新型光催化剂的制备、表征及其光催化活性的调控机制
发布时间：2022-02-15 10:05
环境污染和能源问题目前仍是困扰人类可持续发展的难题。半导体光催化技术是利用光照激发半导体产生的导带电子和价带空穴,进行氧化还原降解有机污染物或者分解水获取氢能的高级技术。由于该过程本质是将太阳能转化为化学能,所以半导体光催化技术有望成为解决环境和能源问题的一条有效途径。半导体光催化的核心是研制宽谱响应的长效高效光催化材料。光催化材料的吸收光谱与太阳光谱匹配是充分利用太阳能的前提,而高效使得在动力学上光催化材料的应用成为可能,长效是保证光催化材料的稳定性以使得该技术廉价可行。本文围绕宽谱响应的长效高效光催化材料的研制为中心,结合材料表征手段、密度泛函理论计算和光电化学研究方法,探索光催化活性的调控机制。本文研究了几种掺杂TiO2的晶体结构、能带结构与光催化性能的关系。采用密度泛函理论的Castep代码,计算了未掺杂、氮掺杂、碘掺杂和铂掺杂的二氧化钛的晶体结构和电子能带结构,结果发现氮和碘掺杂TiO2的带隙中新增三条能带,而铂掺杂TiO2新增五条能带,新增的能带使其产生了可见光响应性能。价带和导带组成的分析表明,碘掺杂TiO...
【文章来源】：上海交通大学上海市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：157 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 半导体光催化简介
1.1.1 半导体光催化研究的背景
1.1.2 半导体光催化的基本原理
1.1.3 半导体光催化性能的调控机制
1.2 新型可见光响应半导体光催化材料的设计思路
1.2.1 基于电子能带结构设计的可见光响应的光催化剂
1.2.2 固溶体结构可见光响应光催化剂
1.2.3 基于微观结构设计的可见光响应光催化剂
1.3 半导体光催化的研究方法
1.3.1 从材料结构角度
1.3.2 从光催化性能角度
1.3.3 从光电性能角度
1.3.4 从理论计算角度的研究方法
1.4 光催化技术目前面临的问题及其选题思路
1.5 本论文的研究内容
2 几种掺杂TiO_2的晶体结构、能带结构与光催化性能的关系
2.1 引言
2.1.1 掺杂改性 TiO_2 理论研究现状
2.1.2 密度泛函理论与固体能带理论简介
2.1.3 本章主要内容
2.2 实验部分和计算方法
2.2.1 掺杂TiO_2 的制备
2.2.2 光催化苯酚降解实验
2.2.3 计算方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 掺杂TiO_2的光催化活性
2.3.2 掺杂TiO_2 的能带结构
2.4 本章小结
3 钴氧化物负载的BiVO_4 复合光催化材料的制备、结构表征及光催化性
3.1 引言
3.1.1 BiVO_4 简介及其在光催化中的研究现状
3.1.2 复合光催化材料的研究思路
3.1.3 本章主要研究内容
3.2 实验部分
3.2.1 主要实验原料
3.2.2 主要仪器设备
3.2.3 光催化剂的制备
3.2.4 光催化实验及产物分析
3.2.5 计算方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 BiVO_4/CoO_x 复合光催化剂的结构表征
3.3.2 BiVO_4/CoO_x 制备条件对光催化活性的影响
3.3.3 BiVO_4/Co_3O_4 光催化剂的稳定性
3.3.4 机理初步分析
3.3.5 水热法制备BiVO_4 纳米片及其BiVO_4/Co_3O_4 复合物
3.4 本章小结
4 BiVO_4 与BiVO_4/Co_3O_4 复合物半导体电极的光电化学性质
4.1 引言
4.2 光电化学原理简述
4.3 实验部分
4.3.1 主要实验原料
4.3.2 半导体薄膜光电极的制备
4.3.3 平带电位的测定
4.3.4 光电化学实验
4.4 结果与讨论
4.4.1 BiVO_4 和Co_3O_4 的平带电位
4.4.2 BiVO_4 电极的稳定性研究
4.4.3 电极的光电化学性质
4.5 本章小结
5 钒酸铋复合物及混合物光催化材料的光催化性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 主要实验原料
5.2.2 复合光催化剂的制备
5.2.3 光催化实验
5.2.4 主要检测仪器
5.3 结果与讨论
5.3.1 不同复合金属氧化物的光催化活性
5.3.2 BiVO_4/Co_3O_4 光催化降解苯酚的影响因素
5.3.3 BiVO_4 与Co_3O_4 混合物颗粒间的电子转移
5.4 本章小结
6 用于光致逻辑器件的混合n/p 半导体光电极
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 主要实验原料
6.2.2 半导体薄膜电极的制备
6.2.3 光电化学实验
6.3 结果与讨论
6.3.1 n/p 混合光电极用于光致逻辑器件的基本原理
6.3.2 混合BiVO_4/Co_3O_4 半导体电极
6.3.3 混合TiO_2/Co_3O_4 半导体电极
6.3.4 混合BiVO_4/CuO 半导体电极
6.3.5 混合TiO_2/CuO半导体电极
6.4 本章小结
6.5 展望
7 全文总结
7.1 全文主要内容
7.2 本文主要创新之处
参考文献
攻读博士期间发表或投寄的论文与申请专利
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Photocatalytic Dye Methyl Orange Decomposition on Ternary Sulfide （CdIn2S4） under Visible-light[J]. Xiao Dan YU1, Xue Song QU1, Yi Hang GUO1, Chang Wen HU2 1 Faculty of Chemistry, Northeast Normal University, Changchun 130024 2 Department of Chemistry, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081. Chinese Chemical Letters. 2005(09)
[2]光催化分解水的研究进展[J]. 杨亚辉,陈启元,尹周澜,李洁. 化学进展. 2005(04)
[3]CoO改性TiO2光催化从水析氢光电化学行为研究[J]. 吴玉琪,吕功煊,李树本. 化学学报. 2005(08)
[4]可见光化的半导体光催化剂[J]. 黄文娅,余颖. 化学进展. 2005(02)
[5]CoOx改性TiO2光催化剂的制备、优化及其光催化分解水析氢性能研究[J]. 吴玉琪,吕功煊,李树本. 无机化学学报. 2005(03)
[6]钛酸铋系化合物的光催化性能研究[J]. 许效红,姚伟峰,张寅,周爱秋,侯云,王民. 化学学报. 2005(01)
[7]可见光响应型非金属掺杂TiO2的研究进展[J]. 洪孝挺,王正鹏,陆峰,张军,蔡伟民. 化工进展. 2004(10)
[8]可见光诱导TiO2光催化的研究进展[J]. 籍宏伟,马万红,黄应平,赵进才,王正平. 科学通报. 2003(21)
本文编号：3626431
【文章来源】：上海交通大学上海市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：157 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 半导体光催化简介
1.1.1 半导体光催化研究的背景
1.1.2 半导体光催化的基本原理
1.1.3 半导体光催化性能的调控机制
1.2 新型可见光响应半导体光催化材料的设计思路
1.2.1 基于电子能带结构设计的可见光响应的光催化剂
1.2.2 固溶体结构可见光响应光催化剂
1.2.3 基于微观结构设计的可见光响应光催化剂
1.3 半导体光催化的研究方法
1.3.1 从材料结构角度
1.3.2 从光催化性能角度
1.3.3 从光电性能角度
1.3.4 从理论计算角度的研究方法
1.4 光催化技术目前面临的问题及其选题思路
1.5 本论文的研究内容
2 几种掺杂TiO_2的晶体结构、能带结构与光催化性能的关系
2.1 引言
2.1.1 掺杂改性 TiO_2 理论研究现状
2.1.2 密度泛函理论与固体能带理论简介
2.1.3 本章主要内容
2.2 实验部分和计算方法
2.2.1 掺杂TiO_2 的制备
2.2.2 光催化苯酚降解实验
2.2.3 计算方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 掺杂TiO_2的光催化活性
2.3.2 掺杂TiO_2 的能带结构
2.4 本章小结
3 钴氧化物负载的BiVO_4 复合光催化材料的制备、结构表征及光催化性
3.1 引言
3.1.1 BiVO_4 简介及其在光催化中的研究现状
3.1.2 复合光催化材料的研究思路
3.1.3 本章主要研究内容
3.2 实验部分
3.2.1 主要实验原料
3.2.2 主要仪器设备
3.2.3 光催化剂的制备
3.2.4 光催化实验及产物分析
3.2.5 计算方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 BiVO_4/CoO_x 复合光催化剂的结构表征
3.3.2 BiVO_4/CoO_x 制备条件对光催化活性的影响
3.3.3 BiVO_4/Co_3O_4 光催化剂的稳定性
3.3.4 机理初步分析
3.3.5 水热法制备BiVO_4 纳米片及其BiVO_4/Co_3O_4 复合物
3.4 本章小结
4 BiVO_4 与BiVO_4/Co_3O_4 复合物半导体电极的光电化学性质
4.1 引言
4.2 光电化学原理简述
4.3 实验部分
4.3.1 主要实验原料
4.3.2 半导体薄膜光电极的制备
4.3.3 平带电位的测定
4.3.4 光电化学实验
4.4 结果与讨论
4.4.1 BiVO_4 和Co_3O_4 的平带电位
4.4.2 BiVO_4 电极的稳定性研究
4.4.3 电极的光电化学性质
4.5 本章小结
5 钒酸铋复合物及混合物光催化材料的光催化性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 主要实验原料
5.2.2 复合光催化剂的制备
5.2.3 光催化实验
5.2.4 主要检测仪器
5.3 结果与讨论
5.3.1 不同复合金属氧化物的光催化活性
5.3.2 BiVO_4/Co_3O_4 光催化降解苯酚的影响因素
5.3.3 BiVO_4 与Co_3O_4 混合物颗粒间的电子转移
5.4 本章小结
6 用于光致逻辑器件的混合n/p 半导体光电极
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 主要实验原料
6.2.2 半导体薄膜电极的制备
6.2.3 光电化学实验
6.3 结果与讨论
6.3.1 n/p 混合光电极用于光致逻辑器件的基本原理
6.3.2 混合BiVO_4/Co_3O_4 半导体电极
6.3.3 混合TiO_2/Co_3O_4 半导体电极
6.3.4 混合BiVO_4/CuO 半导体电极
6.3.5 混合TiO_2/CuO半导体电极
6.4 本章小结
6.5 展望
7 全文总结
7.1 全文主要内容
7.2 本文主要创新之处
参考文献
攻读博士期间发表或投寄的论文与申请专利
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Photocatalytic Dye Methyl Orange Decomposition on Ternary Sulfide （CdIn2S4） under Visible-light[J]. Xiao Dan YU1, Xue Song QU1, Yi Hang GUO1, Chang Wen HU2 1 Faculty of Chemistry, Northeast Normal University, Changchun 130024 2 Department of Chemistry, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081. Chinese Chemical Letters. 2005(09)
[2]光催化分解水的研究进展[J]. 杨亚辉,陈启元,尹周澜,李洁. 化学进展. 2005(04)
[3]CoO改性TiO2光催化从水析氢光电化学行为研究[J]. 吴玉琪,吕功煊,李树本. 化学学报. 2005(08)
[4]可见光化的半导体光催化剂[J]. 黄文娅,余颖. 化学进展. 2005(02)
[5]CoOx改性TiO2光催化剂的制备、优化及其光催化分解水析氢性能研究[J]. 吴玉琪,吕功煊,李树本. 无机化学学报. 2005(03)
[6]钛酸铋系化合物的光催化性能研究[J]. 许效红,姚伟峰,张寅,周爱秋,侯云,王民. 化学学报. 2005(01)
[7]可见光响应型非金属掺杂TiO2的研究进展[J]. 洪孝挺,王正鹏,陆峰,张军,蔡伟民. 化工进展. 2004(10)
[8]可见光诱导TiO2光催化的研究进展[J]. 籍宏伟,马万红,黄应平,赵进才,王正平. 科学通报. 2003(21)
本文编号：3626431
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