蒙脱石促进下水合电子对有机污染物的降解研究
发布时间：2022-04-23 08:00
水合电子是由一个电子和若干（平均为六个）水分子组成的带单位负电荷的实体,是一种还原性极强的物质,当光照自然水体时,水中的一些芳香类物质可发生光致电离并产生水合电子,有研究指出这些产生的水合电子可将共存的有机污染物还原降解。论文选择环境中广泛存在的吲哚及其衍生物作为可光致电离的芳香物质,研究它在光照下对有机污染的降解,实验结果表明,吲哚及其衍生物可在光照下发生光致电离并生成水合电子。2：1型粘土矿物,如蒙脱石等,在自然界中广泛分布,论文研究首次发现当天然蒙脱石存在时,吲哚产生水合电子的效率会显著提高。使用原位红外和电子顺磁共振技术对反应机理进行了研究,结合实验结果和前人的研究工作,我们认为蒙脱石促进吲哚产生水合电子的过程可以描述如下：吲哚在光照下发生电离后生成一对吲哚阳离子自由基和电子,电子在水中可迅速极化形成水合电子,由于电荷复合作用,水合电子很容易与吲哚阳离子自由基复合淬灭,因此整个反应过程中水合电子的产率较低。当反应系统中加入蒙脱石后,一部分吲哚会吸附到蒙脱石层间,由于蒙脱石层间具有空间限域效应且天然带负电荷,光照时层间产生的吲哚阳离子自由基会被带有负电荷的蒙脱石晶层稳定,移动性受...
【文章页数】：128 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 水合电子研究现状
1.1.1 水合电子与无机和有机物的反应
1.1.2 水合电子的来源
1.2 硝基芳香化合物和全氟化合物的研究进展
1.2.1 硝基芳香类化合物（NACs)
1.2.2 全氟化合物（PFCs)
1.3 粘土矿物
1.4 本论文研究内容及意义
1.4.1 研究内容
1.4.2 研究意义
第二章 粘土矿物促进下水合电子还原降解硝基芳香化合物的研究
2.1 前言
2.2 实验仪器与试剂
2.3 实验方法
2.3.1 单一阳离子饱和的蒙脱石制备
2.3.2 吸附实验
2.3.3 光还原实验
2.3.4 原位电子顺磁共振和傅立叶转换红外光谱实验
2.3.5 理论计算
2.4 结果与讨论
2.4.1 蒙脱石促进下水合电子对m-DNB的还原降解
2.4.2 原位电子顺磁共振和原位红外实验结果分析
2.4.3 吸附实验结果
2.4.4 反应机理分析
2.5 总结
第三章 有机蒙脱石促进下水合电子对全氟化合物的降解研究
3.1 前言
3.2 实验仪器与试剂
3.3 实验方法
3.3.1 有机蒙脱石制备
3.3.2 光降解实验
3.3.3 吸附实验
3.3.4 产物分析
3.4 结果与讨论
3.4.1 还原脱氟降解PFOA预实验
3.4.2 不同有机粘土存在对PFOA降解的影响
3.4.3 吲哚衍生物种类对PFOA降解的影响
3.4.4 产物分析
3.4.5 对PFOS的降解
3.5 总结
第四章 反应条件对水合电子降解全氟化合物的影响及其机理研究
4.1 前言
4.2 实验仪器与试剂
4.3 实验方法
4.3.1 光降解反应
4.3.2 原位电子顺磁共振和傅立叶转换红外光谱实验
4.3.3 理论计算
4.4 结果与讨论
4.4.1 蒙脱石和溶解氧对反应的影响
4.4.2 溶液pH对反应的影响
4.4.3 腐殖酸对反应的影响
4.4.4 光强对反应影响
4.4.5 电子顺磁共振和红外实验结果分析
4.4.6 对不同PFCs的降解
4.5 总结
第五章 全文总结与展望
5.1 研究总结
5.2 研究创新点
5.3 研究展望
参考文献
攻读博士学位期间的科研成果和奖励
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]硝基芳香化合物的植物作用研究进展[J]. 张有贤,刘振龙,田鹏伟. 生态环境学报. 2013(06)
[2]硝基苯环境效应的研究综述[J]. 李俊生,徐靖,罗建武,罗尊兰. 生态环境学报. 2009(01)
[3]Phototransformation of nitrobenzene in the Songhua River:Kinetics and photoproduct analysis[J]. WANG Aimin HU Chun QU Jiuhui YANG Min LIU Huijuan RU Jia QI Rong SUN Jingfang State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China.. Journal of Environmental Sciences. 2008(07)
[4]Direct photolysis of nitroaromatic compounds in aqueous solutions[J]. GOH Ngoh Khang. Journal of Environmental Sciences. 2005(04)
[5]有机粘土矿物对污染环境修复的研究进展[J]. 王晓蓉,吴顺年,李万山,盛光遥. 环境化学. 1997(01)
本文编号：3646888
【文章页数】：128 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 水合电子研究现状
1.1.1 水合电子与无机和有机物的反应
1.1.2 水合电子的来源
1.2 硝基芳香化合物和全氟化合物的研究进展
1.2.1 硝基芳香类化合物（NACs)
1.2.2 全氟化合物（PFCs)
1.3 粘土矿物
1.4 本论文研究内容及意义
1.4.1 研究内容
1.4.2 研究意义
第二章 粘土矿物促进下水合电子还原降解硝基芳香化合物的研究
2.1 前言
2.2 实验仪器与试剂
2.3 实验方法
2.3.1 单一阳离子饱和的蒙脱石制备
2.3.2 吸附实验
2.3.3 光还原实验
2.3.4 原位电子顺磁共振和傅立叶转换红外光谱实验
2.3.5 理论计算
2.4 结果与讨论
2.4.1 蒙脱石促进下水合电子对m-DNB的还原降解
2.4.2 原位电子顺磁共振和原位红外实验结果分析
2.4.3 吸附实验结果
2.4.4 反应机理分析
2.5 总结
第三章 有机蒙脱石促进下水合电子对全氟化合物的降解研究
3.1 前言
3.2 实验仪器与试剂
3.3 实验方法
3.3.1 有机蒙脱石制备
3.3.2 光降解实验
3.3.3 吸附实验
3.3.4 产物分析
3.4 结果与讨论
3.4.1 还原脱氟降解PFOA预实验
3.4.2 不同有机粘土存在对PFOA降解的影响
3.4.3 吲哚衍生物种类对PFOA降解的影响
3.4.4 产物分析
3.4.5 对PFOS的降解
3.5 总结
第四章 反应条件对水合电子降解全氟化合物的影响及其机理研究
4.1 前言
4.2 实验仪器与试剂
4.3 实验方法
4.3.1 光降解反应
4.3.2 原位电子顺磁共振和傅立叶转换红外光谱实验
4.3.3 理论计算
4.4 结果与讨论
4.4.1 蒙脱石和溶解氧对反应的影响
4.4.2 溶液pH对反应的影响
4.4.3 腐殖酸对反应的影响
4.4.4 光强对反应影响
4.4.5 电子顺磁共振和红外实验结果分析
4.4.6 对不同PFCs的降解
4.5 总结
第五章 全文总结与展望
5.1 研究总结
5.2 研究创新点
5.3 研究展望
参考文献
攻读博士学位期间的科研成果和奖励
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]硝基芳香化合物的植物作用研究进展[J]. 张有贤,刘振龙,田鹏伟. 生态环境学报. 2013(06)
[2]硝基苯环境效应的研究综述[J]. 李俊生,徐靖,罗建武,罗尊兰. 生态环境学报. 2009(01)
[3]Phototransformation of nitrobenzene in the Songhua River:Kinetics and photoproduct analysis[J]. WANG Aimin HU Chun QU Jiuhui YANG Min LIU Huijuan RU Jia QI Rong SUN Jingfang State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China.. Journal of Environmental Sciences. 2008(07)
[4]Direct photolysis of nitroaromatic compounds in aqueous solutions[J]. GOH Ngoh Khang. Journal of Environmental Sciences. 2005(04)
[5]有机粘土矿物对污染环境修复的研究进展[J]. 王晓蓉,吴顺年,李万山,盛光遥. 环境化学. 1997(01)
本文编号：3646888
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3646888.html
