Mn/TiO 2 催化氧化NO联合CaSO 3 浆液吸收的烟气脱硝新工艺研究
发布时间：2022-10-21 12:07
氮氧化物是烟气中的主要污染物之一,氧化吸收脱硝技术是脱除固定源烟气氮氧化物的重要方法。本文围绕Mn/TiO2催化氧化NO联合CaSO3浆液吸收的脱硝新工艺展开了系统的研究。文中通过制备方法的改进和掺杂改性等手段提高了Mn/TiO2对NO氧化的催化活性,获得了较高的NO转化率,并通过原位红外等手段揭示了NO催化氧化的反应机理,为催化剂性能的进一步改善提供了指导。在NO催化氧化的基础上,本文还对脱硝吸收剂进行了筛选比较,并通过加入添加剂等手段改善吸收剂的性能,为该工艺的应用奠定了基础。 首先,本文比较了制备方法对Mn/TiO2催化氧化NO活性的影响,发现沉淀沉积法相比于浸渍法可以大大提高催化剂的活性（250℃时的NO转化率从40%提高到89%）。表征结果表明,沉淀沉积法能显著提高活性相的分散性,制得的MnOx以高活性的Mn（3+）为主,有利于NO2的生成和释放。工艺操作参数研究结果表明,Mn/TiO2对NO氧化具备持久稳定的高催化活性。动力学研究表明,该NO催化氧化反应对NO和02均为0.5级反应,催化剂的表观反应活化能约为20 kJ/mol。 其次,本文深入研究了Mn/T...
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
插图和附表清单
目录
1 绪论
1.1 氮氧化物排放和污染现状
1.2 立题背景和依据
1.3 课题目标和研究内容
2 文献综述
2.1 NO催化氧化研究现状
2.1.1 NO气相氧化概述
2.1.2 贵金属催化剂对NO的催化氧化
2.1.3 分子筛催化剂对NO的催化氧化
2.1.4 金属氧化物催化剂对NO的催化氧化
2.1.5 含Mn催化剂催化氧化NO的研究现状
2.1.6 NO催化氧化反应机理
2.2 氮氧化物吸收研究进展
2.2.1 氮氧化物吸收时的气液相化学反应体系
2.2.2 碱性吸收剂对氮氧化物的吸收
2.2.3 亚硫酸钠对氮氧化物的吸收
2.3 小结与展望
3 实验装置、材料及实验方法
3.1 NO催化氧化实验装置、材料及催化剂的制备表征方法
3.1.1 NO催化氧化实验装置和物质检测方法
3.1.2 催化剂制备材料、设备和方法
3.1.3 催化剂表征分析方法
3.2 氮氧化物吸收实验装置、材料和分析测试方法
4 不同制备方法对Mn/TiO_2催化剂的影响研究
4.1 基于不同制备方法的Mn/TiO_2催化剂对NO氧化的催化活性
4.2 不同制备方法对Mn/TiO_2催化剂物理结构的影响
4.2.1 催化剂的晶型分析
4.2.2 催化剂的微观结构分析
4.2.3 催化剂比表面积和孔结构特性分析
4.3 不同制备方法对Mn/TiO_2催化剂化学特性的影响
4.3.1 催化剂表面基团分析
4.3.2 催化剂的氧化还原能力
4.3.4 催化剂对氮氧化物的吸附脱附性能
4.4 本章小结
5 反应的操作参数影响及动力学研究
5.1 操作参数对NO转化率的影响
5.1.1 空速的影响
5.1.2 NO进口浓度的影响
5.1.3 氧含量的影响
5.1.4 NO_2预处理的影响和持久性实验
5.1.5 水汽对反应的影响
5.2 NO催化氧化的动力学研究
5.3 本章小结
6 反应过程及机理研究
6.1 氮氧化物宏观吸附反应过程
6.1.1 NO吸附反应过程
6.1.2 NO_2吸附过程
6.1.3 SO_2对NO转化率的影响
6.2 原位红外研究
6.2.1 NO吸附过程
6.2.2 NO+O_2共吸附过程
6.2.3 NO_2吸附过程
6.2.4 SO_2对吸附过程的影响
6.2.5 亚硝酰的生成和转化
6.3 反应机理讨论
6.4 本章小结
7 铁等金属元素掺杂对Mn/TiO_2催化剂的影响研究
7.1 不同金属掺杂后Mn/TiO_2催化剂的活性比较
7.2 铁掺杂量对Mn/TiO_2催化剂活性的影响
7.3 铁掺杂的Mn/TiO_2催化剂的表征及分析
7.3.1 催化剂的晶型分析
7.3.2 催化剂表面基团分析
7.3.3 催化剂比表面积和孔结构分析
7.3.4 催化剂的初始氧化还原能力
7.4 铁掺杂对Mn/TiO_2催化氧化NO过程的影响
7.4.1 铁掺杂对锰氧化物吸附NO能力的影响
7.4.2 铁掺杂对催化剂持续氧化还原能力的影响
7.5 本章小结
8 亚硫酸钙浆液吸收NO_2的特性研究
8.1 不同吸收剂对氮氧化物的吸收效果比较
8.2 亚硫酸钙与亚硫酸钠对NO_2的吸收特性比较
8.2.1 NO_2吸收效率随亚硫酸钙和亚硫酸钠浓度的变化
8.2.2 亚硫酸钙和亚硫酸钠对NO_2吸收的持久性比较
8.3 硫酸镁对亚硫酸钙浆液吸收NO_2的影响
8.3.1 不同添加剂对亚硫酸钙浆液吸收NO_2效率的影响
8.3.2 不同添加剂对亚硫酸钙浆液中CDSS的影响
8.3.3 硫酸镁添加量对亚硫酸钙氧化速率的影响
8.3.4 硫酸镁添加量对NO_2吸收产物的影响
8.4 本章小结
9 结论与展望
9.1 主要结论
9.2 对未来工作的建议
参考文献
论文的创新点
作者简历
【参考文献】：
期刊论文
[1]Low-temperature catalytic oxidation of NO over Mn-Ce-Ox catalyst[J]. 李华,唐晓龙,易红宏,于丽丽. Journal of Rare Earths. 2010(01)
[2]低温高活性NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2的制备与性能[J]. 郑足红,童华,童志权,张俊丰,黄妍. 过程工程学报. 2008(06)
[3]Study on the removal of NOx from simulated flue gas using acidic NaClO2 solution[J]. Bal Rai Deshwal,Si Hyun Lee,Jong Hyeon Jung,Byung Hyun Shon,Hyung Keun Lee. Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[4]Mn/Co-Ba-Al-O催化氧化NO性能研究[J]. 莫建红,童志权,张俊丰. 环境科学学报. 2007(11)
[5]催化氧化法去除烟气中NOx的研究进展[J]. 童志权,莫建红. 化工环保. 2007(03)
[6]NaClO2湿法烟气脱硫脱硝技术研究[J]. 王琼,胡将军,邹鹏. 电力环境保护. 2005(02)
[7]NO的催化氧化[J]. 鲁文质,赵秀阁,王辉,肖文德. 催化学报. 2000(05)
博士论文
[1]负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大学 2010
本文编号：3695608
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
插图和附表清单
目录
1 绪论
1.1 氮氧化物排放和污染现状
1.2 立题背景和依据
1.3 课题目标和研究内容
2 文献综述
2.1 NO催化氧化研究现状
2.1.1 NO气相氧化概述
2.1.2 贵金属催化剂对NO的催化氧化
2.1.3 分子筛催化剂对NO的催化氧化
2.1.4 金属氧化物催化剂对NO的催化氧化
2.1.5 含Mn催化剂催化氧化NO的研究现状
2.1.6 NO催化氧化反应机理
2.2 氮氧化物吸收研究进展
2.2.1 氮氧化物吸收时的气液相化学反应体系
2.2.2 碱性吸收剂对氮氧化物的吸收
2.2.3 亚硫酸钠对氮氧化物的吸收
2.3 小结与展望
3 实验装置、材料及实验方法
3.1 NO催化氧化实验装置、材料及催化剂的制备表征方法
3.1.1 NO催化氧化实验装置和物质检测方法
3.1.2 催化剂制备材料、设备和方法
3.1.3 催化剂表征分析方法
3.2 氮氧化物吸收实验装置、材料和分析测试方法
4 不同制备方法对Mn/TiO_2催化剂的影响研究
4.1 基于不同制备方法的Mn/TiO_2催化剂对NO氧化的催化活性
4.2 不同制备方法对Mn/TiO_2催化剂物理结构的影响
4.2.1 催化剂的晶型分析
4.2.2 催化剂的微观结构分析
4.2.3 催化剂比表面积和孔结构特性分析
4.3 不同制备方法对Mn/TiO_2催化剂化学特性的影响
4.3.1 催化剂表面基团分析
4.3.2 催化剂的氧化还原能力
4.3.4 催化剂对氮氧化物的吸附脱附性能
4.4 本章小结
5 反应的操作参数影响及动力学研究
5.1 操作参数对NO转化率的影响
5.1.1 空速的影响
5.1.2 NO进口浓度的影响
5.1.3 氧含量的影响
5.1.4 NO_2预处理的影响和持久性实验
5.1.5 水汽对反应的影响
5.2 NO催化氧化的动力学研究
5.3 本章小结
6 反应过程及机理研究
6.1 氮氧化物宏观吸附反应过程
6.1.1 NO吸附反应过程
6.1.2 NO_2吸附过程
6.1.3 SO_2对NO转化率的影响
6.2 原位红外研究
6.2.1 NO吸附过程
6.2.2 NO+O_2共吸附过程
6.2.3 NO_2吸附过程
6.2.4 SO_2对吸附过程的影响
6.2.5 亚硝酰的生成和转化
6.3 反应机理讨论
6.4 本章小结
7 铁等金属元素掺杂对Mn/TiO_2催化剂的影响研究
7.1 不同金属掺杂后Mn/TiO_2催化剂的活性比较
7.2 铁掺杂量对Mn/TiO_2催化剂活性的影响
7.3 铁掺杂的Mn/TiO_2催化剂的表征及分析
7.3.1 催化剂的晶型分析
7.3.2 催化剂表面基团分析
7.3.3 催化剂比表面积和孔结构分析
7.3.4 催化剂的初始氧化还原能力
7.4 铁掺杂对Mn/TiO_2催化氧化NO过程的影响
7.4.1 铁掺杂对锰氧化物吸附NO能力的影响
7.4.2 铁掺杂对催化剂持续氧化还原能力的影响
7.5 本章小结
8 亚硫酸钙浆液吸收NO_2的特性研究
8.1 不同吸收剂对氮氧化物的吸收效果比较
8.2 亚硫酸钙与亚硫酸钠对NO_2的吸收特性比较
8.2.1 NO_2吸收效率随亚硫酸钙和亚硫酸钠浓度的变化
8.2.2 亚硫酸钙和亚硫酸钠对NO_2吸收的持久性比较
8.3 硫酸镁对亚硫酸钙浆液吸收NO_2的影响
8.3.1 不同添加剂对亚硫酸钙浆液吸收NO_2效率的影响
8.3.2 不同添加剂对亚硫酸钙浆液中CDSS的影响
8.3.3 硫酸镁添加量对亚硫酸钙氧化速率的影响
8.3.4 硫酸镁添加量对NO_2吸收产物的影响
8.4 本章小结
9 结论与展望
9.1 主要结论
9.2 对未来工作的建议
参考文献
论文的创新点
作者简历
【参考文献】：
期刊论文
[1]Low-temperature catalytic oxidation of NO over Mn-Ce-Ox catalyst[J]. 李华,唐晓龙,易红宏,于丽丽. Journal of Rare Earths. 2010(01)
[2]低温高活性NO氧化催化剂Mn-V-Ce/TiO2的制备与性能[J]. 郑足红,童华,童志权,张俊丰,黄妍. 过程工程学报. 2008(06)
[3]Study on the removal of NOx from simulated flue gas using acidic NaClO2 solution[J]. Bal Rai Deshwal,Si Hyun Lee,Jong Hyeon Jung,Byung Hyun Shon,Hyung Keun Lee. Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[4]Mn/Co-Ba-Al-O催化氧化NO性能研究[J]. 莫建红,童志权,张俊丰. 环境科学学报. 2007(11)
[5]催化氧化法去除烟气中NOx的研究进展[J]. 童志权,莫建红. 化工环保. 2007(03)
[6]NaClO2湿法烟气脱硫脱硝技术研究[J]. 王琼,胡将军,邹鹏. 电力环境保护. 2005(02)
[7]NO的催化氧化[J]. 鲁文质,赵秀阁,王辉,肖文德. 催化学报. 2000(05)
博士论文
[1]负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大学 2010
本文编号：3695608
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3695608.html
