固废源SiO 2 基固态胺材料用于CO 2 捕集技术及机理研究

发布时间：2022-02-20 13:39

　　我国以粉煤灰、煤矸石、高炉铁渣、多晶硅产业废物SiCl₄为代表的含硅工业固体废弃物的产生量巨大,综合利用率低,造成严重的环境污染,也导致了资源的浪费。开展含硅工业固体废弃物的高端资源化,符合国家的产业发展政策,也是实现含硅工业固体废弃物减量化的重要途径。本论文探索利用含硅工业固体废弃物源SiO₂改性制备固态胺CO₂吸附材料,并将其用于模拟烟气条件下CO₂捕集性能的测试研究,取得的主要研究成果如下:无定型纳米SiO₂是制备固态胺材料的优良基体,其孔隙结构中介于2⁴0 nm的孔道对有机胺的负载过程起到关键作用;采用湿浸渍法制备固态胺材料的过程中,聚乙烯亚胺（PEI）的负载量、吸附温度、CO₂分压、PEI的分子结构以及分子量均会对材料的吸附性能造成影响;在负载质量分数60%的1200 Da的分枝状聚乙烯亚胺（BPEI）的条件下,在105^o C、100%CO₂或15%CO₂下材... 

【文章来源】：清华大学北京市211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：152 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 引言
    1.1 含硅工业固体废弃物资源化
        1.1.1 含硅工业固体废弃物的产生与资源化现状
        1.1.2 含硅工业固体废弃物制备SiO_2技术发展现状
        1.1.3 硅基固废源SiO_2应用前景分析
    1.2 工业源CO_2减排需求与减排技术发展现状
        1.2.1 工业源CO_2排放现状与减排需求
        1.2.2 工业源CO_2减排技术发展现状
        1.2.3 燃烧后CO_2捕集技术发展现状及应用前景
    1.3 固态胺材料的CO_2捕集原理与应用现状及前景分析
        1.3.1 固态胺材料的CO_2捕集原理
        1.3.2 固态胺CO_2吸附材料的发展现状
        1.3.3 固态胺CO_2吸附材料的工业化应用前景分析
    1.4 研究目的、内容和技术路线
        1.4.1 研究目的与意义
        1.4.2 研究内容
        1.4.3 技术路线
第2章 试验材料与方法
    2.1 试验材料
        2.1.1 试验试剂与药品
        2.1.2 纳米SiO_2基体
    2.2 硅基固态胺CO_2吸附材料合成试验
        2.2.1 化学嫁接法制备硅基固态胺CO_2吸附材料试验
        2.2.2 湿浸渍法制备硅基固态胺CO_2吸附材料试验
    2.3 硅基固态胺CO_2吸附材料表征
        2.3.1 表征材料元素组成的C、H、N元素分析
        2.3.2 表征材料比表面积及孔隙特征的N2吸附脱附分析
        2.3.3 表征材料化学基团特征的傅里叶变换红外光谱分析
        2.3.4 表征BPEI分子中C原子形态的~(13)C核磁共振波谱分析
        2.3.5 表征材料热稳定性的热失重分析
    2.4 硅基固态胺CO_2吸附材料的CO_2吸附性能测试
        2.4.1 固态胺材料的恒温CO_2吸附实验
        2.4.2 变温吸附条件下固态胺材料的CO_2循环吸附实验
        2.4.3 原位漫反射红外光谱仪观测固态胺材料吸附CO_2过程
        2.4.4 固态胺材料在O_2、SO_2、NO、NO_2存在条件下的吸附测试
第3章 硅基固态胺材料的合成及CO_2吸附性能分析
    3.1 本章引言
    3.2 化学嫁接法制备硅基固态胺CO_2吸附材料
        3.2.1 化学嫁接改性前后SiO_2基体的表征
        3.2.2 纳米SiO_2形态对有机胺负载量的影响
        3.2.3 纳米SiO_2形态对固态胺材料的热稳定性的影响
        3.2.4 纳米SiO_2形态对固态胺材料的吸附性能的影响及机理
    3.3 湿浸渍法制备硅基固态胺CO_2吸附材料
        3.3.1 湿浸渍法制备的固态胺CO_2吸附材料的表征
        3.3.2 湿浸渍过程中SiO_2孔道与有机胺相互作用机理
        3.3.3 湿浸渍法制备的固态胺CO_2吸附材料的热稳定分析
        3.3.4 PEI负载量与吸附操作条件对材料吸附性能的影响及机理
        3.3.5 有机胺分子量与分子结构对固态胺材料吸附性能的影响
        3.3.6 有机胺分子量与分子结构对固态胺材料解吸能耗的影响
    3.4 本章小结
第4章 硅基固态胺材料长期吸附稳定性及影响机理研究
    4.1 本章引言
    4.2 硅基固态胺材料长期循环吸附稳定性影响因素及机理
        4.2.1 硅基固态胺材料长期循环吸附过程中的热稳定性分析
        4.2.2 CO_2吹扫气氛下固态胺材料长期循环吸附稳定性研究
        4.2.3 PEI分子结构及分子量对固态胺材料化学性失活的影响
        4.2.4 硅基固态胺CO_2吸附材料物理及化学性失活的量化分析
    4.3 温度对固态胺CO_2吸附材料酰胺化过程的影响及机理
        4.3.1 温度对硅基固态胺材料酰胺化程度的影响分析
        4.3.2 原位红外光谱技术分析固态胺材料酰胺化过程
        4.3.3 温度对固态胺材料酰胺化过程化学反应动力学的影响
        4.3.4 温度对固态胺材料酰胺化过程中尿素链产物结构的影响
    4.5 本章小结
第5章 模拟烟气条件下硅基固态胺材料长期吸附稳定性的研究
    5.1 本章引言
    5.2 水蒸气对固态胺材料长期吸附稳定性的影响及机理
        5.2.1 水蒸气对固态胺材料的循环吸附稳定性的影响
        5.2.2 水蒸气对固态胺材料循环吸附稳定性的影响机理
        5.2.3 水蒸气对固态胺材料酰胺化过程的抑制及机理研究
    5.3 O_2对固态胺材料长期吸附稳定性的影响及机理
        5.3.1 O_2对固态胺材料循环吸附稳定性的影响
        5.3.2 O_2导致固态胺材料失活机理的分析
    5.4 NO、NO_2、SO_2对固态胺材料长期吸附稳定性的影响及机理
        5.4.1 NO对固态胺材料的长期吸附稳定性的影响及机理
        5.4.2 NO_2对固态胺材料长期吸附稳定性的影响及机理
        5.4.3 SO_2对固态胺材料长期吸附稳定性的影响及机理
    5.5 本章小结
第6章 结论与建议
    6.1 结论
    6.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]粉煤灰在土壤改良及修复中的应用与展望[J]. 赵吉,康振中,韩勤勤,杨志杰,李静泉,许继飞.  江苏农业科学. 2017(02)
[2]利用煤矸石制备4A分子筛及吸附性能的研究[J]. 郭振坤,范雯阳,周珊,邹东雪.  无机盐工业. 2017(02)
[3]高炉渣制备类水滑石和沸石及其吸附性能[J]. 汤励峥,彭建,孙彦辉,李鹏,万康,国宏伟.  金属世界. 2016(06)
[4]高掺量粉煤灰烧结轻质承重普通砖的生产工艺[J]. 林漫亚.  粉煤灰. 2016(05)
[5]粉煤灰填筑路基施工工艺的技术应用[J]. 王建莉.  交通世界. 2016(11)
[6]高炉渣纤维耐碱性及其对混凝土性能的影响[J]. 赵波,龙跃,张良进,徐晨光,杜培培.  硅酸盐通报. 2016(04)
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[8]高炉渣合成NaA沸石及影响因素[J]. 何茂成,张建良,国宏伟,史志文,刘峰,薛济来.  硅酸盐学报. 2015(11)
[9]高钛型高炉渣再生混凝土抗压性能试验研究[J]. 汪杰,黄双华,魏建贵,王伟.  四川建筑科学研究. 2015(03)
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博士论文
[1]燃煤烟气CO2化学吸收技术研究[D]. 朱德臣.浙江大学 2011

硕士论文
[1]高炉渣吸附剂对重金属离子吸附性能的研究[D]. 刘金亮.内蒙古科技大学 2015
[2]皖北煤矸石在水泥生产过程中大掺量综合利用[D]. 杨利莉.安徽建筑大学 2015
[3]四氯化硅氢化制备三氯氢硅生产工艺研究[D]. 郑静.天津大学 2015
[4]煤矸石多孔陶瓷的制备工艺研究[D]. 刘丽.安徽建筑大学 2015
[5]煤矸石混凝土的研制及其性能测试[D]. 朱泽忠.安徽理工大学 2014
[6]高炉渣制备超细硅酸铝和镁铝尖晶石的研究[D]. 褚亮.安徽工业大学 2014
[7]大掺量粉煤灰混凝土热学性能研究[D]. 朱为勇.西北农林科技大学 2013
[8]四氯化硅气相水解制备超细白炭黑工艺的研究[D]. 卢钱峰.南昌大学 2012
[9]多晶硅产业副产物四氯化硅的综合利用[D]. 徐波.河南科技大学 2011
[10]高铝煤矸石制备超细氧化铝和硅酸钠联产工艺的研究[D]. 杨利霞.内蒙古工业大学 2010



本文编号：3635160