Pd/Al 2 O 3 催化剂载体的改性及其对乙醇氧化性能的影响
发布时间：2022-01-01 21:05
挥发性有机化合物（VOCs）被认定为空气污染物的主要贡献者之一,对环境以及人类健康危害很大。催化氧化法是最有效的VOCs脱除技术,而该方法的核心是催化剂的选择。用于VOCs催化氧化的催化剂主要分为两种:负载型贵金属催化剂和非贵金属氧化物催化剂,而负载型贵金属催化剂则被证明是更加有效的催化剂。出于稳定性和经济性考虑,Pd经常被用作活性组分。对于负载型催化剂,载体的基本性质会显著地影响催化性能。对于Pd和Pt催化剂,传统的Al2O3、ZrO2、CeO2、SiO2和TiO2等单一氧化物载体因本身存在某些缺陷而限制了其应用。复合氧化物因其能够在克服单一氧化物自身缺点的同时,保留各个氧化物的优势而得到广泛关注。随着能源危机的日益加剧,乙醇燃料被广泛用作汽油的添加剂或者替代品,然而,尾气中未燃烧的乙醇和不完全燃烧产物乙醛仍具有危害性。实验室之前研究了载体组成对Pd/Al2O3-TiO2催化剂乙醇氧化性能...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：142 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
乙醇氧化反应活性评价装置流程简图
从图中可以看出，除了 Pd/Al100 样品以外，过 90%。通过对比还可以发现，除了 Pd/Al10性稍低以外，其余催化剂没有表现出明显的活l2O3-TiO2催化剂比纯 Al2O3和 TiO2负载的 Pd 催反应中，以复合氧化物为载体的催化剂的性能。
催化剂之间有区别而且存在某些特殊的现象。因此，图3-2 展示了不同催化剂在某些具体温度时的乙醇转化率随 TiO2含量的变化曲线。该结果比较清晰的展示了在相同温度下 TiO2含量对催化性能的影响。图中出现了双峰现象，即 Pd/AlTi20 和 Pd/AlTi80 催化剂的活性高于其余的催化剂。另外一个有趣的现象是，两侧的图形呈现出对称的形状，即在 150 和 175℃时，TiO2含量较低的催化剂(Pd/AlTi(X)(X<50))比 TiO2含量高的催化剂(Pd/AlTi(100-X))的活性好；但是在 200 和 225℃时，规律却是相反的，TiO2含量高的催化剂(Pd/AlTi(100-X) (X<50))表现的更好。图 3-2 不同催化剂在特定温度下的乙醇转化率变化曲线Fig.3-2 Ethanol conversion for different catalysts at some special temperatures乙醇分子在贵金属催化剂表面的氧化反应普遍认为遵循 L-H 机理[10]，其中乙醇分子经过多次的脱氢和最终的加氧反应生成二氧化碳，而在未完全氧化之前，反应存在其他副产物，实验检测到的副产物包括一氧化碳、甲烷、乙醛和乙酸乙酯。从图 3-3 中可以看出，几种副产物产率的变化趋势相似，均是随着温度的升高先增大后减小，区别在于各种物质生成的温度区间不同。其中，一氧化碳从 175℃时开始少量产生，200℃达到最大
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化氧化技术在可挥发性有机物处理的研究[J]. 赵倩,葛云丽,纪娜,宋春风,马德刚,刘庆岭. 化学进展. 2016(12)
[2]VOCs控制技术研究进展和发展趋势[J]. 方宁杰. 四川化工. 2016(06)
[3]Characterization and reactivity of γ-Al2O3 supported Pd–Cu bimetallic nanocatalysts for the selective oxygenization of cyclopentene[J]. Wei-Wei Liu,Yi-Si Feng,Guang-Yu Wang,Wei-Wei Jiang,Hua-Jian Xu. Chinese Chemical Letters. 2016(06)
[4]挥发性有机物处理技术的特点与发展[J]. 李长英,陈明功,盛楠,刘启飞,胡祖和,方敏,张涛. 化工进展. 2016(03)
[5]催化燃烧法处理挥发性有机物的研究进展[J]. 孙浩程,赵朝成,陈亚男,王卓. 现代化工. 2015(06)
[6]催化燃烧技术处理VOCs的研究进展[J]. 彭雨程,王恒,冯俊小,张积浩. 环境与可持续发展. 2015(03)
[7]挥发性有机物的控制技术进展[J]. 李明哲,黄正宏,康飞宇. 化学工业与工程. 2015(03)
[8]冷凝法甲苯回收系统性能研究与优化[J]. 郑新,李红旗,张伟,马天琦. 低温与超导. 2015(02)
[9]城市大气挥发性有机物排放源及来源解析[J]. 张桂芹,姜德超,李曼,魏征. 环境科学与技术. 2014(S2)
[10]催化燃烧去除挥发性有机化合物的研究进展[J]. 马文娇. 科技视界. 2014(32)
博士论文
[1]Pd/Al2O3-TiO2催化剂的改性及其对甲醇深度氧化性能的影响[D]. 郭玉玉.太原理工大学 2018
[2]负载型钌催化剂对VOCs的催化氧化研究[D]. 王健.中国科学院研究生院(过程工程研究所) 2016
[3]TiO2表面活性位调控及其对气相甲苯吸附和光催化降解的影响[D]. 张帆.中国科学技术大学 2015
[4]等离子体协同催化脱除挥发性有机物（VOCs）的机理研究[D]. 竺新波.浙江大学 2015
[5]TiO2基光催化材料净化室内空气中苯和甲苯的性能[D]. 陈坤洋.浙江大学 2014
[6]低温等离子体净化处理挥发性有机气体技术研究[D]. 章旭明.浙江大学 2011
[7]吸附催化协同低温等离子体降解有机废气[D]. 陈杰.浙江大学 2011
硕士论文
[1]Al掺杂TiO2介孔材料负载Pd催化剂上乙醇氧化的研究[D]. 朱靖.太原理工大学 2017
[2]载体组成对Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂上乙醇的完全氧化性能和晶型结构的影响[D]. 杨成武.太原理工大学 2015
[3]多孔Pd/TiO2-Al2O3催化剂的制备及其对乙醇的完全氧化性能研究[D]. 王彦平.太原理工大学 2014
[4]添加Al2O3对TiO2晶型结构和Pd催化剂上乙醇完全催化氧化性能的影响[D]. 赵金双.太原理工大学 2013
本文编号：3562844
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：142 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
乙醇氧化反应活性评价装置流程简图
从图中可以看出，除了 Pd/Al100 样品以外，过 90%。通过对比还可以发现，除了 Pd/Al10性稍低以外，其余催化剂没有表现出明显的活l2O3-TiO2催化剂比纯 Al2O3和 TiO2负载的 Pd 催反应中，以复合氧化物为载体的催化剂的性能。
催化剂之间有区别而且存在某些特殊的现象。因此，图3-2 展示了不同催化剂在某些具体温度时的乙醇转化率随 TiO2含量的变化曲线。该结果比较清晰的展示了在相同温度下 TiO2含量对催化性能的影响。图中出现了双峰现象，即 Pd/AlTi20 和 Pd/AlTi80 催化剂的活性高于其余的催化剂。另外一个有趣的现象是，两侧的图形呈现出对称的形状，即在 150 和 175℃时，TiO2含量较低的催化剂(Pd/AlTi(X)(X<50))比 TiO2含量高的催化剂(Pd/AlTi(100-X))的活性好；但是在 200 和 225℃时，规律却是相反的，TiO2含量高的催化剂(Pd/AlTi(100-X) (X<50))表现的更好。图 3-2 不同催化剂在特定温度下的乙醇转化率变化曲线Fig.3-2 Ethanol conversion for different catalysts at some special temperatures乙醇分子在贵金属催化剂表面的氧化反应普遍认为遵循 L-H 机理[10]，其中乙醇分子经过多次的脱氢和最终的加氧反应生成二氧化碳，而在未完全氧化之前，反应存在其他副产物，实验检测到的副产物包括一氧化碳、甲烷、乙醛和乙酸乙酯。从图 3-3 中可以看出，几种副产物产率的变化趋势相似，均是随着温度的升高先增大后减小，区别在于各种物质生成的温度区间不同。其中，一氧化碳从 175℃时开始少量产生，200℃达到最大
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化氧化技术在可挥发性有机物处理的研究[J]. 赵倩,葛云丽,纪娜,宋春风,马德刚,刘庆岭. 化学进展. 2016(12)
[2]VOCs控制技术研究进展和发展趋势[J]. 方宁杰. 四川化工. 2016(06)
[3]Characterization and reactivity of γ-Al2O3 supported Pd–Cu bimetallic nanocatalysts for the selective oxygenization of cyclopentene[J]. Wei-Wei Liu,Yi-Si Feng,Guang-Yu Wang,Wei-Wei Jiang,Hua-Jian Xu. Chinese Chemical Letters. 2016(06)
[4]挥发性有机物处理技术的特点与发展[J]. 李长英,陈明功,盛楠,刘启飞,胡祖和,方敏,张涛. 化工进展. 2016(03)
[5]催化燃烧法处理挥发性有机物的研究进展[J]. 孙浩程,赵朝成,陈亚男,王卓. 现代化工. 2015(06)
[6]催化燃烧技术处理VOCs的研究进展[J]. 彭雨程,王恒,冯俊小,张积浩. 环境与可持续发展. 2015(03)
[7]挥发性有机物的控制技术进展[J]. 李明哲,黄正宏,康飞宇. 化学工业与工程. 2015(03)
[8]冷凝法甲苯回收系统性能研究与优化[J]. 郑新,李红旗,张伟,马天琦. 低温与超导. 2015(02)
[9]城市大气挥发性有机物排放源及来源解析[J]. 张桂芹,姜德超,李曼,魏征. 环境科学与技术. 2014(S2)
[10]催化燃烧去除挥发性有机化合物的研究进展[J]. 马文娇. 科技视界. 2014(32)
博士论文
[1]Pd/Al2O3-TiO2催化剂的改性及其对甲醇深度氧化性能的影响[D]. 郭玉玉.太原理工大学 2018
[2]负载型钌催化剂对VOCs的催化氧化研究[D]. 王健.中国科学院研究生院(过程工程研究所) 2016
[3]TiO2表面活性位调控及其对气相甲苯吸附和光催化降解的影响[D]. 张帆.中国科学技术大学 2015
[4]等离子体协同催化脱除挥发性有机物（VOCs）的机理研究[D]. 竺新波.浙江大学 2015
[5]TiO2基光催化材料净化室内空气中苯和甲苯的性能[D]. 陈坤洋.浙江大学 2014
[6]低温等离子体净化处理挥发性有机气体技术研究[D]. 章旭明.浙江大学 2011
[7]吸附催化协同低温等离子体降解有机废气[D]. 陈杰.浙江大学 2011
硕士论文
[1]Al掺杂TiO2介孔材料负载Pd催化剂上乙醇氧化的研究[D]. 朱靖.太原理工大学 2017
[2]载体组成对Pd/γ-Al2O3-TiO2催化剂上乙醇的完全氧化性能和晶型结构的影响[D]. 杨成武.太原理工大学 2015
[3]多孔Pd/TiO2-Al2O3催化剂的制备及其对乙醇的完全氧化性能研究[D]. 王彦平.太原理工大学 2014
[4]添加Al2O3对TiO2晶型结构和Pd催化剂上乙醇完全催化氧化性能的影响[D]. 赵金双.太原理工大学 2013
本文编号：3562844
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