铈基复合材料的制备及其在汽车尾气催化中的构效关系研究
发布时间:2022-09-28 13:16
随着社会的发展进步,汽车逐渐成为常用的出行工具,但随之而来的尾气污染日趋严重。如何高效地净化处理汽车尾气(NOx、CO、HC)成为大气污染治理研究的重点。氧化铈,作为三元催化剂的一种因其优秀的氧储备能力及丰富的还原活性位点,被广泛地应用在汽车尾气处理中。随着研究的发展,单一的氧化铈材料越来越难以满足性能需求。相比较于单一材料,复合材料中不同组分之间的相互作用可以促进氧空位生成,使材料获得高效催化活性,因此其逐渐成为研究重点。此外,材料的催化性质与自身结构、表面构成、活性位点息息相关。本论文主要从调控铈基材料维度形貌结构、晶体结构、表面结构来研究催化性能与结构之间的构效关系。(1)通过控制溶剂热反应前溶液的搅拌时间,我们成功地实现氧化铈一维结构到三维结构的转换。不同于文献中常用的模板法、表面活性剂等,我们仅仅通过改变外界搅拌力便成功实现了结构维度的可控合成。通过延长搅拌时间由5 min至90 min,产物形貌由最初的一维棒状结构,经历不规则的花状结构,最终至规则的三维花状结构。TEM结果表明,规则的三维花状结构是由一维棒状构成,并且呈现出空间对称性。通过研究,我们发现延长搅拌力改善了溶液...
【文章页数】:174 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 三元催化剂的研究进展
1.2.1 贵金属复合催化剂
1.2.2 非贵金属复合催化剂
1.3 铈基复合材料的研究进展
1.3.1 氧化铈结构性能
1.3.2 铈基复合材料在催化性能中的构效关系
1.4 本论文的设计思路及主要开展的工作
参考文献
第二章 实验原料、试剂及分析表征方法
2.1 实验原料与试剂
2.2 分析表征方法
2.2.1 形貌结构分析
2.2.2 程序升温还原化学吸附分析测试(TPR)
2.2.3 催化性能分析
第三章 外界机械力引起的Ce(OH)_4由一维到三维的结构转变
3.1 本章引言
3.2 合成部分
3.3 产物形貌结构表征
3.3.1 一维及三维结构Ce(OH)_4前驱体表征
3.3.2 一维及三维结构CeO_2表征
3.4 Ce(OH)_4生长机理研究
3.4.1 一维棒状结构Ce(OH)_4生长机理研究
3.4.2 三维花状结构Ce(OH)_4生长机理研究
3.5 Au/CeO_2结构表征及组分分析
3.6 催化性能表征
3.7 小结
参考文献
第四章 镍铈复合催化剂中氧化铈晶面对镍物种负载的影响及其在NO和CO催化方面的性能研究
4.1 本章引言
4.2 合成部分
4.3 产物的催化性能及活性位点分析
4.3.1 催化性能表征
4.3.2 镍铈复合催化剂活性位点分析
4.4 产物形貌结构表征
4.5 结果讨论
4.5.1 镍铈复合催化剂中暴露晶面对Ni物种的影响
4.5.2 镍铈复合催化剂在催化反应中的结构效应
4.6 小结
参考文献
第五章 钯铈复合催化剂在NO+CO反应中活性钯组分的研究
5.1 本章引言
5.2 合成部分
5.3 Pd/CeO_2的催化性能及活性位点分析
5.3.1 催化性能表征
5.3.2 Pd/CeO_2活性位点分析
5.4 产物形貌结构表征
5.5 结果讨论
5.5.1 Pd/CeO_2复合催化剂中Pd物种的结构演变
5.5.2 NO+CO催化反应中的构效关系
5.6 小结
参考文献
第六章 钯铈复合催化剂在CO低温催化中活性组分的研究
6.1 本章引言
6.2 合成部分
6.3 Pd/CeO_2的催化性能及活性位点分析
6.3.1 催化性能表征
6.3.2 Pd/CeO_2活性位点分析
6.4 产物形貌结构表征
6.5 结果讨论
6.5.1 CO催化反应中Pd组分演变
6.5.2 CO低温催化中的构效关系
6.6 小结
参考文献
第七章 论文总结与展望
7.1 论文结论和创新之处
7.2 论文展望
致谢
攻读博士期间发表的论文及完成的工作
发表的第一作者论文
部分合作发表的论文
附件
学位论文评阅及答辩情况表
【参考文献】:
期刊论文
[1]以KIT-6为模板制备有序介孔氧化铈催化剂[J]. 周视玉,郭丽萍,杨鹏,雷家珩. 化学工程. 2016(08)
[2]负载型铜基催化剂组分间相互作用及其催化性能[J]. 董林,姚小江,陈懿. 催化学报. 2013(05)
[3]无机合成与制备化学研究进展[J]. 冯守华,徐如人. 化学进展. 2000(04)
本文编号:3681730
【文章页数】:174 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 三元催化剂的研究进展
1.2.1 贵金属复合催化剂
1.2.2 非贵金属复合催化剂
1.3 铈基复合材料的研究进展
1.3.1 氧化铈结构性能
1.3.2 铈基复合材料在催化性能中的构效关系
1.4 本论文的设计思路及主要开展的工作
参考文献
第二章 实验原料、试剂及分析表征方法
2.1 实验原料与试剂
2.2 分析表征方法
2.2.1 形貌结构分析
2.2.2 程序升温还原化学吸附分析测试(TPR)
2.2.3 催化性能分析
第三章 外界机械力引起的Ce(OH)_4由一维到三维的结构转变
3.1 本章引言
3.2 合成部分
3.3 产物形貌结构表征
3.3.1 一维及三维结构Ce(OH)_4前驱体表征
3.3.2 一维及三维结构CeO_2表征
3.4 Ce(OH)_4生长机理研究
3.4.1 一维棒状结构Ce(OH)_4生长机理研究
3.4.2 三维花状结构Ce(OH)_4生长机理研究
3.5 Au/CeO_2结构表征及组分分析
3.6 催化性能表征
3.7 小结
参考文献
第四章 镍铈复合催化剂中氧化铈晶面对镍物种负载的影响及其在NO和CO催化方面的性能研究
4.1 本章引言
4.2 合成部分
4.3 产物的催化性能及活性位点分析
4.3.1 催化性能表征
4.3.2 镍铈复合催化剂活性位点分析
4.4 产物形貌结构表征
4.5 结果讨论
4.5.1 镍铈复合催化剂中暴露晶面对Ni物种的影响
4.5.2 镍铈复合催化剂在催化反应中的结构效应
4.6 小结
参考文献
第五章 钯铈复合催化剂在NO+CO反应中活性钯组分的研究
5.1 本章引言
5.2 合成部分
5.3 Pd/CeO_2的催化性能及活性位点分析
5.3.1 催化性能表征
5.3.2 Pd/CeO_2活性位点分析
5.4 产物形貌结构表征
5.5 结果讨论
5.5.1 Pd/CeO_2复合催化剂中Pd物种的结构演变
5.5.2 NO+CO催化反应中的构效关系
5.6 小结
参考文献
第六章 钯铈复合催化剂在CO低温催化中活性组分的研究
6.1 本章引言
6.2 合成部分
6.3 Pd/CeO_2的催化性能及活性位点分析
6.3.1 催化性能表征
6.3.2 Pd/CeO_2活性位点分析
6.4 产物形貌结构表征
6.5 结果讨论
6.5.1 CO催化反应中Pd组分演变
6.5.2 CO低温催化中的构效关系
6.6 小结
参考文献
第七章 论文总结与展望
7.1 论文结论和创新之处
7.2 论文展望
致谢
攻读博士期间发表的论文及完成的工作
发表的第一作者论文
部分合作发表的论文
附件
学位论文评阅及答辩情况表
【参考文献】:
期刊论文
[1]以KIT-6为模板制备有序介孔氧化铈催化剂[J]. 周视玉,郭丽萍,杨鹏,雷家珩. 化学工程. 2016(08)
[2]负载型铜基催化剂组分间相互作用及其催化性能[J]. 董林,姚小江,陈懿. 催化学报. 2013(05)
[3]无机合成与制备化学研究进展[J]. 冯守华,徐如人. 化学进展. 2000(04)
本文编号:3681730
本文链接:https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3681730.html