整体式催化剂活性组分负载策略及微波催化燃烧甲苯特性
发布时间：2022-02-11 11:35
针对催化剂活性组分脱落问题,采用载体预处理和添加硅溶胶的策略来强化活性组分负载,微波单模腔中催化燃烧甲苯以考察催化剂活性,并对牢固负载的催化剂进行表征分析。研究表明,常温下采用10%盐酸溶液对蜂窝状堇青石（CH）载体预处理、硅溶胶添加量与载体吸水量比值为0. 125条件下所制备的Cu-Mn-Ce（硅溶胶）/CH催化剂脱落率为0. 0129%,明显低于Cu-Mn-Ce/CH催化剂的0. 950%。Cu-Mn-Ce（硅溶胶）/CH催化剂具有更小的活性颗粒尺寸、更大的比表面积和更多样的活性晶体,在甲苯进气浓度1000 mg/m3、进气量0. 12 m3/h、微波功率200 W和床层温度350℃条件下,催化剂对甲苯的催化燃烧效率和矿化率分别为98. 5%和87. 9%;连续实验43 h后,催化剂活性保持稳定且活性组分脱落率低（0. 0328%）。硅溶胶的添加增强了活性组分与载体之间的相互作用力,生成的硅氧烷化学键提高了活性组分的结合牢固度。
【文章来源】：燃料化学学报. 2020,48(09)北大核心EICSCD
【文章页数】：13 页
【部分图文】：
实验装置流程示意图
将不同酸、碱溶液预处理后的载体按照1.2所述方法(不添加硅溶胶)制成Cu-Mn-Ce/CH催化剂，对催化剂表面活性组分的负载量和牢固度进行测试，结果见图2所示。由图2可知，40%的草酸溶液预处理后，催化剂活性组分负载量和脱落率分别为9.86%和0.632%;10%盐酸溶液预处理后催化剂负载量和脱落率分别为9.51%和0.110%，其脱落率是所有酸、碱溶液预处理中最低的。文献报道[20]，酸处理可以润湿载体，使其表面附着一层能提高界面结合力的物质，从而增加载体的亲和力和提高活性组分的附着力。综合比较催化剂的活性组分负载量和脱落率，认为10%盐酸溶液预处理的效果最理想，故后续研究采用10%盐酸溶液对催化剂载体进行预处理。2.1.2 硅溶胶添加量优化
催化剂制备时，在活性组分浸渍液中添加一定量的硅溶胶，可增强活性组分与载体之间的结合力。以硅溶胶添加量与载体吸水量的比值(m硅溶胶/m吸水量)为变量，测试不同硅溶胶添加量下催化剂活性组分的负载量及牢固度，结果见图3。由图3可知，硅溶胶的添加增加了活性组分的负载量，当m硅溶胶/m吸水量=0.1时负载量最大，继续增加硅溶胶含量，活性组分负载量反而下降;分析认为，硅溶胶中存在一定的表面活性剂，添加量过高不利于活性组分的负载[16]。当m硅溶胶/m吸水量=0.125时，活性组分的脱落率最低(0.0129%)，说明此比值下硅溶胶对催化剂表面活性组分的牢固作用最强。2.2 催化剂的表征
【参考文献】：
期刊论文
[1]微波催化燃烧气态甲苯特性及床层温度分布[J]. 贺利娜,卜龙利,都琳,宁轲,刘嘉栋. 中国环境科学. 2019(08)
[2]挥发性有机物催化氧化技术及催化剂研究进展[J]. 黄青斌. 化学试剂. 2019(02)
[3]国家颁布“十三五”VOCs污染防治方案 严限重点地区石油化工等高排放项目[J]. 闻择. 上海化工. 2017(11)
[4]Ambient volatile organic compounds pollution in China[J]. Xinmin Zhang,Zhigang Xue,Hong Li,Li Yan,Yuan Yang,Yi Wang,Jingchun Duan,Lei Li,Fahe Chai,Miaomiao Cheng,Weiqi Zhang. Journal of Environmental Sciences. 2017(05)
[5]CoCuMnOx光催化氧化多组分VOCs特性及其动力学[J]. 孟海龙,卜龙利,刘嘉栋,高波,冯奇奇,谭娜,谢帅. 环境科学. 2016(05)
[6]HZSM-5/整体式催化剂的制备及其在甲醇制汽油反应中的应用[J]. 陆彦彬,马彪,张伟辰. 辽宁石油化工大学学报. 2015(01)
[7]双组分甲苯、氯苯的微波辅助催化氧化及机理[J]. 杨力,卜龙利,孙剑宇,梁欣欣,虎雪姣,孟海龙. 环境工程学报. 2014(11)
[8]双组分VOCs的催化氧化及动力学分析[J]. 卜龙利,杨力,孙剑宇,梁欣欣,虎雪姣,孟海龙. 环境科学. 2014(09)
[9]不同加热方式下催化氧化甲苯的性能研究[J]. 卜龙利,刘海楠,王晓晖,张浩,孙剑宇,杨力. 环境化学. 2013(08)
[10]二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能[J]. 刘海楠,卜龙利,王晓晖,张浩,孙剑宇,杨力,蔡力栋. 环境科学学报. 2013(06)
硕士论文
[1]上海市宝山区挥发性有机化合物排放治理效果评价与对策研究[D]. 施旭荣.新疆大学 2019
[2]TS-1/堇青石整体催化剂的制备及其催化苯酚羟基化的性能研究[D]. 陶明.浙江工业大学 2016
[3]蜂窝状Mn-Ce/TiO2/CC脱硝催化剂的涂覆技术及性能研究[D]. 李凯.太原理工大学 2013
[4]挥发性有机物微波辅助催化氧化性能试验研究[D]. 廖建波.西安建筑科技大学 2011
[5]金属基不锈钢表面上Al2O3涂层的制备[D]. 宋万仓.大连理工大学 2010
[6]SCR脱硝催化剂的抗硫再生性能和整体化制备研究[D]. 张峰.浙江工业大学 2010
[7]磷化物整体式催化剂的制备与加氢脱硫性能研究[D]. 董亮.北京化工大学 2009
[8]中温原位催化还原NOx催化剂的制备及性能研究[D]. 薛红丹.哈尔滨工程大学 2006
本文编号：3620206
【文章来源】：燃料化学学报. 2020,48(09)北大核心EICSCD
【文章页数】：13 页
【部分图文】：
实验装置流程示意图
将不同酸、碱溶液预处理后的载体按照1.2所述方法(不添加硅溶胶)制成Cu-Mn-Ce/CH催化剂，对催化剂表面活性组分的负载量和牢固度进行测试，结果见图2所示。由图2可知，40%的草酸溶液预处理后，催化剂活性组分负载量和脱落率分别为9.86%和0.632%;10%盐酸溶液预处理后催化剂负载量和脱落率分别为9.51%和0.110%，其脱落率是所有酸、碱溶液预处理中最低的。文献报道[20]，酸处理可以润湿载体，使其表面附着一层能提高界面结合力的物质，从而增加载体的亲和力和提高活性组分的附着力。综合比较催化剂的活性组分负载量和脱落率，认为10%盐酸溶液预处理的效果最理想，故后续研究采用10%盐酸溶液对催化剂载体进行预处理。2.1.2 硅溶胶添加量优化
催化剂制备时，在活性组分浸渍液中添加一定量的硅溶胶，可增强活性组分与载体之间的结合力。以硅溶胶添加量与载体吸水量的比值(m硅溶胶/m吸水量)为变量，测试不同硅溶胶添加量下催化剂活性组分的负载量及牢固度，结果见图3。由图3可知，硅溶胶的添加增加了活性组分的负载量，当m硅溶胶/m吸水量=0.1时负载量最大，继续增加硅溶胶含量，活性组分负载量反而下降;分析认为，硅溶胶中存在一定的表面活性剂，添加量过高不利于活性组分的负载[16]。当m硅溶胶/m吸水量=0.125时，活性组分的脱落率最低(0.0129%)，说明此比值下硅溶胶对催化剂表面活性组分的牢固作用最强。2.2 催化剂的表征
【参考文献】：
期刊论文
[1]微波催化燃烧气态甲苯特性及床层温度分布[J]. 贺利娜,卜龙利,都琳,宁轲,刘嘉栋. 中国环境科学. 2019(08)
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[3]国家颁布“十三五”VOCs污染防治方案 严限重点地区石油化工等高排放项目[J]. 闻择. 上海化工. 2017(11)
[4]Ambient volatile organic compounds pollution in China[J]. Xinmin Zhang,Zhigang Xue,Hong Li,Li Yan,Yuan Yang,Yi Wang,Jingchun Duan,Lei Li,Fahe Chai,Miaomiao Cheng,Weiqi Zhang. Journal of Environmental Sciences. 2017(05)
[5]CoCuMnOx光催化氧化多组分VOCs特性及其动力学[J]. 孟海龙,卜龙利,刘嘉栋,高波,冯奇奇,谭娜,谢帅. 环境科学. 2016(05)
[6]HZSM-5/整体式催化剂的制备及其在甲醇制汽油反应中的应用[J]. 陆彦彬,马彪,张伟辰. 辽宁石油化工大学学报. 2015(01)
[7]双组分甲苯、氯苯的微波辅助催化氧化及机理[J]. 杨力,卜龙利,孙剑宇,梁欣欣,虎雪姣,孟海龙. 环境工程学报. 2014(11)
[8]双组分VOCs的催化氧化及动力学分析[J]. 卜龙利,杨力,孙剑宇,梁欣欣,虎雪姣,孟海龙. 环境科学. 2014(09)
[9]不同加热方式下催化氧化甲苯的性能研究[J]. 卜龙利,刘海楠,王晓晖,张浩,孙剑宇,杨力. 环境化学. 2013(08)
[10]二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能[J]. 刘海楠,卜龙利,王晓晖,张浩,孙剑宇,杨力,蔡力栋. 环境科学学报. 2013(06)
硕士论文
[1]上海市宝山区挥发性有机化合物排放治理效果评价与对策研究[D]. 施旭荣.新疆大学 2019
[2]TS-1/堇青石整体催化剂的制备及其催化苯酚羟基化的性能研究[D]. 陶明.浙江工业大学 2016
[3]蜂窝状Mn-Ce/TiO2/CC脱硝催化剂的涂覆技术及性能研究[D]. 李凯.太原理工大学 2013
[4]挥发性有机物微波辅助催化氧化性能试验研究[D]. 廖建波.西安建筑科技大学 2011
[5]金属基不锈钢表面上Al2O3涂层的制备[D]. 宋万仓.大连理工大学 2010
[6]SCR脱硝催化剂的抗硫再生性能和整体化制备研究[D]. 张峰.浙江工业大学 2010
[7]磷化物整体式催化剂的制备与加氢脱硫性能研究[D]. 董亮.北京化工大学 2009
[8]中温原位催化还原NOx催化剂的制备及性能研究[D]. 薛红丹.哈尔滨工程大学 2006
本文编号：3620206
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