功能化核壳型纳米铁的制备及修复地下水中六价铬的研究
发布时间:2022-02-22 18:53
铬及其化合物是金属加工、冶金工业、制革、电镀、油漆、印染、制药、照相制版等行业必不可少的原料。由于不能对这些行业产生的含铬废水进行有效的控制和不合理排放,地下水常存在着严重的铬污染现象。Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)是铬的两种主要形态。其中,Cr(Ⅵ)的溶解度和迁移性较大,且具有致癌、致畸和致突变作用。相对来说,Cr(Ⅲ)的毒性较小并且是人体内的一种必需元素,其易发生沉淀、迁移性较弱。因此,将Cr(Ⅵ)还原为Cr(III)是一种重要的Cr(VI)污染控制技术。纳米零价铁由于粒径小、比表面积大、还原性强,成为一种新型污染控制技术。但是纳米铁颗粒极易团聚,迁移能力差,不易到达污染地区,从而降低了反应活性即去除污染物的能力。此外,纳米铁颗粒在空气中容易氧化,也为它的使用和运输带来不便。最常见的增强纳米铁稳定性的方法是对纳米铁表面进行包覆或者将其负载在载体上,这是因为包覆层和载体可以提高纳米铁颗粒之间的空间位阻和静电排斥力,从而防止纳米铁颗粒团聚。但是常规的纳米铁载体价格较高,不适应大规模生产,而包覆层材料的选择会影响到纳米铁的活性、稳定性、成本及二次污染。针对上述问题,本文选用合适的载体和包覆剂制备...
【文章来源】:南开大学天津市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】:142 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
中文摘要
Abstract
第一章 绪论
第一节 地下水及其污染
1.1.1 地下水概述
1.1.2 我国地下水资源现状
1.1.3 地下水污染现状
第二节 地下水铬污染现状及危害
1.2.1 Cr(Ⅵ)污染的现状
1.2.2 Cr(Ⅵ)污染的危害
第三节 水体中 Cr(Ⅵ)修复技术
1.3.1 生化处理技术
1.3.2 植物修复技术
1.3.3 物化处理技术
1.3.4 化学处理技术
第四节 零价铁及纳米铁技术修复环境污染
1.4.1 零价铁应用于环境污染修复的研究
1.4.2 纳米材料的特性
1.4.3 纳米粒子在环保领域的应用
1.4.4 纳米铁在地下水污染修复领域的应用
1.4.5 纳米铁的制备技术
第五节 纳米铁技术在环境污染修复中的问题
1.5.1 纳米铁的团聚及氧化
1.5.2 纳米铁的迁移性
第六节 论文的选题意义及主要内容
第二章 硅微粉负载型纳米铁复合材料的制备
第一节 负载型纳米铁复合材料的制备方法
2.1.1 负载型纳米铁制备进展及载体选择
2.1.2 硅微粉简介
第二节 实验试剂及仪器
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器
第三节 硅微粉负载型纳米铁的制备方法
2.3.1 载体前处理
2.3.2 铁盐的选择
2.3.3 硅微粉负载型纳米铁的制备
第四节 测试与表征
2.4.1 透射电子显微镜(TEM)分析
2.4.2 扫描电镜(SEM)分析
2.4.3 傅里叶红外光谱(FTIR)分析
2.4.4 X 射线衍射(XRD)分析
2.4.5 水溶液中分散稳定性研究
第五节 结果与讨论
2.5.1 SF-Fe 最佳制备条件
2.5.2 材料表征
第六节 本章小结
第三章 二氧化硅包覆型纳米铁的制备
第一节 核壳型纳米材料研究进展
3.1.1 核壳型纳米材料的类型
3.1.2 二氧化硅核壳型纳米材料的制备方法
3.1.3 功能化核壳型纳米铁材料的研究意义
第二节 二氧化硅包覆型纳米铁的制备方法
3.2.1 一步合成二氧化硅包覆型纳米铁的可行性
3.2.2 实验试剂与仪器
3.2.3 二氧化硅包覆型纳米铁的制备
第三节 样品的表征
第四节 结果与分析
3.4.1 Fe@SiO_2的 TEM 分析
3.4.2 Fe@SiO_2的 UV-Vis 分析
3.4.3 Fe@SiO_2的 XRD 分析
3.4.4 Fe@SiO_2的 EDX 分析
3.4.5 Fe@SiO_2的 FTIR 分析
3.4.6 Fe@SiO_2的比表面积及孔分布分析
3.4.7 Fe@SiO_2的 XPS 分析
3.4.8 Fe@SiO_2的磁性
3.4.9 热稳定性分析
第五节 本章小结
第四章 SF-Fe 与 Fe@SiO_2去除 Cr(Ⅵ)的批实验研究
第一节 引言
第二节 实验试剂及仪器
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器
第三节 实验方法
4.3.1 SF-Fe 与 Fe@SiO_2的制备
4.3.2 Cr(Ⅵ)去除实验过程
4.3.3 分析方法
第四节 结果与讨论
4.4.1 SF-Fe 还原去除 Cr(Ⅵ)
4.4.2 Fe@SiO_2还原去除 Cr(Ⅵ)
4.4.3 离子强度与腐殖酸对 SF-Fe 去除 Cr(Ⅵ)的影响
4.4.4 干扰因素对 Fe@SiO_2去除 Cr(Ⅵ)的影响
第五节 反应动力学及机理研究
4.5.1 核壳型纳米铁材料与未负载型纳米铁去除 Cr(Ⅵ)的反应动力学
4.5.2 表观速率常数与 Cr(Ⅵ)初始浓度的关系
4.5.3 表观速率常数与纳米铁投加量的关系
4.5.4 表观速率常数与初始 pH 值的关系
4.5.5 表观速率常数与温度的关系
第六节 反应机理探讨
4.6.1 基本理论
4.6.2 反应产物分析
4.6.3 硅微粉与二氧化硅层的作用分析
4.6.4 反应后形态分析
第七节 本章小结
第五章 功能化核壳型纳米铁活性及迁移性柱实验研究
第一节 引言
第二节 实验试剂及仪器
5.2.1 实验试剂
5.2.2 实验仪器
第三节 实验方法
5.3.1 SF-Fe 与 Fe@SiO_2复合材料的制备
5.3.2 柱去除实验过程
5.3.3 柱迁移实验研究
5.3.4 分析方法
第四节 结果与讨论
5.4.1 SF-Fe 与 Fe@SiO_2去除 Cr(Ⅵ)的柱实验
5.4.2 SF-Fe 在石英砂柱中的迁移行为
5.4.3 Fe@SiO_2在石英砂柱中的迁移行为
第五节 本章小结
第六章 结论、建议与创新点
第一节 结论
第二节 不足和建议
第三节 本论文的创新点
参考文献
致谢
个人简历
【参考文献】:
期刊论文
[1]建湖县15年来农村地下水水质的变化及对策[J]. 张长红,陈维楼. 中国卫生检验杂志. 2012(01)
[2]纳米Fe@SiO2一步合成及其对Cr(Ⅵ)的去除[J]. 李勇超,李铁龙,王学,金朝晖. 物理化学学报. 2011(11)
[3]硅微粉负载纳米铁去除六价铬及其迁移行为[J]. 李勇超,金朝晖,李铁龙. 硅酸盐学报. 2011(07)
[4]Stabilization of Fe0 nanoparticles with silica fume for enhanced transport and remediation of hexavalent chromium in water and soil[J]. Yongchao Li 1 , Tielong Li 1,2 , Zhaohui Jin 1, 1. College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China. 2. Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria, Ministry of Education of China. Journal of Environmental Sciences. 2011(07)
[5]多孔SiO2·xH2O负载RuB纳米粒子催化喹啉加氢反应[J]. 张磊,胡博,陈华,李贤均,李瑞祥. 物理化学学报. 2010(09)
[6]Ag@SiO2纳米颗粒的制备及其在H2O2检测上的应用[J]. 刘浩富,孔凡娟,饶艳英,董健,钱卫平. 化学学报. 2010(09)
[7]国内铁氧体法处理重金属废水应用现状[J]. 彭位华,桂和荣. 水处理技术. 2010(05)
[8]Preparation and characterization of Fe/SiO2 core/shell nanocomposites[J]. 袁明亮,陶加华,闫冠杰,谭美易,邱冠周. Transactions of Nonferrous Metals Society of China. 2010(04)
[9]铁屑内电解法处理电镀含铬废水的实验研究及应用[J]. 邓小红. 环境工程学报. 2008(10)
[10]铬污染地下水的PRB反应介质筛选及修复试验[J]. 杨维,王立东,徐丽,杨军锋. 吉林大学学报(地球科学版). 2008(05)
博士论文
[1]Fe0-PRB修复地下水中铬铅复合污染的研究[D]. 李雅.西北农林科技大学 2011
[2]纳米铁—反硝化细菌复合体系修复地下水中NO3--N污染的研究[D]. 安毅.南开大学 2010
[3]壳聚糖稳定纳米铁的制备与修复地表水中六价铬污染的研究[D]. 耿兵.南开大学 2009
[4]铬渣堆场铬污染特征及其铬污染土壤微生物修复研究[D]. 黄顺红.中南大学 2009
硕士论文
[1]CMC对纳米零价铁去除污染水体中六价铬的影响[D]. 钱慧静.浙江大学 2008
[2]含铬废渣稳定化处理技术研究[D]. 彭莉.西南大学 2006
[3]铬(Ⅵ)还原菌的分离筛选及应用基础研究[D]. 张纯一.华东师范大学 2004
本文编号:3640032
【文章来源】:南开大学天津市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】:142 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
中文摘要
Abstract
第一章 绪论
第一节 地下水及其污染
1.1.1 地下水概述
1.1.2 我国地下水资源现状
1.1.3 地下水污染现状
第二节 地下水铬污染现状及危害
1.2.1 Cr(Ⅵ)污染的现状
1.2.2 Cr(Ⅵ)污染的危害
第三节 水体中 Cr(Ⅵ)修复技术
1.3.1 生化处理技术
1.3.2 植物修复技术
1.3.3 物化处理技术
1.3.4 化学处理技术
第四节 零价铁及纳米铁技术修复环境污染
1.4.1 零价铁应用于环境污染修复的研究
1.4.2 纳米材料的特性
1.4.3 纳米粒子在环保领域的应用
1.4.4 纳米铁在地下水污染修复领域的应用
1.4.5 纳米铁的制备技术
第五节 纳米铁技术在环境污染修复中的问题
1.5.1 纳米铁的团聚及氧化
1.5.2 纳米铁的迁移性
第六节 论文的选题意义及主要内容
第二章 硅微粉负载型纳米铁复合材料的制备
第一节 负载型纳米铁复合材料的制备方法
2.1.1 负载型纳米铁制备进展及载体选择
2.1.2 硅微粉简介
第二节 实验试剂及仪器
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器
第三节 硅微粉负载型纳米铁的制备方法
2.3.1 载体前处理
2.3.2 铁盐的选择
2.3.3 硅微粉负载型纳米铁的制备
第四节 测试与表征
2.4.1 透射电子显微镜(TEM)分析
2.4.2 扫描电镜(SEM)分析
2.4.3 傅里叶红外光谱(FTIR)分析
2.4.4 X 射线衍射(XRD)分析
2.4.5 水溶液中分散稳定性研究
第五节 结果与讨论
2.5.1 SF-Fe 最佳制备条件
2.5.2 材料表征
第六节 本章小结
第三章 二氧化硅包覆型纳米铁的制备
第一节 核壳型纳米材料研究进展
3.1.1 核壳型纳米材料的类型
3.1.2 二氧化硅核壳型纳米材料的制备方法
3.1.3 功能化核壳型纳米铁材料的研究意义
第二节 二氧化硅包覆型纳米铁的制备方法
3.2.1 一步合成二氧化硅包覆型纳米铁的可行性
3.2.2 实验试剂与仪器
3.2.3 二氧化硅包覆型纳米铁的制备
第三节 样品的表征
第四节 结果与分析
3.4.1 Fe@SiO_2的 TEM 分析
3.4.2 Fe@SiO_2的 UV-Vis 分析
3.4.3 Fe@SiO_2的 XRD 分析
3.4.4 Fe@SiO_2的 EDX 分析
3.4.5 Fe@SiO_2的 FTIR 分析
3.4.6 Fe@SiO_2的比表面积及孔分布分析
3.4.7 Fe@SiO_2的 XPS 分析
3.4.8 Fe@SiO_2的磁性
3.4.9 热稳定性分析
第五节 本章小结
第四章 SF-Fe 与 Fe@SiO_2去除 Cr(Ⅵ)的批实验研究
第一节 引言
第二节 实验试剂及仪器
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器
第三节 实验方法
4.3.1 SF-Fe 与 Fe@SiO_2的制备
4.3.2 Cr(Ⅵ)去除实验过程
4.3.3 分析方法
第四节 结果与讨论
4.4.1 SF-Fe 还原去除 Cr(Ⅵ)
4.4.2 Fe@SiO_2还原去除 Cr(Ⅵ)
4.4.3 离子强度与腐殖酸对 SF-Fe 去除 Cr(Ⅵ)的影响
4.4.4 干扰因素对 Fe@SiO_2去除 Cr(Ⅵ)的影响
第五节 反应动力学及机理研究
4.5.1 核壳型纳米铁材料与未负载型纳米铁去除 Cr(Ⅵ)的反应动力学
4.5.2 表观速率常数与 Cr(Ⅵ)初始浓度的关系
4.5.3 表观速率常数与纳米铁投加量的关系
4.5.4 表观速率常数与初始 pH 值的关系
4.5.5 表观速率常数与温度的关系
第六节 反应机理探讨
4.6.1 基本理论
4.6.2 反应产物分析
4.6.3 硅微粉与二氧化硅层的作用分析
4.6.4 反应后形态分析
第七节 本章小结
第五章 功能化核壳型纳米铁活性及迁移性柱实验研究
第一节 引言
第二节 实验试剂及仪器
5.2.1 实验试剂
5.2.2 实验仪器
第三节 实验方法
5.3.1 SF-Fe 与 Fe@SiO_2复合材料的制备
5.3.2 柱去除实验过程
5.3.3 柱迁移实验研究
5.3.4 分析方法
第四节 结果与讨论
5.4.1 SF-Fe 与 Fe@SiO_2去除 Cr(Ⅵ)的柱实验
5.4.2 SF-Fe 在石英砂柱中的迁移行为
5.4.3 Fe@SiO_2在石英砂柱中的迁移行为
第五节 本章小结
第六章 结论、建议与创新点
第一节 结论
第二节 不足和建议
第三节 本论文的创新点
参考文献
致谢
个人简历
【参考文献】:
期刊论文
[1]建湖县15年来农村地下水水质的变化及对策[J]. 张长红,陈维楼. 中国卫生检验杂志. 2012(01)
[2]纳米Fe@SiO2一步合成及其对Cr(Ⅵ)的去除[J]. 李勇超,李铁龙,王学,金朝晖. 物理化学学报. 2011(11)
[3]硅微粉负载纳米铁去除六价铬及其迁移行为[J]. 李勇超,金朝晖,李铁龙. 硅酸盐学报. 2011(07)
[4]Stabilization of Fe0 nanoparticles with silica fume for enhanced transport and remediation of hexavalent chromium in water and soil[J]. Yongchao Li 1 , Tielong Li 1,2 , Zhaohui Jin 1, 1. College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China. 2. Key Laboratory of Pollution Processes and Environmental Criteria, Ministry of Education of China. Journal of Environmental Sciences. 2011(07)
[5]多孔SiO2·xH2O负载RuB纳米粒子催化喹啉加氢反应[J]. 张磊,胡博,陈华,李贤均,李瑞祥. 物理化学学报. 2010(09)
[6]Ag@SiO2纳米颗粒的制备及其在H2O2检测上的应用[J]. 刘浩富,孔凡娟,饶艳英,董健,钱卫平. 化学学报. 2010(09)
[7]国内铁氧体法处理重金属废水应用现状[J]. 彭位华,桂和荣. 水处理技术. 2010(05)
[8]Preparation and characterization of Fe/SiO2 core/shell nanocomposites[J]. 袁明亮,陶加华,闫冠杰,谭美易,邱冠周. Transactions of Nonferrous Metals Society of China. 2010(04)
[9]铁屑内电解法处理电镀含铬废水的实验研究及应用[J]. 邓小红. 环境工程学报. 2008(10)
[10]铬污染地下水的PRB反应介质筛选及修复试验[J]. 杨维,王立东,徐丽,杨军锋. 吉林大学学报(地球科学版). 2008(05)
博士论文
[1]Fe0-PRB修复地下水中铬铅复合污染的研究[D]. 李雅.西北农林科技大学 2011
[2]纳米铁—反硝化细菌复合体系修复地下水中NO3--N污染的研究[D]. 安毅.南开大学 2010
[3]壳聚糖稳定纳米铁的制备与修复地表水中六价铬污染的研究[D]. 耿兵.南开大学 2009
[4]铬渣堆场铬污染特征及其铬污染土壤微生物修复研究[D]. 黄顺红.中南大学 2009
硕士论文
[1]CMC对纳米零价铁去除污染水体中六价铬的影响[D]. 钱慧静.浙江大学 2008
[2]含铬废渣稳定化处理技术研究[D]. 彭莉.西南大学 2006
[3]铬(Ⅵ)还原菌的分离筛选及应用基础研究[D]. 张纯一.华东师范大学 2004
本文编号:3640032
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