氧化锌抗菌及降解有机污染物活性研究
发布时间：2022-04-23 09:55
低维结构ZnO是近年来功能材料领域的研究热点,因其具有良好的生物相容性和环境安全性,基于ZnO的长效抗菌和环境净化材料更是吸引了学术界和工业界的广泛关注。ZnO的抗菌和光催化活性与其产生的羟基自由基（·OH）、超氧阴离子自由基（·02-）和过氧化氢（H202）等活性氧密切相关,而对于其产生活性氧的机理和影响因素的系统研究还很少,这恰恰是调控其功能活性的基础。本论文选择三种不同形貌的ZnO作为研究对象,以活性氧物种与ZnO材料学因素之间的关系作为研究主线,探讨了材料结构、形貌、比表面积等对其抗菌和降解有机污染物活性的影响规律和相关机理,在此基础上提出了ZnO的抗菌活性调控方法。对微／痕量活性氧的特异反应进行了对比分析,根据本研究中对检测方法特异性、灵敏度以及可操作性等方面的要求,首先采用电子顺磁共振（EPR）法对ZnO体系中产生的自由基类活性氧（·OH和·O2）进行了定性分析；在此基础上,进一步开展了系列活性氧物种的定量检测方法研究,建立了适用于ZnO在水悬浮体系中产生典型活性氧物种（·OH、·O2-和H202）的定量检测方法,包括：基于对苯二甲酸羟基化-荧光光谱分析（TAH-F）的·O...
【文章页数】：136 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 ZnO的基本性质及特点
1.3 抗菌剂概述
1.3.1 相关术语介绍
1.3.2 抗菌剂的分类
1.3.3 无机抗菌剂
1.4 ZnO的抗菌活性
1.5 光催化技术概述
1.5.1 半导体光催化原理
1.5.2 半导体光催化技术的应用
1.6 ZnO降解有机污染物活性
1.7 本论文的研究内容
第2章 ZnO体系中活性氧物种的检测方法
2.1 引言
2.2 检测原理
2.2.1 EPR法检测·OH和·O_2~-原理
2.2.2 TAH-F法检测·OH原理
2.2.3 NBTR-S法检测·O_2~-原理
2.2.4 SIM-S法检测H_2O_2原理
2.3 实验部分
2.3.1 EPR法检测ZnO悬液中的·OH和·O_2~-
2.3.2 TAH-F法检测ZnO悬液中的·OH
2.3.3 NBTR-S法检测ZnO悬液中的·O_2~-
2.3.4 SIM-S法检测ZnO悬液中的H_2O_2
2.4 结果与讨论
2.4.1 ZnO悬液中·OH和·O_2~-的定性检测
2.4.2 TAH-F法检测ZnO悬液中的·OH
2.4.3 NBTR-S法检测ZnO悬液中的O_2~-
2.4.4 SIM-S法检测ZnO悬液中的H_2O_2
2.5 本章小结
第3章 ZnO体系中活性氧产量研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 ZnO的表征
3.2.3 ZnO的活性氧产量检测
3.3 ZnO的形貌与结构分析
3.3.1 比表面积
3.3.2 微观形貌
3.4.3 晶体结构
3.4.4 能级结构
3.4.5 表层氧空位
3.4 氧空位浓度的热力学解释
3.5 ZnO的活性氧产量
3.5.1 三种ZnO在模拟目光下产生的·OH
3.5.2 三种ZnO在模拟日光下产生的·O_2
3.5.3 三种ZnO在模拟日光下产生的H_2O_2
3.5.4 三种ZnO在无光条件下产生的H_2O_2
3.6 分析与讨论
3.6.1 光照条件对ZnO产生活性氧的影响
3.6.2 材料学因素对ZnO在光催化下产生·OH和·O2~-的影响
3.6.3 材料学因素对ZnO在无光下产生H_2O_2的影响
3.7 本章小结
第4章 ZnO抗菌活性及机理研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 抗菌活性检测
4.2.2 ZnO溶出Zn~(2+)浓度的检测
4.2.3 实验环境中的O_2在ZnO产生H_2O_2过程中的作用
4.2.4 ZnO表层氧空位的调控
4.3 结果与讨论
4.3.1 ZnO的抗菌活性
4.3.2 ZnO的抗菌机理
4.4 本章小结
第5章 ZnO降解有机污染物活性研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验原料
5.2.2 降解甲基橙活性的检测
5.3 结果与讨论
5.3.1 不同光照条件下降解甲基橙的活性
5.3.2 不同形貌ZnO降解甲基橙的活性
5.3.3 ZnO降解甲基橙机理分析
5.4 本章小结
第6章 Cu沉积调控ZnO抗菌及降解有机污染物活性研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 实验原料和试剂
6.2.2 n-Cu/ZnO的制备
6.2.3 n-Cu/ZnO的表征
6.2.4 n-Cu/ZnO产生活性氧的检测
6.2.5 n-Cu/ZnO的抗菌性能检测
6.2.6 n-Cu/ZnO溶出Cu~(2+)的浓度及其抗菌效果
6.2.7 n-Cu/ZnO降解有机物污染物活性检测
6.3 结果与讨论
6.3.1 n-Cu/ZnO的表征
6.3.2 n-Cu/ZnO产生的活性氧
6.3.3 n-Cu/ZnO的抗菌性能
6.3.4 n-Cu/ZnO降解甲基橙活性
6.4 本章小结
第7章 Cu掺杂调控ZnO抗菌及降解有机污染物活性研究
7.1 引言
7.2 实验部分
7.2.1 Cu~(2+)-ZnO的制备
7.2.2 Cu~(2+)-ZnO的表征
7.2.3 Cu~(2+)-ZnO产生活性氧的检测
7.2.4 Cu~(2+)-ZnO的抗菌活性检测
7.2.5 Cu~(2+)-ZnO降解有机物污染物活性检测
7.3 结果与讨论
7.3.1 Cu~(2+)-ZnO的表征
7.3.2 Cu~(2+)-ZnO产生的活性氧
7.3.3 Cu~(2+)-ZnO的抗菌性能
7.3.4 Cu~(2+)-ZnO降解甲基橙活性
7.4 本章小结
第8章 抗菌复合材料研究
8.1 引言
8.2 实验部分
8.2.1 原料
8.2.2 复合材料的制备与表征
8.2.3 复合材料的抗菌性能检测
8.3 结果与讨论
8.3.1 复合材料的微观形貌
8.3.2 复合材料的抗菌性能
8.4 本章小结
第9章 总结与展望
9.1 全文结论
9.2 创新点
9.3 工作展望
致谢
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及科研成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]光催化还原CO2的研究现状和发展前景[J]. 吴聪萍,周勇,邹志刚. 催化学报. 2011(10)
[2]CuxZn1-xO纳米复合物的制备及其抗菌性能[J]. 梁孝锡,孙檬茜,李良超,郝斌,陈柯宇,周琴. 武汉大学学报(理学版). 2011(04)
[3](Au)核（Ag）壳纳米微粒光度法快速检测过氧化氢[J]. 蒋治良,李纪顺,张南南,梁爱惠,刘庆业,黄智. 高等学校化学学报. 2008(10)
[4]La和Cu掺杂对纳米TiO2光生电荷性质的影响及其与光催化活性的关系[J]. 井立强,孙志华,袁福龙,王百齐,辛柏福,付宏刚. 中国科学（B辑 化学）. 2006(01)
[5]高效液相色谱-荧光检测法测定环境样品中的过氧化物[J]. 徐金荣,陈忠明. 色谱. 2005(04)
[6]抗菌材料发展和现状[J]. 董加胜,陈四红,吕曼祺,杨柯. 材料导报. 2004(03)
[7]水发产品浸泡液中过氧化氢残留量测定[J]. 勾艳玲,李汉成,刘丽. 中国卫生检验杂志. 2004(01)
[8]离子抑制色谱法测定消毒剂中的过氧乙酸和过氧化氢[J]. 郭治安,赵景婵,党高潮,常建华. 色谱. 2003(05)
[9]流动注射胶束电化学发光测定过氧化氢的研究[J]. 张国芳,陈洪渊. 分析科学学报. 2001(01)
[10]利用四磺基锰酞菁催化酪氨酸与过氧化氢荧光反应测定环境水样中的过氧化氢[J]. 朱昌青,李东辉,郑洪,朱庆枝,许金钩. 厦门大学学报(自然科学版). 2001(01)
博士论文
[1]TiO2光催化降解有机污染物的初始步骤机理研究[D]. 杨世迎.浙江大学 2005
硕士论文
[1]ZnO抗菌性能及机理研究[D]. 朱文君.西南交通大学 2010
本文编号：3646951
【文章页数】：136 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 ZnO的基本性质及特点
1.3 抗菌剂概述
1.3.1 相关术语介绍
1.3.2 抗菌剂的分类
1.3.3 无机抗菌剂
1.4 ZnO的抗菌活性
1.5 光催化技术概述
1.5.1 半导体光催化原理
1.5.2 半导体光催化技术的应用
1.6 ZnO降解有机污染物活性
1.7 本论文的研究内容
第2章 ZnO体系中活性氧物种的检测方法
2.1 引言
2.2 检测原理
2.2.1 EPR法检测·OH和·O_2~-原理
2.2.2 TAH-F法检测·OH原理
2.2.3 NBTR-S法检测·O_2~-原理
2.2.4 SIM-S法检测H_2O_2原理
2.3 实验部分
2.3.1 EPR法检测ZnO悬液中的·OH和·O_2~-
2.3.2 TAH-F法检测ZnO悬液中的·OH
2.3.3 NBTR-S法检测ZnO悬液中的·O_2~-
2.3.4 SIM-S法检测ZnO悬液中的H_2O_2
2.4 结果与讨论
2.4.1 ZnO悬液中·OH和·O_2~-的定性检测
2.4.2 TAH-F法检测ZnO悬液中的·OH
2.4.3 NBTR-S法检测ZnO悬液中的O_2~-
2.4.4 SIM-S法检测ZnO悬液中的H_2O_2
2.5 本章小结
第3章 ZnO体系中活性氧产量研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 ZnO的表征
3.2.3 ZnO的活性氧产量检测
3.3 ZnO的形貌与结构分析
3.3.1 比表面积
3.3.2 微观形貌
3.4.3 晶体结构
3.4.4 能级结构
3.4.5 表层氧空位
3.4 氧空位浓度的热力学解释
3.5 ZnO的活性氧产量
3.5.1 三种ZnO在模拟目光下产生的·OH
3.5.2 三种ZnO在模拟日光下产生的·O_2
3.5.3 三种ZnO在模拟日光下产生的H_2O_2
3.5.4 三种ZnO在无光条件下产生的H_2O_2
3.6 分析与讨论
3.6.1 光照条件对ZnO产生活性氧的影响
3.6.2 材料学因素对ZnO在光催化下产生·OH和·O2~-的影响
3.6.3 材料学因素对ZnO在无光下产生H_2O_2的影响
3.7 本章小结
第4章 ZnO抗菌活性及机理研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 抗菌活性检测
4.2.2 ZnO溶出Zn~(2+)浓度的检测
4.2.3 实验环境中的O_2在ZnO产生H_2O_2过程中的作用
4.2.4 ZnO表层氧空位的调控
4.3 结果与讨论
4.3.1 ZnO的抗菌活性
4.3.2 ZnO的抗菌机理
4.4 本章小结
第5章 ZnO降解有机污染物活性研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验原料
5.2.2 降解甲基橙活性的检测
5.3 结果与讨论
5.3.1 不同光照条件下降解甲基橙的活性
5.3.2 不同形貌ZnO降解甲基橙的活性
5.3.3 ZnO降解甲基橙机理分析
5.4 本章小结
第6章 Cu沉积调控ZnO抗菌及降解有机污染物活性研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 实验原料和试剂
6.2.2 n-Cu/ZnO的制备
6.2.3 n-Cu/ZnO的表征
6.2.4 n-Cu/ZnO产生活性氧的检测
6.2.5 n-Cu/ZnO的抗菌性能检测
6.2.6 n-Cu/ZnO溶出Cu~(2+)的浓度及其抗菌效果
6.2.7 n-Cu/ZnO降解有机物污染物活性检测
6.3 结果与讨论
6.3.1 n-Cu/ZnO的表征
6.3.2 n-Cu/ZnO产生的活性氧
6.3.3 n-Cu/ZnO的抗菌性能
6.3.4 n-Cu/ZnO降解甲基橙活性
6.4 本章小结
第7章 Cu掺杂调控ZnO抗菌及降解有机污染物活性研究
7.1 引言
7.2 实验部分
7.2.1 Cu~(2+)-ZnO的制备
7.2.2 Cu~(2+)-ZnO的表征
7.2.3 Cu~(2+)-ZnO产生活性氧的检测
7.2.4 Cu~(2+)-ZnO的抗菌活性检测
7.2.5 Cu~(2+)-ZnO降解有机物污染物活性检测
7.3 结果与讨论
7.3.1 Cu~(2+)-ZnO的表征
7.3.2 Cu~(2+)-ZnO产生的活性氧
7.3.3 Cu~(2+)-ZnO的抗菌性能
7.3.4 Cu~(2+)-ZnO降解甲基橙活性
7.4 本章小结
第8章 抗菌复合材料研究
8.1 引言
8.2 实验部分
8.2.1 原料
8.2.2 复合材料的制备与表征
8.2.3 复合材料的抗菌性能检测
8.3 结果与讨论
8.3.1 复合材料的微观形貌
8.3.2 复合材料的抗菌性能
8.4 本章小结
第9章 总结与展望
9.1 全文结论
9.2 创新点
9.3 工作展望
致谢
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及科研成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]光催化还原CO2的研究现状和发展前景[J]. 吴聪萍,周勇,邹志刚. 催化学报. 2011(10)
[2]CuxZn1-xO纳米复合物的制备及其抗菌性能[J]. 梁孝锡,孙檬茜,李良超,郝斌,陈柯宇,周琴. 武汉大学学报(理学版). 2011(04)
[3](Au)核（Ag）壳纳米微粒光度法快速检测过氧化氢[J]. 蒋治良,李纪顺,张南南,梁爱惠,刘庆业,黄智. 高等学校化学学报. 2008(10)
[4]La和Cu掺杂对纳米TiO2光生电荷性质的影响及其与光催化活性的关系[J]. 井立强,孙志华,袁福龙,王百齐,辛柏福,付宏刚. 中国科学（B辑 化学）. 2006(01)
[5]高效液相色谱-荧光检测法测定环境样品中的过氧化物[J]. 徐金荣,陈忠明. 色谱. 2005(04)
[6]抗菌材料发展和现状[J]. 董加胜,陈四红,吕曼祺,杨柯. 材料导报. 2004(03)
[7]水发产品浸泡液中过氧化氢残留量测定[J]. 勾艳玲,李汉成,刘丽. 中国卫生检验杂志. 2004(01)
[8]离子抑制色谱法测定消毒剂中的过氧乙酸和过氧化氢[J]. 郭治安,赵景婵,党高潮,常建华. 色谱. 2003(05)
[9]流动注射胶束电化学发光测定过氧化氢的研究[J]. 张国芳,陈洪渊. 分析科学学报. 2001(01)
[10]利用四磺基锰酞菁催化酪氨酸与过氧化氢荧光反应测定环境水样中的过氧化氢[J]. 朱昌青,李东辉,郑洪,朱庆枝,许金钩. 厦门大学学报(自然科学版). 2001(01)
博士论文
[1]TiO2光催化降解有机污染物的初始步骤机理研究[D]. 杨世迎.浙江大学 2005
硕士论文
[1]ZnO抗菌性能及机理研究[D]. 朱文君.西南交通大学 2010
本文编号：3646951
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