Cu/Fe双金属负载PAN非织造布催化降解甲醛气体研究

发布时间：2022-01-09 12:02

　　采用偕胺肟改性聚丙烯腈（PAN）非织造布作为载体材料,将其与Cu²⁺和Fe³⁺的混合溶液进行反应制备双金属负载PAN非织造布催化剂。采用XPS和UV-Vis对催化剂的分子结构进行了表征,然后考察了其在甲醛气体氧化降解反应中的催化作用。结果表明,Cu²⁺和Fe³⁺均是通过与偕胺肟基团中的羟基和氨基的配位作用负载于PAN非织造布上,而且两种金属离子可能通过配体发生了相互作用。此外,与Fe³⁺的单金属催化剂相比,适量掺杂Cu²⁺能够有效提高催化体系在甲醛降解反应中的催化活性,尤其有利于其在暗反应时催化降解甲醛气体,这主要归因于Cu²⁺/Cu⁺价态转化促进了强氧化性中间体Fe（Ⅳ）=O的生成。 

【文章来源】：材料导报. 2017,31(16)北大核心EICSCD

【文章页数】：5 页

【部分图文】：

图１甲醛催化降解装置Ｆｉｇ．１Ｆｏｒｍａｌｄｅｈｙｄｅｐｈｏｔｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｄｅｖｉｃｅ

［１６－１７］。与两种单金属催化剂不同的是，ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ２（谱线（ｅ））在可见光区并没有归因于Ｃｕ２＋或Ｆｅ３＋的明显吸收峰存在，但是其光响应范围几乎遍及整个紫外可见光区，这与联吡啶铁铜双金属负载ＰＡＮ纱线配合物的光吸收曲线相似［８］。这也进一步证实了ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ２中Ｃｕ２＋和Ｆｅ３＋之间存在明显的相互作用，使其ＬＭＣＴ及ｄ－ｄ电子跃迁吸收受到相互影响，最终表现为其谱线上两种金属离子的特征吸收峰减弱甚至消失。图４ＡＯ－ｎＰＡＮ及其金属配合物的ＵＶ－Ｖｉｓ吸收光谱Ｆｉｇ．４ＵＶ－ＶｉｓｓｐｅｃｔｒａｏｆＡＯ－ｎＰＡＮａｎｄｉｔｓｃｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎｃｏｍｐｌｅｘｅｓ２．３ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ光催化活性评价将表１中所制备的３种ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ作为光催化剂应用于甲醛的氧化降解反应，并将其活性与Ｆｅ－ｎＰＡＮ、Ｃｕ－ｎＰＡＮ两种单金属催化剂进行比较，结果如图５所示。图５不同催化剂对甲醛降解效果的比较Ｆｉｇ．５Ｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｃｏｍｐａｒｉｓｏｎａｍｏｎｇｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃａｔａｌｙｓｔｓ由图５可以看出，Ｆｅ－ｎＰＡＮ存在时，甲醛的降解率随着反应时间的延长不断增加，并在７０ｍｉｎ后达到７０％，说明Ｆｅ－ｎＰＡＮ能够有效催化甲醛的氧化降解反应，其活性物质为具有高氧化电位的Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ中间体［１３］，反应过程如式（２）所示。在可见光照射下，催化剂中的Ｆｅ３＋能够和Ｏ２结合形成Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ［１８－１９］，并与吸附在偕胺肟纤维表面

ＬＭＣＴ及ｄ－ｄ电子跃迁吸收受到相互影响，最终表现为其谱线上两种金属离子的特征吸收峰减弱甚至消失。图４ＡＯ－ｎＰＡＮ及其金属配合物的ＵＶ－Ｖｉｓ吸收光谱Ｆｉｇ．４ＵＶ－ＶｉｓｓｐｅｃｔｒａｏｆＡＯ－ｎＰＡＮａｎｄｉｔｓｃｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎｃｏｍｐｌｅｘｅｓ２．３ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ光催化活性评价将表１中所制备的３种ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ作为光催化剂应用于甲醛的氧化降解反应，并将其活性与Ｆｅ－ｎＰＡＮ、Ｃｕ－ｎＰＡＮ两种单金属催化剂进行比较，结果如图５所示。图５不同催化剂对甲醛降解效果的比较Ｆｉｇ．５Ｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｃｏｍｐａｒｉｓｏｎａｍｏｎｇｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃａｔａｌｙｓｔｓ由图５可以看出，Ｆｅ－ｎＰＡＮ存在时，甲醛的降解率随着反应时间的延长不断增加，并在７０ｍｉｎ后达到７０％，说明Ｆｅ－ｎＰＡＮ能够有效催化甲醛的氧化降解反应，其活性物质为具有高氧化电位的Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ中间体［１３］，反应过程如式（２）所示。在可见光照射下，催化剂中的Ｆｅ３＋能够和Ｏ２结合形成Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ［１８－１９］，并与吸附在偕胺肟纤维表面的甲醛分子接触，后者在Ｆｅ（Ⅳ）＝Ｏ的强氧化作用下最终降解为二氧化碳和水等小分子物质。Ｃｕ－ｎＰＡＮ存在时，７０ｍｉｎ后甲醛降解率只有不足４０％，这主要归因于催化剂对甲醛气体的有限吸附，说明负载于ｎＰＡＮ上的Ｃｕ２＋本身对甲醛的氧化降解反应并没有明显的催化作用。图５还显示，３种ＣｕＦｅ－ｎＰＡＮ均能够有效催化甲醛的氧化降解反应，而且其催


本文编号：3578682