超（亚）临界水法建构复合金属氧化物催化氧化挥发性有机物的研究

发布时间：2022-01-19 11:47

　　挥发性有机物（VOCs）是大气中主要的污染物之一,催化氧化技术是目前被公认的最具应用前景的VOCs减排技术之一,具有处理效率高、能耗低以及无二次污染等特点。该技术的核心在于高性能催化材料的开发。与单一组分的金属氧化物催化材料相比,复合金属氧化物表现出了更好的催化性能和应用前景。有鉴于此,本论文基于一种新兴的纳米材料制备技术——连续式超（亚）临界水纳米材料制备技术（简称CHFS）进行了高性能复合金属氧化物催化材料的制备研究,并探究了CHFS技术对产物性质以及对VOCs催化氧化性能的影响,以期为CHFS技术的应用推广和VOCs高效催化材料的开发提供实验基础和理论依据。本文首先利用CHFS技术制得了Ce0.6Zr0.3La0.05Y0.05O2/AlOOH复合载体材料,并与共沉淀法比较,考察了不同制备方法对材料的形貌以及热稳定性的影响。研究发现,CHFS法能使铈基颗粒较为均匀地分散在A1载体表面,从而有效提高了载体的热稳定性。基于该载体,本文分别利用CHFS法和浸渍法进行了贵金属Pd的负载。结果表明,相比于浸渍法,CHFS法能更显著地提高Pd在载体表面的分散度,并增强Pd与铈基颗粒间的相互作... 

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：121 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
主要样品代码说明
第1章 绪论
    1.1 挥发性有机物(VOCs)的排放与治理现状
    1.2 课题目标与研究内容
第2章 文献综述
    2.1 VOCs催化氧化材料的研究进展
        2.1.1 贵金属催化剂
        2.1.2 过渡(稀土)金属氧化物催化剂
        2.1.3 钙钛矿类催化剂
    2.2 催化剂的传统制备技术
        2.2.1 固相法
        2.2.2 液相法
        2.2.3 气相法
    2.3 超(亚)临界水纳米材料制备技术概述
        2.3.1 超(亚)临界水的定义及性质
        2.3.2 超(亚)临界水合成纳米材料的原理
        2.3.3 连续式超(亚)临界水纳米材料制备技术(CHFS)的研究进展
    2.4 小结与展望
第3章 实验材料、装置与分析测试方法
    3.1 试剂与仪器
        3.1.1 试剂与材料
        3.1.2 主要实验仪器
    3.2 连续式超(亚)临界水纳米材料制备系统(CHFS)
        3.2.1 CHFS系统的构成及制备流程
        3.2.2 混合反应器
    3.3 催化材料的表征方法
        3.3.1 X射线衍射
        3.3.2 电感耦合等离子体
        3.3.3 X射线光电子能谱
        3.3.4 高分辨扫描透射电镜
        3.3.5 比表面积和孔径分布测定
        3.3.6 H_2/CO化学吸附
        3.3.7 热重分析
        3.3.8 程序升温还原
        3.3.9 氧气程序升温脱附
    3.4 甲苯催化氧化活性测试
        3.4.1 实验装置
        3.4.2 气相组分测定及活性评价
    3.5 甲烷催化氧化活性测试
        3.5.1 实验装置
        3.5.2 气相组分测定及活性评价
第4章 CHFS法制备Pd掺杂的铈基复合金属氧化物及其催化氧化性能的研究
    4.1 Ce_(0.6)Zr_(0.3)La_(0.05)Y_(0.05)O_2/AlOOH的制备及其热稳定性
        4.1.1 材料的制备及老化过程
        4.1.2 物相及晶体结构分析
        4.1.3 材料元素分布分析
        4.1.4 老化前后的形貌分析
        4.1.5 比表面积分析
        4.1.6 氧化还原能力分析
    4.2 Pd/Ce_(0.6)Zr_(0.3)La_(0.05)Y_(0.05)O_2/AlOOH的制备及性质
        4.2.1 Pd的负载方法
        4.2.2 物相及比表面积分析
        4.2.3 Pd表面分散度比较
        4.2.4 氧化还原能力分析
        4.2.5 Pd元素价态分析
        4.2.6 甲苯的催化氧化活性及热稳定性
    4.3 本章小结
第5章 CHFS法制备负载型钙钛矿LaCoO_3/MgO及其催化氧化特性的研究
    5.1 材料的制备
        5.1.1 制备方法
        5.1.2 载体和焙烧温度的选择
    5.2 LaCoO_3/MgO的性质及其催化氧化性能
        5.2.1 物相分析
        5.2.2 晶体结构分析
        5.2.3 形貌分析
        5.2.4 比表面积分析
        5.2.5 载体不同负载方式的分析
        5.2.6 氧化还原能力分析
        5.2.7 材料氧物种分析
        5.2.8 甲苯和甲烷的催化氧化活性及热稳定性
    5.3 本章小结
第6章 LaCoO_3/MgO的掺杂改性及其催化氧化性能的研究
    6.1 材料的制备
    6.2 元素的筛选与优化
        6.2.1 元素的筛选
        6.2.2 掺杂量的优化
    6.3 Ca和Mg掺杂对La_(0.9)Ca_(0.1)CoO_3/MgO材料性质及催化氧化性能的影响
        6.3.1 前驱体物相和形貌分析
        6.3.2 晶体成相分析
        6.3.3 化学组分及晶体结构分析
        6.3.4 元素价态分析
        6.3.5 材料氧物种分析
        6.3.6 氧化还原能力分析
        6.3.7 甲苯的催化氧化及其反应动力学
        6.3.8 甲烷的催化氧化及其反应动力学
    6.4 本章小结
第7章 CHFS法一步快速制备钙钛矿氧化物及其催化氧化性能的研究
    7.1 材料的制备
        7.1.1 制备方法
        7.1.2 混合反应器的比较
        7.1.3 钙钛矿氧化物的选择
        7.1.4 反应温度的影响
        7.1.5 停留时间的影响
        7.1.6 双氧水浓度的影响
        7.1.7 碱浓度的影响
    7.2 CHFS法一步制备LaMn03的材料性质及其催化氧化性能
        7.2.1 物相与比表面积分析
        7.2.2 元素价态分析
        7.2.3 材料氧物种分析
        7.2.4 氧化还原能力分析
        7.2.5 甲苯催化氧化活性
    7.3 本章小结
第8章 结论与展望
    8.1 主要结论
    8.2 对未来工作的建议
参考文献
论文创新点
作者简历



本文编号：3596796