沸石/水合氧化锆吸附水中的磷
发布时间：2022-01-24 11:10
以粉煤灰为原料,采用传统水热方法制备的沸石除磷性能有限,且存在废碱液排放的问题。对此,本文首次提出了在传统水热方法基础上用氯氧化锆中和合成沸石过程中产生的废碱液,得到沸石/水合氧化锆复合吸附剂（简称锆沸石）的改进方法。锆沸石的比表面积为1.931×105m2·kg-1,是沸石的近7倍。锆沸石的XRD衍射峰数量和位置与沸石相同,证明锆沸石中的水合氧化锆为无定形。锆沸石对磷的Langmuir最大吸附量为22.62 mg·g-1。吸附动力学实验结果表明,锆沸石对磷的吸附速率呈先快后慢的趋势。锆沸石对磷的吸附随pH上升而减少。水中常见的阴离子Cl-、NO-3不会对其除磷效果产生明显影响,而HCO2-3会通过提高溶液pH值明显降低吸附量。因此,以粉煤灰为原料,采用改进的合成方法制备锆沸石可获得除磷效果大幅提高的新型吸附剂。
【文章来源】：环境工程学报. 2017,11(02)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
粉煤灰(a)沸石(b)及锆沸石(c)的XＲD图谱，Q、M、P分别为石英、莫来石和NaP1沸石1，
水热反应后，粉煤灰中的硅及铝的氧化物至少大部分转化为以硅氧四面体和铝氧八面体为骨架的沸石，而CaO、Fe2O3和MgO等含量变化不大，作为非沸石成分保留在沸石中［7-11］。此外，由于水热反应采用了氢氧化钠溶液，钠离子以交换性离子的形式被沸石保持，因此，沸石中Na含量较粉煤灰有所增加，形成Na型沸石。在锆沸石中，出现了25.54%的氧化锆，这显然是用ZrOCl2中和沸石/废碱液混合物时形成了水合氧化锆的缘故。锆沸石中硅，铝等氧化物含量的下降，应当主要是ZrO2含量的升高引起的“稀释”作用。图2粉煤灰、沸石以及锆沸石(从左到右)的扫描电镜照片Fig．2SEMimageofcoalflyash，zeoliteandZHZO(fromlefttoright)粉煤灰、沸石以及锆沸石的扫描电镜照片如图2所示。粉煤灰为球状颗粒，具有光滑的表面。704
第2期林丽丹等:沸石/水合氧化锆吸附水中的磷经水热反应后，颗粒表面变得粗糙，这是由于表面形成了沸石结晶的缘故。从锆沸石的扫描电镜照片可以看出，沸石颗粒被絮状物所包裹。结合XＲD的结果可以判定这些絮状物为无定形水合氧化锆。图3沸石(菱形)和锆沸石(圆点)的吸附等温线Fig．3Adsorptionisothermofzeolite(diamond)andZHZO(dot)2.2等温吸附线沸石和锆沸石对磷的吸附等温线如图3所示。将吸附等温线的数据用Langmuir和Freundlich模型进行拟合，结果见表2。两吸附模型的表达式如下:CeQe=CeQmax+1KL×QmaxlgQe=1nlgCe+lgKF式中:KL是Langmuir常数(mg－1)，Qmax是根据Lang-muir方程计算出的最大吸附量(mg·g－1)，KF是Freundlich常数(mg·g－1)。表2等温吸附线的拟合结果Table2Fittingresultofisotherm材料LangmuirQmax/(mg·g－1)KL/(mg－1)Ｒ2FreundlichKF/(mg·g－1)1/nＲ2沸石7.920.0060.9930.3310.7520.99锆沸石22.620.1050.9951.9870.2870.960结果表明，沸石和锆沸石对磷的吸附等温线更符合Langmuir模型，相关系数达到0.993和0.995。根据Langmuir模型计算的结果，锆沸石对磷的最大吸附量为22.62mg·g－1，是沸石(7.92mg·g－1)的2.85倍。通过ZrOCl2溶液中和沸石合成过程中产生的废碱液，增加了氧化锆的含量，改善了材料对于磷的吸附性能。值得注意的是，沸石的吸附等温线在平衡浓度较低时上升缓慢，说明其对低浓度磷的去除效果并不令人满意;而锆沸石的吸附等温线在平衡浓度较低时呈现近乎垂直的增加，对浓度在10mg·L－1以下的进水具有90%以上的去除效果。现有城市污水厂二级出水和农业面源产生的低污
【参考文献】：
期刊论文
[1]铁-镧系合金氧化物污水除磷及再生[J]. 杨永珠,江映翔,赵李丽,刘艳冰. 环境工程学报. 2014(01)
[2]磷在氧化锆-碳纳米管复合材料上的吸附研究[J]. 宗恩敏,魏丹,还中科,彭渡,万海勤,郑寿荣,许昭怡. 无机化学学报. 2013(05)
[3]活性氧化铝对水中磷的去除与回收研究[J]. 孟文娜,谢杰,吴德意,张振家,孔海南. 环境科学. 2013(01)
[4]锆改性沸石对水中磷酸盐和铵的吸附特性[J]. 林建伟,詹艳慧,陆霞. 中国环境科学. 2012(11)
[5]多孔粒状陶瓷负载水合氧化锆吸磷材料的制备及其性能研究[J]. 雷国元,刘志军,李陈君,周曼. 现代化工. 2012(01)
[6]不同钙含量粉煤灰合成沸石对污水中磷的去除[J]. 李艳青,孔海南,吴德意,陈建刚,王欣泽,何圣兵. 水处理技术. 2007(07)
[7]粉煤灰合成沸石除磷机理研究[J]. 赵统刚,吴德意,孔海南,陈建刚,张葆华. 水处理技术. 2006(07)
本文编号：3606467
【文章来源】：环境工程学报. 2017,11(02)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
粉煤灰(a)沸石(b)及锆沸石(c)的XＲD图谱，Q、M、P分别为石英、莫来石和NaP1沸石1，
水热反应后，粉煤灰中的硅及铝的氧化物至少大部分转化为以硅氧四面体和铝氧八面体为骨架的沸石，而CaO、Fe2O3和MgO等含量变化不大，作为非沸石成分保留在沸石中［7-11］。此外，由于水热反应采用了氢氧化钠溶液，钠离子以交换性离子的形式被沸石保持，因此，沸石中Na含量较粉煤灰有所增加，形成Na型沸石。在锆沸石中，出现了25.54%的氧化锆，这显然是用ZrOCl2中和沸石/废碱液混合物时形成了水合氧化锆的缘故。锆沸石中硅，铝等氧化物含量的下降，应当主要是ZrO2含量的升高引起的“稀释”作用。图2粉煤灰、沸石以及锆沸石(从左到右)的扫描电镜照片Fig．2SEMimageofcoalflyash，zeoliteandZHZO(fromlefttoright)粉煤灰、沸石以及锆沸石的扫描电镜照片如图2所示。粉煤灰为球状颗粒，具有光滑的表面。704
第2期林丽丹等:沸石/水合氧化锆吸附水中的磷经水热反应后，颗粒表面变得粗糙，这是由于表面形成了沸石结晶的缘故。从锆沸石的扫描电镜照片可以看出，沸石颗粒被絮状物所包裹。结合XＲD的结果可以判定这些絮状物为无定形水合氧化锆。图3沸石(菱形)和锆沸石(圆点)的吸附等温线Fig．3Adsorptionisothermofzeolite(diamond)andZHZO(dot)2.2等温吸附线沸石和锆沸石对磷的吸附等温线如图3所示。将吸附等温线的数据用Langmuir和Freundlich模型进行拟合，结果见表2。两吸附模型的表达式如下:CeQe=CeQmax+1KL×QmaxlgQe=1nlgCe+lgKF式中:KL是Langmuir常数(mg－1)，Qmax是根据Lang-muir方程计算出的最大吸附量(mg·g－1)，KF是Freundlich常数(mg·g－1)。表2等温吸附线的拟合结果Table2Fittingresultofisotherm材料LangmuirQmax/(mg·g－1)KL/(mg－1)Ｒ2FreundlichKF/(mg·g－1)1/nＲ2沸石7.920.0060.9930.3310.7520.99锆沸石22.620.1050.9951.9870.2870.960结果表明，沸石和锆沸石对磷的吸附等温线更符合Langmuir模型，相关系数达到0.993和0.995。根据Langmuir模型计算的结果，锆沸石对磷的最大吸附量为22.62mg·g－1，是沸石(7.92mg·g－1)的2.85倍。通过ZrOCl2溶液中和沸石合成过程中产生的废碱液，增加了氧化锆的含量，改善了材料对于磷的吸附性能。值得注意的是，沸石的吸附等温线在平衡浓度较低时上升缓慢，说明其对低浓度磷的去除效果并不令人满意;而锆沸石的吸附等温线在平衡浓度较低时呈现近乎垂直的增加，对浓度在10mg·L－1以下的进水具有90%以上的去除效果。现有城市污水厂二级出水和农业面源产生的低污
【参考文献】：
期刊论文
[1]铁-镧系合金氧化物污水除磷及再生[J]. 杨永珠,江映翔,赵李丽,刘艳冰. 环境工程学报. 2014(01)
[2]磷在氧化锆-碳纳米管复合材料上的吸附研究[J]. 宗恩敏,魏丹,还中科,彭渡,万海勤,郑寿荣,许昭怡. 无机化学学报. 2013(05)
[3]活性氧化铝对水中磷的去除与回收研究[J]. 孟文娜,谢杰,吴德意,张振家,孔海南. 环境科学. 2013(01)
[4]锆改性沸石对水中磷酸盐和铵的吸附特性[J]. 林建伟,詹艳慧,陆霞. 中国环境科学. 2012(11)
[5]多孔粒状陶瓷负载水合氧化锆吸磷材料的制备及其性能研究[J]. 雷国元,刘志军,李陈君,周曼. 现代化工. 2012(01)
[6]不同钙含量粉煤灰合成沸石对污水中磷的去除[J]. 李艳青,孔海南,吴德意,陈建刚,王欣泽,何圣兵. 水处理技术. 2007(07)
[7]粉煤灰合成沸石除磷机理研究[J]. 赵统刚,吴德意,孔海南,陈建刚,张葆华. 水处理技术. 2006(07)
本文编号：3606467
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