基于腐殖质和水滑石的复合吸附剂的组装与性能研究

发布时间：2022-01-26 11:18

　　我国生产生活废水种类繁多,吸附处理作为一种快速有效的途径,在废水处理中得到了广泛的应用,因此开发新型复合吸附剂具有重要意义。本文基于腐殖质和水滑石（LDH）的特殊性质,制备了两种新型复合吸附剂。通过LDH晶核在共沉淀过程中的混凝以及富里酸大分子（FA）的吸附架桥作用,组装合成了富里酸锚接水滑石多功能复合吸附剂（LDH-FA）。另外,以非生物催化腐殖化理论为基础,采用离子交换-焙烧-水化复原的方法合成了腐殖质催化剂Fe₃O₄镶嵌LDH,然后在儿茶酚和甘氨酸溶液体系中,通过原位催化腐殖化反应,自组装合成了三明治结构的类腐殖质（HLS）负载水滑石复合吸附剂（LDH-HLS）。复合吸附剂LDH-FA的研究表明,大尺寸的FA分子锚接在LDH层板表面,LDH层间域仍然是可交换的阴离子,因此该复合吸附剂可同时吸附去除阴离子污染物和阳离子重金属。LDH-FA对偶氮染料Orange II的吸附是离子交换过程,其吸附容量可达1.9 mmol/g。LDH-FA对四种重金属,即放射性核素⁶⁴Cu、²¹⁰Pb、^63... 

【文章来源】：清华大学北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：139 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

腐植酸分子结构模型（a）和富里酸分子结构模型（b）

制备过程中腐殖质与层状硅酸盐之间的相互作用包括配位交换、范德阳离子桥键等，过程不仅受腐殖质分子大小、功能基团影响，还受层性质、晶体结构以及溶液离子强度、pH 值、阳离子浓度等因素影衍射分析发现层状硅酸盐的晶面间距在反应前后并未发生变化，即硅酸盐之间的相互作用主要发生在表面[64-66]。上所述，目前腐殖质复合材料基本是球壳模型，即以基体为核心（TiO蒙脱石、针铁矿等），腐殖质包覆在基体颗粒表面，在一定 pH 值下与基体表面羟基的氢键作用，或者与其它带正电基团之间的静电吸复合材料（如图 1-4 所示）。由于腐殖质含有大量羧基和酚羟基等酸性合材料的等电点明显降低，在很大的 pH 范围内带负电，对各种带正生静电吸引作用，促进了重金属与腐殖质之间的络合反应。但是球壳质负载量不高且不能定量控制负载，表面的腐殖质不稳定，在实际应容易出现腐殖质易于脱落迁移而导致二次污染，极大地限制了腐殖料的推广应用。因此，开发可控制负载、稳定性好的新型腐殖质复合。

第 1 章 引言用可调性等特点，使得利用 LDH 可合成多种功能层状纳米材料，可用于如吸附、催化、电化学等领域。关于 LDH 的研究已经有 100 多年的历史，牛津大学 D.O′Hare教授[70-72]领导的研究小组在这方面做了深入的研究，国内的段雪院士领导的研究小组[67,73-74]在水滑石的制备、水滑石插层组装功能性分子、水滑石薄膜材料制备、水滑石复合材料的吸附、催化及光电性能等方面做了深入的研究，其 2013 年出版的专著《二维纳米复合氢氧化物的结构、组装与功能》总结了国内外学者关于二维纳米复合氢氧化物各个方面的研究，利用 LDH 的层间域可变性，合成功能性分子也是近年来 LDH 研究的热点之一。

【参考文献】：
期刊论文
[1]腐植物质结构鉴定研究方法进展[J]. 董莲华,覃召海,李宝珍,袁红莉.  腐植酸. 2007(03)
[2]超分子结构水杨酸根插层水滑石的组装及结构与性能研究[J]. 邢颖,李殿卿,任玲玲,EVANS,D.G.,段雪.  化学学报. 2003(02)



本文编号：3610399