酸—金属离子改性碳质吸附剂及其吸附分离垃圾填埋气CO 2 /CH 4 的研究
发布时间：2022-10-04 20:29
能源短缺和环境问题日益严重使新能源的开发和利用成为世界关注的焦点。垃圾填埋气作为一种生物质能源,其主要成分为CH4和CO2,将CH4从填埋气中提纯并加以利用,不仅能缓解能源危机也能控制温室效应。分离CO2/CH4混合气提纯CH4的方法有很多,吸附法因具有受杂质干扰小、吸附剂再生方便、运行成本低等优点而得到广泛应用。本文选用碳质吸附剂,采用酸和金属离子进行改性,对改性前后的活性炭进行了 N2吸附解吸曲线、红外光谱、扫描电镜等表征,测定了其对CO2和CH4的吸附分离效果,并对吸附机理进行了研究,分析了其用于变压吸附法对模拟垃圾填埋气中CO2/CH4混合气的分离效果和再生性能,得到主要结论如下:①比较了八种不同碳质吸附剂对CO2和CH4的吸附分离情况,发现椰壳活性炭效果最好,由此确定其为改性原材料。对比Langmuir、Sips和Toth模型对吸附等温线的拟合精度发现Sips模型最优,因此利用Sips-IAST模型分析了椰壳活性炭对CO2/CH4混合气的吸附情况,发现其对混合气的吸附过程是以对CO2吸附为主导的竞争吸附。椰壳活性炭对混合气的分离因子随着压力的增加先降低后升高、随着温度的升高而...
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
1 绪论
1.1 引言
1.2 CO_2/CH_4分离方法的国内外研究现状
1.2.1 吸收法
1.2.2 吸附法
1.2.3 低温分离法
1.2.4 膜分离法
1.2.5 生物脱碳
1.3 常用吸附剂的研究现状
1.3.1 活性炭
1.3.2 碳分子筛
1.3.3 沸石分子筛
1.3.4 硅胶
1.3.5 金属-有机骨架材料
1.4 活性炭改性方法的研究进展
1.4.1 微波改性
1.4.2 氧化改性
1.4.3 还原改性
1.4.4 金属离子改性
1.4.5 其他改性方法
1.5 研究内容及技术路线
1.5.1 研究内容
1.5.2 技术路线
1.6 创新点
2 实验材料与方法
2.1 引言
2.2 实验材料和设备
2.2.1 实验原材料
2.2.2 样品预处理
2.2.3 实验设备
2.3 吸附剂的改性方法及表征
2.3.1 酸改性
2.3.2 金属离子改性
2.3.3 酸-金属离子两步法改性
2.3.4 吸附剂的表征
2.4 静态吸附实验
2.4.1 单组分气体吸附装置及实验
2.4.2 吸附等温模型
2.4.3 双组分气体竞争吸附
2.5 动态吸附实验
2.5.1 动态吸附实验装置
2.5.2 穿透曲线的测定
2.6 吸附热力学
2.7 吸附动力学
2.8 活性炭吸附分离性能评价指标
2.8.1 吸附能力
2.8.2 分离因子
2.8.3 再生性能
2.9 质量控制和数据处理
2.10 本章小结
3 改性碳质吸附剂载体的比选
3.1 引言
3.2 碳质吸附剂改性载体的比选
3.2.1 实验材料
3.2.2 碳质吸附剂孔结构分析
3.2.3 CO_2和CH_4在碳质吸附剂上的吸附等温线
3.2.4 不同碳质吸附剂对CO_2/CH_4的分离
3.3 CO_2和CH_4在椰壳活性炭上的吸附分离
3.3.1 CO_2和CH_4在椰壳活性炭上的吸附等温线
3.3.2 椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的吸附
3.3.3 椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的分离
3.4 孔结构对碳质吸附剂吸附能力的影响
3.5 本章小结
4 酸改性椰壳活性炭及其吸附分离CO_2/CH_4研究
4.1 引言
4.2 酸改性椰壳活性炭的方法
4.2.1 不同种类的酸改性
4.2.2 不同浓度的酸改性
4.2.3 不同温度的改性
4.2.4 不同时间的改性
4.3 酸改性椰壳活性炭的结果分析
4.3.1 酸的种类对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.3.2 醋酸浓度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.3.3 改性温度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.3.4 改性时间对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.4 本章小结
5 金属离子改性椰壳活性炭及其吸附分离CO_2/CH_4研究
5.1 引言
5.2 金属离子改性椰壳活性炭的方法
5.2.1 不同种类的金属离子改性
5.2.2 不同浓度的金属离子改性
5.2.3 不同温度的改性
5.2.4 不同时间的改性
5.3 金属离子改性椰壳活性炭的结果分析
5.3.1 金属离子种类对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.3.2 钾离子浓度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.3.3 改性温度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.3.4 改性时间对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.4 本章小结
6 两步法改性椰壳活性炭吸附分离CO_2/CH_4和吸附机理研究
6.1 引言
6.2 两步法改性椰壳活性炭的方法及吸附实验
6.2.1 椰壳活性炭的两步法改性
6.2.2 改性活性炭对CO_2和CH_4吸附等温线的测定
6.2.3 改性活性炭对CO_2和CH_4吸附动力学曲线的测定
6.2.4 改性活性炭对CO_2和CH_4吸附穿透曲线的测定
6.3 改性活性炭的理化性质及其对CO_2/CH_4吸附分离性能比较
6.3.1 改性椰壳活性炭的理化性质
6.3.2 改性椰壳活性炭对CO_2和CH_4的吸附
6.3.3 改性椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的吸附
6.3.4 改性椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的分离
6.3.5 改性椰壳活性炭对CO_2和CH_4的穿透曲线
6.4 吸附机理研究
6.4.1 含氧官能团对活性炭吸附CO_2和CH_4的影响
6.4.2 改性前后椰壳活性炭对CO_2和CH_4的吸附热力学
6.4.3 改性前后椰壳活性炭对CO_2和CH_4的吸附动力学
6.4.4 改性前后椰壳活性炭的热重分析
6.4.5 吸附CO_2后椰壳活性炭的红外光谱分析
6.5 本章小结
7 两步法改性椰壳活性炭吸附分离模拟垃圾填埋气的研究
7.1 引言
7.2 进气流量对两步法改性椰壳活性炭吸附分离效果的影响
7.3 吸附压力对两步法改性椰壳活性炭吸附分离效果的影响
7.4 吸附剂含水量对两步法改性椰壳活性炭吸附分离效果的影响
7.5 两步法改性椰壳活性炭的再生性能研究
7.6 本章小结
8 结论和展望
8.1 结论
8.2 展望
致谢
参考文献
附录
A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录
B. 作者在攻读学位期间参与的科研项目
【参考文献】：
期刊论文
[1]低温等离子体改性活性炭纤维对不同极性苯系物的吸附[J]. 蒋浩,孙亚兵,张梦怡. 环境工程学报. 2016(11)
[2]酸碱改性活性炭及其对甲苯吸附的影响[J]. 刘寒冰,杨兵,薛南冬. 环境科学. 2016(09)
[3]载银及酸处理改性对稻壳活性炭吸附脱硫性能的影响[J]. 范俊刚,陈仁燕,田心瑶,李平,张志刚,李文秀. 石油学报(石油加工). 2016(04)
[4]磁性活性炭的制备及其吸附性能[J]. 马放,周家晖,郭海娟,杨乐. 哈尔滨工业大学学报. 2016(02)
[5]有机酸改性对活性炭及其甲醇吸附与再生的影响[J]. 梁鑫,李立清. 中南大学学报(自然科学版). 2015(11)
[6]不同改性活性炭吸附苯酚和亚甲基蓝的实验研究[J]. 陆蓉,田娟,何莹莹,赵俊欢,陈炎彬. 环境保护科学. 2015(06)
[7]碳分子筛变压吸附提纯沼气的性能[J]. 王骏成,胡明振,孙林兵,刘晓勤. 化工进展. 2015(09)
[8]Mn改性活性炭吸附VOCs性能[J]. 杨全,张俊香,杨俊. 环境工程学报. 2015(06)
[9]活性炭改性方法的研究进展[J]. 陆伟玮,刘廷凤,秦玲,李兴宇,王尔. 广州化工. 2015(10)
[10]分离CO2/CH4的吸附剂研究现状[J]. 刘丁丁,易红宏,唐晓龙,赵顺征,高凤雨,李倩,赵彬. 现代化工. 2015(05)
博士论文
[1]芦竹活性炭的制备、表征及吸附性能研究[D]. 孙媛媛.山东大学 2014
[2]金属—有机骨架材料吸附分离和膜分离性能研究[D]. 吴栋.北京化工大学 2013
[3]CO2/CH4在微波活性炭上的吸附分离研究[D]. 李芬容.昆明理工大学 2013
[4]二氧化碳的吸附分离[D]. 张中正.天津大学 2012
[5]煤对CH4、N2、CO2及多组分气体吸附的研究[D]. 崔永君.煤炭科学研究总院 2003
[6]微波改性活性炭及其脱硫特性研究[D]. 蒋文举.四川大学 2003
硕士论文
[1]空分用椰壳基炭分子筛的制备与评价[D]. 丛媛媛.大连理工大学 2015
[2]椰壳活性炭固载离子液体及其在填充床中吸附净化沼气中CO2的研究[D]. 王磊.海南大学 2015
[3]金属有机骨架材料MIL-53（Cr）的改性及其吸附CO2和CH4的性能[D]. 杨琰.华南理工大学 2014
[4]氨基酸离子液体吸收CO2的机理及CO2辅助的反萃取过程[D]. 汪志平.浙江大学 2014
[5]玉米芯活性炭的制备、改性及CO2气体吸附性能研究[D]. 张胜东.东北大学 2014
[6]CO2/CH4/N2在沸石ZSM-5上竞争吸附平衡的研究[D]. 沈文龙.华东理工大学 2014
[7]改性活性炭纤维用于CO2/CH4的吸附分离研究[D]. 袁琴.昆明理工大学 2014
[8]有机酸改性活性炭及其VOCs吸附行为研究[D]. 梁鑫.中南大学 2014
[9]13X沸石/活性炭复合材料孔结构调节及其在CH4/N2分离中的应用[D]. 薛彩龙.太原理工大学 2014
[10]不同孔径尺寸的微孔材料对CO2/CH4/N2吸附分离研究[D]. 李君敏.太原理工大学 2014
本文编号：3685709
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
英文摘要
1 绪论
1.1 引言
1.2 CO_2/CH_4分离方法的国内外研究现状
1.2.1 吸收法
1.2.2 吸附法
1.2.3 低温分离法
1.2.4 膜分离法
1.2.5 生物脱碳
1.3 常用吸附剂的研究现状
1.3.1 活性炭
1.3.2 碳分子筛
1.3.3 沸石分子筛
1.3.4 硅胶
1.3.5 金属-有机骨架材料
1.4 活性炭改性方法的研究进展
1.4.1 微波改性
1.4.2 氧化改性
1.4.3 还原改性
1.4.4 金属离子改性
1.4.5 其他改性方法
1.5 研究内容及技术路线
1.5.1 研究内容
1.5.2 技术路线
1.6 创新点
2 实验材料与方法
2.1 引言
2.2 实验材料和设备
2.2.1 实验原材料
2.2.2 样品预处理
2.2.3 实验设备
2.3 吸附剂的改性方法及表征
2.3.1 酸改性
2.3.2 金属离子改性
2.3.3 酸-金属离子两步法改性
2.3.4 吸附剂的表征
2.4 静态吸附实验
2.4.1 单组分气体吸附装置及实验
2.4.2 吸附等温模型
2.4.3 双组分气体竞争吸附
2.5 动态吸附实验
2.5.1 动态吸附实验装置
2.5.2 穿透曲线的测定
2.6 吸附热力学
2.7 吸附动力学
2.8 活性炭吸附分离性能评价指标
2.8.1 吸附能力
2.8.2 分离因子
2.8.3 再生性能
2.9 质量控制和数据处理
2.10 本章小结
3 改性碳质吸附剂载体的比选
3.1 引言
3.2 碳质吸附剂改性载体的比选
3.2.1 实验材料
3.2.2 碳质吸附剂孔结构分析
3.2.3 CO_2和CH_4在碳质吸附剂上的吸附等温线
3.2.4 不同碳质吸附剂对CO_2/CH_4的分离
3.3 CO_2和CH_4在椰壳活性炭上的吸附分离
3.3.1 CO_2和CH_4在椰壳活性炭上的吸附等温线
3.3.2 椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的吸附
3.3.3 椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的分离
3.4 孔结构对碳质吸附剂吸附能力的影响
3.5 本章小结
4 酸改性椰壳活性炭及其吸附分离CO_2/CH_4研究
4.1 引言
4.2 酸改性椰壳活性炭的方法
4.2.1 不同种类的酸改性
4.2.2 不同浓度的酸改性
4.2.3 不同温度的改性
4.2.4 不同时间的改性
4.3 酸改性椰壳活性炭的结果分析
4.3.1 酸的种类对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.3.2 醋酸浓度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.3.3 改性温度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.3.4 改性时间对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
4.4 本章小结
5 金属离子改性椰壳活性炭及其吸附分离CO_2/CH_4研究
5.1 引言
5.2 金属离子改性椰壳活性炭的方法
5.2.1 不同种类的金属离子改性
5.2.2 不同浓度的金属离子改性
5.2.3 不同温度的改性
5.2.4 不同时间的改性
5.3 金属离子改性椰壳活性炭的结果分析
5.3.1 金属离子种类对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.3.2 钾离子浓度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.3.3 改性温度对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.3.4 改性时间对改性椰壳活性炭吸附分离性能的影响
5.4 本章小结
6 两步法改性椰壳活性炭吸附分离CO_2/CH_4和吸附机理研究
6.1 引言
6.2 两步法改性椰壳活性炭的方法及吸附实验
6.2.1 椰壳活性炭的两步法改性
6.2.2 改性活性炭对CO_2和CH_4吸附等温线的测定
6.2.3 改性活性炭对CO_2和CH_4吸附动力学曲线的测定
6.2.4 改性活性炭对CO_2和CH_4吸附穿透曲线的测定
6.3 改性活性炭的理化性质及其对CO_2/CH_4吸附分离性能比较
6.3.1 改性椰壳活性炭的理化性质
6.3.2 改性椰壳活性炭对CO_2和CH_4的吸附
6.3.3 改性椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的吸附
6.3.4 改性椰壳活性炭对CO_2/CH_4混合气的分离
6.3.5 改性椰壳活性炭对CO_2和CH_4的穿透曲线
6.4 吸附机理研究
6.4.1 含氧官能团对活性炭吸附CO_2和CH_4的影响
6.4.2 改性前后椰壳活性炭对CO_2和CH_4的吸附热力学
6.4.3 改性前后椰壳活性炭对CO_2和CH_4的吸附动力学
6.4.4 改性前后椰壳活性炭的热重分析
6.4.5 吸附CO_2后椰壳活性炭的红外光谱分析
6.5 本章小结
7 两步法改性椰壳活性炭吸附分离模拟垃圾填埋气的研究
7.1 引言
7.2 进气流量对两步法改性椰壳活性炭吸附分离效果的影响
7.3 吸附压力对两步法改性椰壳活性炭吸附分离效果的影响
7.4 吸附剂含水量对两步法改性椰壳活性炭吸附分离效果的影响
7.5 两步法改性椰壳活性炭的再生性能研究
7.6 本章小结
8 结论和展望
8.1 结论
8.2 展望
致谢
参考文献
附录
A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录
B. 作者在攻读学位期间参与的科研项目
【参考文献】：
期刊论文
[1]低温等离子体改性活性炭纤维对不同极性苯系物的吸附[J]. 蒋浩,孙亚兵,张梦怡. 环境工程学报. 2016(11)
[2]酸碱改性活性炭及其对甲苯吸附的影响[J]. 刘寒冰,杨兵,薛南冬. 环境科学. 2016(09)
[3]载银及酸处理改性对稻壳活性炭吸附脱硫性能的影响[J]. 范俊刚,陈仁燕,田心瑶,李平,张志刚,李文秀. 石油学报(石油加工). 2016(04)
[4]磁性活性炭的制备及其吸附性能[J]. 马放,周家晖,郭海娟,杨乐. 哈尔滨工业大学学报. 2016(02)
[5]有机酸改性对活性炭及其甲醇吸附与再生的影响[J]. 梁鑫,李立清. 中南大学学报(自然科学版). 2015(11)
[6]不同改性活性炭吸附苯酚和亚甲基蓝的实验研究[J]. 陆蓉,田娟,何莹莹,赵俊欢,陈炎彬. 环境保护科学. 2015(06)
[7]碳分子筛变压吸附提纯沼气的性能[J]. 王骏成,胡明振,孙林兵,刘晓勤. 化工进展. 2015(09)
[8]Mn改性活性炭吸附VOCs性能[J]. 杨全,张俊香,杨俊. 环境工程学报. 2015(06)
[9]活性炭改性方法的研究进展[J]. 陆伟玮,刘廷凤,秦玲,李兴宇,王尔. 广州化工. 2015(10)
[10]分离CO2/CH4的吸附剂研究现状[J]. 刘丁丁,易红宏,唐晓龙,赵顺征,高凤雨,李倩,赵彬. 现代化工. 2015(05)
博士论文
[1]芦竹活性炭的制备、表征及吸附性能研究[D]. 孙媛媛.山东大学 2014
[2]金属—有机骨架材料吸附分离和膜分离性能研究[D]. 吴栋.北京化工大学 2013
[3]CO2/CH4在微波活性炭上的吸附分离研究[D]. 李芬容.昆明理工大学 2013
[4]二氧化碳的吸附分离[D]. 张中正.天津大学 2012
[5]煤对CH4、N2、CO2及多组分气体吸附的研究[D]. 崔永君.煤炭科学研究总院 2003
[6]微波改性活性炭及其脱硫特性研究[D]. 蒋文举.四川大学 2003
硕士论文
[1]空分用椰壳基炭分子筛的制备与评价[D]. 丛媛媛.大连理工大学 2015
[2]椰壳活性炭固载离子液体及其在填充床中吸附净化沼气中CO2的研究[D]. 王磊.海南大学 2015
[3]金属有机骨架材料MIL-53（Cr）的改性及其吸附CO2和CH4的性能[D]. 杨琰.华南理工大学 2014
[4]氨基酸离子液体吸收CO2的机理及CO2辅助的反萃取过程[D]. 汪志平.浙江大学 2014
[5]玉米芯活性炭的制备、改性及CO2气体吸附性能研究[D]. 张胜东.东北大学 2014
[6]CO2/CH4/N2在沸石ZSM-5上竞争吸附平衡的研究[D]. 沈文龙.华东理工大学 2014
[7]改性活性炭纤维用于CO2/CH4的吸附分离研究[D]. 袁琴.昆明理工大学 2014
[8]有机酸改性活性炭及其VOCs吸附行为研究[D]. 梁鑫.中南大学 2014
[9]13X沸石/活性炭复合材料孔结构调节及其在CH4/N2分离中的应用[D]. 薛彩龙.太原理工大学 2014
[10]不同孔径尺寸的微孔材料对CO2/CH4/N2吸附分离研究[D]. 李君敏.太原理工大学 2014
本文编号：3685709
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