基于量化计算与QSAR的PBDEs光谱辨识与环境行为控制研究
发布时间：2021-12-17 15:54
多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是一类含有209种同系物的溴代阻燃剂,自上世纪60-70年代以来,PBDEs被广泛应用在纺织品、电路板、塑料制品、电子产品、建材等领域。PBDEs聚合物内分子彼此间缺乏化学键作用,化学性质不稳定,在生产、使用与废弃的过程中PBDEs聚合物都有可能向周围环境中释放PBDEs,从而引起负面环境效应。研究表明,PBDEs在自然环境中具有显著的环境持久性、生物毒性、长距离迁移性及生物蓄积性,因此于2009年被划定为持久性有机污染物(Persistent organic pollutants, POPs),这其中尤以生物毒性、潜在的内分泌干扰性及致癌性最为研究者所关注。由于缺乏实验检测基础数据,以往研究大多局限在典型PBDEs同系物中展开,缺乏对209种PBDEs同系物间的环境行为对比分析及内在规律总结,而对于POPs特性也多只针对其中一种开展研究。本文借助量子化学计算与定量构效关系模型(QSAR)对研究所需PBDEs环境行为基础数据进行了补足,首先以生物毒性为切入点,评价209种PBDEs同系物的生物毒性等级...
【文章来源】： 华北电力大学河北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：190 页
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 选题背景及其意义
1.1.1 PBDEs的危害
1.1.2 PBDEs的使用与分布
1.1.3 研究意义
1.2 国内外研究动态
1.2.1 量子化学计算理论与方法的国内外研究概况
1.2.2 定量构效关系模型国内外研究概况
1.2.3 PBDEs同系物辨识国内外研究进展
1.2.4 PBDEs环境行为研究国内外研究进展
1.3 存在的问题
1.4 本论文主要研究内容
第2章 计算软件与方法
2.1 计算软件与系统配置
2.2 计算方法验证所用实验数据来源
2.3 计算方法的选取与确定
2.4 本章小结
第3章 PBDEs生物毒性机理分析
3.1 生物毒性数据来源与分级标准
3.1.1 生物毒性数据来源
3.1.2 生物毒性分级标准
3.2 PBDEs生物毒性QSAR模型构建与等级标识
3.2.1 PBDEs生物毒性QSAR模型参数选取
3.2.2 PBDEs生物毒性QSAR建模方法
3.2.3 PBDEs生物毒性QSAR模型检验
3.2.4 PBDEs生物毒性QSAR模型评价与分析
3.2.5 PBDEs生物毒性等级标识
3.3 基于分子取代特征的PBDEs生物毒性机理分析
3.3.1 取代基个数与PBDEs生物毒性相关性分析
3.3.2 两苯环取代相似性与PBDEs生物毒性间相关性分析
3.3.3 基于全析因实验设计的取代特征对PBDEs生物毒性效应分析
3.3.4 同一苯环上取代基分散性与PBDEs生物毒性相关性分析
3.4 基于分子空间对称结构的PBDEs生物毒性机理分析
3.5 基于量化参数的PBDEs生物毒性机理分析
3.6 基于分子对接的PBDEs生物毒性机理分析
3.6.1 基于同源建模的AhR蛋白构建
3.6.2 分子对接与生物毒性作用机理分析
3.7 本章小结
第4章 基于分子振动光谱的PBDEs辨识
4.1 PBDEs分子振动光谱计算
4.2 PBDEs分子振动光谱振动归属
4.2.1 PBDEs的苯环振动归属
4.2.2 PBDEs的醚键振动归属
4.2.3 PBDEs的C-Br键振动归属
4.2.4 PBDEs振动归属验证——以BDE-15为例
4.3 基于分子振动光谱特征振动的PBDEs辨识
4.3.1 基于苯环三角呼吸振动的PBDEs辨识
4.3.2 基于C-O伸缩振动的PBDEs辨识
4.4 基于分子振动谱区的PBDEs辨识
4.4.1 基于相似度分析的分子振动谱区分辨度评价
4.4.2 基于三角呼吸振动谱区的PBDEs辨识
4.4.3 基于C-O伸缩振动谱区的PBDEs辨识
4.5 生物毒性红外特征光谱提取
4.6 溶剂化效应对PBDEs分子振动光谱的影响
4.6.1 溶剂选择
4.6.2 溶剂化效应指标体系构建
4.6.3 溶剂化效应对各振动形式的影响分析——以BDE-15为例
4.6.4 溶剂化效应增强效应的检验
4.6.5 溶剂化效应对PBDEs特征光谱及同系物辨识的影响
4.7 本章小结
第5章 基于阻燃剂设计的PBDEs环境行为控制
5.1 PBDEs4种POPs特性调控表构建
5.1.1 PBDEs4种POPs特性数据来源
5.1.2 PBDEs4种POPs特性的药效团模型建立方法
5.1.3 PBDEs4种POPS特性的全析因实验模型建立方法
5.1.4 PBDEs4种POPS特性的特征分析
5.2 分子修饰及修饰后物质POPs特性评价
5.3 修饰后物质阻燃性评价
5.4 本章小结
第6章 PBDEs的光解规律分析及机理研究
6.1 PBDEs自然光解难易性规律分析
6.1.1 大气环境中PBDEs自然光解难易性规律分析
6.1.2 有机溶剂增强PBDEs自然光解机理分析
6.2 ·OH引发的PBDEs光解机理分析
6.2.1 大气环境下PBDEs与·OH反应机理分析
6.2.2 有机溶剂增强PBDEs与·OH反应机理分析
6.3 PBDEs光解速率规律分析
6.4 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 主要创新点
7.3 展望
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
攻读博士学位期间参加的科研工作
致谢
作者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于溶剂化效应的BDE-15分子振动光谱增强特征振动研究 [J]. 姜龙,孟冲,李鱼. 光谱学与光谱分析. 2015(12)
[2]基于数值原子轨道基组的第一性原理计算软件ABACUS [J]. 刘晓辉,陈默涵,李鹏飞,沈瑜,任新国,郭光灿,何力新. 物理学报. 2015(18)
[3]多溴二苯醚取代特征对其芳香烃受体结合能力的效应分析 [J]. 姜龙,程冰川,李鱼. 化学学报. 2014(06)
[4]基于含时密度泛函理论的对位卤代二苯醚电子跃迁机理 [J]. 姜龙,曾娅玲,蔡啸宇,李鱼. 发光学报. 2014(05)
[5]多溴联苯醚生物富集系数的定量结构-活性关系 [J]. 李吉安,薛秀玲,卢桂宁. 华侨大学学报(自然科学版). 2014(03)
[6]基于溴取代基的多溴联苯醚同系物红外光谱特征振动辨识研究 [J]. 姜龙,温静雅,李鱼. 光谱学与光谱分析. 2014(05)
[7]若尔盖高原湿地地表水与大气湿沉降中有机氯农药和多氯联苯研究 [J]. 盖楠,潘静,陈大舟,杨永亮. 中国环境科学. 2014(04)
[8]纳米零价铁降解水中多溴联苯醚(PBDEs)及降解途径研究 [J]. 杨雨寒,徐伟伟,彭思侃,卢善富,相艳,梁大为. 环境科学. 2014(03)
[9]部分多氯联苯生物富集因子的QSAR研究 [J]. 冯惠,李鸣建. 环境科学与技术. 2013(11)
[10]密度泛函理论研究对位卤代二苯醚的结构、电荷分布及光谱 [J]. 姜龙,蔡啸宇,张琛,邹乔,李鱼. 光谱学与光谱分析. 2013(11)
博士论文
[1]多溴联苯醚及其衍生物的环境调查、致毒机制及其基于芳烃受体活性的健康风险评估研究[D]. 苏冠勇.南京大学. 2013
[2]表面活性剂相关系统的构效关系及应用[D]. 郭春伟.浙江大学. 2012
[3]几种杂环小分子电子结构和性质的理论研究[D]. 王会萍.吉林大学. 2009
[4]药物取代基参数的构建及应用[D]. 周原.重庆大学. 2006
硕士论文
[1]有机太阳能电池中光诱导电荷转移的理论研究[D]. 丰艳婷.辽宁大学. 2015
[2]苯基脲类除草剂激发态动力学及光化学行为研究[D]. 吴秋霞.浙江理工大学. 2015
[3]多溴联苯醚理化性质的定量构效关系研究[D]. 李吉安.华侨大学. 2014
[4]基于分子动力学模拟与靶点预测技术的HO-/MeO-PBDEs内分泌干扰效应研究[D]. 王小享.南京大学. 2014
[5]二恶英类污染物的高通量生物检测技术研究及其在在环境监测中的应用[D]. 夏洁.南京大学. 2013
[6]高压下D5h（1）-C90的结构和性质研究[D]. 华星.吉林大学. 2013
[7]基于密度泛函理论的多环芳烃分子结构与光谱研究[D]. 邹乔.华北电力大学. 2013
[8]基于分式析因的重金属与农药在沉积物上的竞争吸附机理[D]. 王檬.华北电力大学. 2013
[9]计算化学在分子相互作用研究中的应用[D]. 陈龙.上海交通大学. 2013
[10]取代苯类化合物定量结构与活性关系的半经验量化计算研究[D]. 刘晓艳.内蒙古大学. 2012
本文编号：3540449
【文章来源】： 华北电力大学河北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：190 页
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摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 选题背景及其意义
1.1.1 PBDEs的危害
1.1.2 PBDEs的使用与分布
1.1.3 研究意义
1.2 国内外研究动态
1.2.1 量子化学计算理论与方法的国内外研究概况
1.2.2 定量构效关系模型国内外研究概况
1.2.3 PBDEs同系物辨识国内外研究进展
1.2.4 PBDEs环境行为研究国内外研究进展
1.3 存在的问题
1.4 本论文主要研究内容
第2章 计算软件与方法
2.1 计算软件与系统配置
2.2 计算方法验证所用实验数据来源
2.3 计算方法的选取与确定
2.4 本章小结
第3章 PBDEs生物毒性机理分析
3.1 生物毒性数据来源与分级标准
3.1.1 生物毒性数据来源
3.1.2 生物毒性分级标准
3.2 PBDEs生物毒性QSAR模型构建与等级标识
3.2.1 PBDEs生物毒性QSAR模型参数选取
3.2.2 PBDEs生物毒性QSAR建模方法
3.2.3 PBDEs生物毒性QSAR模型检验
3.2.4 PBDEs生物毒性QSAR模型评价与分析
3.2.5 PBDEs生物毒性等级标识
3.3 基于分子取代特征的PBDEs生物毒性机理分析
3.3.1 取代基个数与PBDEs生物毒性相关性分析
3.3.2 两苯环取代相似性与PBDEs生物毒性间相关性分析
3.3.3 基于全析因实验设计的取代特征对PBDEs生物毒性效应分析
3.3.4 同一苯环上取代基分散性与PBDEs生物毒性相关性分析
3.4 基于分子空间对称结构的PBDEs生物毒性机理分析
3.5 基于量化参数的PBDEs生物毒性机理分析
3.6 基于分子对接的PBDEs生物毒性机理分析
3.6.1 基于同源建模的AhR蛋白构建
3.6.2 分子对接与生物毒性作用机理分析
3.7 本章小结
第4章 基于分子振动光谱的PBDEs辨识
4.1 PBDEs分子振动光谱计算
4.2 PBDEs分子振动光谱振动归属
4.2.1 PBDEs的苯环振动归属
4.2.2 PBDEs的醚键振动归属
4.2.3 PBDEs的C-Br键振动归属
4.2.4 PBDEs振动归属验证——以BDE-15为例
4.3 基于分子振动光谱特征振动的PBDEs辨识
4.3.1 基于苯环三角呼吸振动的PBDEs辨识
4.3.2 基于C-O伸缩振动的PBDEs辨识
4.4 基于分子振动谱区的PBDEs辨识
4.4.1 基于相似度分析的分子振动谱区分辨度评价
4.4.2 基于三角呼吸振动谱区的PBDEs辨识
4.4.3 基于C-O伸缩振动谱区的PBDEs辨识
4.5 生物毒性红外特征光谱提取
4.6 溶剂化效应对PBDEs分子振动光谱的影响
4.6.1 溶剂选择
4.6.2 溶剂化效应指标体系构建
4.6.3 溶剂化效应对各振动形式的影响分析——以BDE-15为例
4.6.4 溶剂化效应增强效应的检验
4.6.5 溶剂化效应对PBDEs特征光谱及同系物辨识的影响
4.7 本章小结
第5章 基于阻燃剂设计的PBDEs环境行为控制
5.1 PBDEs4种POPs特性调控表构建
5.1.1 PBDEs4种POPs特性数据来源
5.1.2 PBDEs4种POPs特性的药效团模型建立方法
5.1.3 PBDEs4种POPS特性的全析因实验模型建立方法
5.1.4 PBDEs4种POPS特性的特征分析
5.2 分子修饰及修饰后物质POPs特性评价
5.3 修饰后物质阻燃性评价
5.4 本章小结
第6章 PBDEs的光解规律分析及机理研究
6.1 PBDEs自然光解难易性规律分析
6.1.1 大气环境中PBDEs自然光解难易性规律分析
6.1.2 有机溶剂增强PBDEs自然光解机理分析
6.2 ·OH引发的PBDEs光解机理分析
6.2.1 大气环境下PBDEs与·OH反应机理分析
6.2.2 有机溶剂增强PBDEs与·OH反应机理分析
6.3 PBDEs光解速率规律分析
6.4 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 主要创新点
7.3 展望
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
攻读博士学位期间参加的科研工作
致谢
作者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于溶剂化效应的BDE-15分子振动光谱增强特征振动研究 [J]. 姜龙,孟冲,李鱼. 光谱学与光谱分析. 2015(12)
[2]基于数值原子轨道基组的第一性原理计算软件ABACUS [J]. 刘晓辉,陈默涵,李鹏飞,沈瑜,任新国,郭光灿,何力新. 物理学报. 2015(18)
[3]多溴二苯醚取代特征对其芳香烃受体结合能力的效应分析 [J]. 姜龙,程冰川,李鱼. 化学学报. 2014(06)
[4]基于含时密度泛函理论的对位卤代二苯醚电子跃迁机理 [J]. 姜龙,曾娅玲,蔡啸宇,李鱼. 发光学报. 2014(05)
[5]多溴联苯醚生物富集系数的定量结构-活性关系 [J]. 李吉安,薛秀玲,卢桂宁. 华侨大学学报(自然科学版). 2014(03)
[6]基于溴取代基的多溴联苯醚同系物红外光谱特征振动辨识研究 [J]. 姜龙,温静雅,李鱼. 光谱学与光谱分析. 2014(05)
[7]若尔盖高原湿地地表水与大气湿沉降中有机氯农药和多氯联苯研究 [J]. 盖楠,潘静,陈大舟,杨永亮. 中国环境科学. 2014(04)
[8]纳米零价铁降解水中多溴联苯醚(PBDEs)及降解途径研究 [J]. 杨雨寒,徐伟伟,彭思侃,卢善富,相艳,梁大为. 环境科学. 2014(03)
[9]部分多氯联苯生物富集因子的QSAR研究 [J]. 冯惠,李鸣建. 环境科学与技术. 2013(11)
[10]密度泛函理论研究对位卤代二苯醚的结构、电荷分布及光谱 [J]. 姜龙,蔡啸宇,张琛,邹乔,李鱼. 光谱学与光谱分析. 2013(11)
博士论文
[1]多溴联苯醚及其衍生物的环境调查、致毒机制及其基于芳烃受体活性的健康风险评估研究[D]. 苏冠勇.南京大学. 2013
[2]表面活性剂相关系统的构效关系及应用[D]. 郭春伟.浙江大学. 2012
[3]几种杂环小分子电子结构和性质的理论研究[D]. 王会萍.吉林大学. 2009
[4]药物取代基参数的构建及应用[D]. 周原.重庆大学. 2006
硕士论文
[1]有机太阳能电池中光诱导电荷转移的理论研究[D]. 丰艳婷.辽宁大学. 2015
[2]苯基脲类除草剂激发态动力学及光化学行为研究[D]. 吴秋霞.浙江理工大学. 2015
[3]多溴联苯醚理化性质的定量构效关系研究[D]. 李吉安.华侨大学. 2014
[4]基于分子动力学模拟与靶点预测技术的HO-/MeO-PBDEs内分泌干扰效应研究[D]. 王小享.南京大学. 2014
[5]二恶英类污染物的高通量生物检测技术研究及其在在环境监测中的应用[D]. 夏洁.南京大学. 2013
[6]高压下D5h（1）-C90的结构和性质研究[D]. 华星.吉林大学. 2013
[7]基于密度泛函理论的多环芳烃分子结构与光谱研究[D]. 邹乔.华北电力大学. 2013
[8]基于分式析因的重金属与农药在沉积物上的竞争吸附机理[D]. 王檬.华北电力大学. 2013
[9]计算化学在分子相互作用研究中的应用[D]. 陈龙.上海交通大学. 2013
[10]取代苯类化合物定量结构与活性关系的半经验量化计算研究[D]. 刘晓艳.内蒙古大学. 2012
本文编号：3540449
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