Fe/C基非均相催化材料活化过硫酸钠降解水中典型有机污染物的研究
发布时间：2022-12-10 18:00
基于硫酸根自由基（SO4-·）的过硫酸盐（PS）高级氧化技术处理效率高、处理周期短、适用范围广,已发展成为处理难降解有机污染物的优选方法。采用基于金属Fe和非金属C的非均相PS活化体系能够通过对催化活性组分的固载来减少金属离子的溶出,同时能够避免均相体系阴离子或有机络合剂的引入导致的二次污染和对自由基的竞争淬灭作用,是可靠的均相PS活化体系的替代方法。基于此,本文着重Fe/C基非均相PS催化剂（纳米Fe3O4、Fe/SGAC和Fe-MIL53）的研发及其在活化PS降解水中典型有机污染物方面的应用。研究这三种催化剂合成反应参数对其结构特征和催化活性的影响规律,系统评估这三种催化剂活化PS和降解典型污染物的性能,并重点研究相关的活化机理。具体研究内容和主要研究结论如下:（1）为减少均相体系中的淬灭反应和二次污染问题,提高污染物的去除效率,制备出了纳米氧化铁（Fe3O4）活化PS,构建非均相体系。考察了前驱体FeII/FeIII<...
【文章页数】：178 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 水中典型有机污染物的危害及治理
1.2.1 水中典型有机污染物的概述
1.2.2 多环芳烃类偶氮染料污染物
1.2.3 邻苯二甲酸酯类环境激素污染物
1.2.4 水中典型污染物的治理现状及问题
1.3 基于羟基自由基的传统高级氧化技术
1.3.1 高级氧化技术的概述
1.3.2 基于羟基自由基的过氧化氢体系
1.3.3 基于羟基自由基的过碳酸钠体系
1.3.4 传统高级氧化技术存在的问题
1.4 基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术
1.4.1 基于硫酸根自由基的过硫酸钠体系
1.4.2 经典外源辅助及均相活化法
1.4.3 新型非均相过硫酸钠活化法
1.5 研究目的和主要内容
1.5.1 本文研究的目的及意义
1.5.2 本文的主要研究内容
第二章 合成体系对Fe_3O_4结构与活性的影响研究
2.1 引言
2.2 实验与方法
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 实验过程
2.2.3 分析方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 前驱体配比对Fe_3O_4活性的影响
2.3.2 晶化温度和时间对Fe_3O_4活性的影响
2.3.3 Fe_3O_4表面元素价态分析
2.3.4 Fe_3O_4表面结构特征分析
2.4 本章小结
第三章 Fe_3O_4活化PS的机理与体系降解性能的研究
3.1 引言
3.2 实验与方法
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 实验过程
3.2.3 分析方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 PS和Fe_3O_4用量对体系氧化效率的影响
3.3.2 初始pH对体系氧化效率的影响
3.3.3 Fe_3O_4循环催化性能评估
3.3.4 Fe_3O_4活化PS体系自由基的鉴定
3.3.5 Fe_3O_4催化活化PS的机理
3.4 本章小结
第四章 合成体系对Fe/SGAC结构与活性的影响研究
4.1 引言
4.2 实验与方法
4.2.1 实验试剂与仪器
4.2.2 实验过程
4.2.3 分析方法
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同Fe/S含量对Fe/SGAC活性的影响
4.3.2 Fe/S改性前后催化剂活性的比较分析
4.3.3 Fe/SGAC表面结构特征分析
4.3.4 Fe/SGAC表面元素价态分析
4.4 本章小结
第五章 Fe/SGAC活化PS的机理与体系降解性能的研究
5.1 引言
5.2 实验与方法
5.2.1 实验试剂与仪器
5.2.2 实验过程
5.2.3 分析方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 PS用量对体系氧化效率的影响
5.3.2 初始pH对体系氧化效率的影响
5.3.3 Fe/SGAC循环催化性能评估
5.3.4 Fe/SGAC活化PS体系自由基的鉴定
5.3.5 Fe/SGAC催化活化PS的机理
5.4 本章小结
第六章 合成体系对Fe-MIL53结构与活性的影响研究
6.1 引言
6.2 实验与方法
6.2.1 实验试剂与仪器
6.2.2 实验过程
6.2.3 分析方法
6.3 结果与讨论
6.3.1 晶化反应参数对Fe-MIL53结构的影响
6.3.2 晶化反应参数对Fe-MIL53活性的影响
6.3.3 后合成活化对Fe-MIL53结构的影响
6.3.4 后合成活化对Fe-MIL53活性的影响
6.3.5 Fe-MIL53表面元素价态分析
6.3.6 Fe-MIL53表面结构特征分析
6.4 本章小结
第七章 Fe-MIL53活化PS的机理与体系降解性能的研究
7.1 引言
7.2 实验与方法
7.2.1 实验试剂与仪器
7.2.2 实验过程
7.2.3 分析方法
7.3 结果与讨论
7.3.1 PS和Fe-MIL53用量对体系氧化效率的影响
7.3.2 OG初始浓度对体系氧化效率的影响
7.3.3 初始pH对体系氧化效率的影响
7.3.4 Fe-MIL53循环催化性能评估
7.3.5 Fe-MIL53的稳定性评估
7.3.6 Fe-MIL53活化PS体系自由基的鉴定
7.3.7 Fe-MIL53催化活化PS的机理
7.4 本章小结
结论与展望
结论
本文的创新点
展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同氧化剂活化过硫酸钠对土壤中多环芳烃降解的影响[J]. 占升,郑义,李森,张杨,张宏玲,商照聪,罗勇. 浙江农业学报. 2017(01)
[2]二价铁催化过碳酸钠处理水中乙苯[J]. 崔航,傅晓日,顾小钢,吕树光,邱兆富,隋倩. 中国环境科学. 2016(05)
[3]微波萃取/气质联用法测定细颗粒物（PM2.5）中邻苯二甲酸酯类化合物[J]. 戴玄吏,李丹,章霖之,蒋少杰,余益军,王延军,董黎静. 分析测试学报. 2014(03)
[4]A novel advanced oxidation process to degrade organic pollutants in wastewater:Microwave-activated persulfate oxidation[J]. YANG Shiying1,2WANG Ping2,YANG Xin2,WEI Guang2,3,ZHANG Wenyi2,SHAN Liang2 1.Key Laboratory of Marine Environment＆Ecology,Ministry of Education,Qingdao 266100,China 2.College of Environmental Science and Engineering,Ocean University of China,Qingdao 266100,China. 3.Qingdao Huashan Biochemical Company Limited,Qingdao 266216,China. Journal of Environmental Sciences. 2009(09)
[5]广东省典型区域农业土壤中邻苯二甲酸酯含量的分布特征[J]. 杨国义,张天彬,高淑涛,郭治兴,万洪富,罗薇,高原雪. 应用生态学报. 2007(10)
[6]黄河中下游水体中邻苯二甲酸酯的分布特征[J]. 沙玉娟,夏星辉,肖翔群. 中国环境科学. 2006(01)
[7]Fe3O4的X射线微结构特征与催化活性间的关系[J]. 陈林深,吕光烈. 化学学报. 1995(10)
[8]中国水中优先控制污染物黑名单的确定[J]. 周文敏,傅德黔,孙宗光. 环境科学研究. 1991(06)
博士论文
[1]基于过渡金属氧化物催化活化过一硫酸盐高级氧化方法及其在有机污染物降解中的应用[D]. 丁耀彬.华中科技大学 2013
硕士论文
[1]羰基化纳米金刚石活化过硫酸盐降解对氯苯酚的研究[D]. 杨峰.哈尔滨工业大学 2017
[2]基于自由基处理难降解有机废水的研究[D]. 姜南.大连工业大学 2015
[3]超声/Fenton法处理三氯吡啶醇钠生产废水实验研究[D]. 蔡岚.重庆大学 2015
[4]基于过硫酸盐活化硫酸自由基高级氧化技术降解废水中苯胺的研究[D]. 谢晓芳.华南理工大学 2012
[5]Fe（II）活化过硫酸盐高级氧化技术处理染料废水研究[D]. 左传梅.重庆大学 2012
本文编号：3717250
【文章页数】：178 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 水中典型有机污染物的危害及治理
1.2.1 水中典型有机污染物的概述
1.2.2 多环芳烃类偶氮染料污染物
1.2.3 邻苯二甲酸酯类环境激素污染物
1.2.4 水中典型污染物的治理现状及问题
1.3 基于羟基自由基的传统高级氧化技术
1.3.1 高级氧化技术的概述
1.3.2 基于羟基自由基的过氧化氢体系
1.3.3 基于羟基自由基的过碳酸钠体系
1.3.4 传统高级氧化技术存在的问题
1.4 基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术
1.4.1 基于硫酸根自由基的过硫酸钠体系
1.4.2 经典外源辅助及均相活化法
1.4.3 新型非均相过硫酸钠活化法
1.5 研究目的和主要内容
1.5.1 本文研究的目的及意义
1.5.2 本文的主要研究内容
第二章 合成体系对Fe_3O_4结构与活性的影响研究
2.1 引言
2.2 实验与方法
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 实验过程
2.2.3 分析方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 前驱体配比对Fe_3O_4活性的影响
2.3.2 晶化温度和时间对Fe_3O_4活性的影响
2.3.3 Fe_3O_4表面元素价态分析
2.3.4 Fe_3O_4表面结构特征分析
2.4 本章小结
第三章 Fe_3O_4活化PS的机理与体系降解性能的研究
3.1 引言
3.2 实验与方法
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 实验过程
3.2.3 分析方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 PS和Fe_3O_4用量对体系氧化效率的影响
3.3.2 初始pH对体系氧化效率的影响
3.3.3 Fe_3O_4循环催化性能评估
3.3.4 Fe_3O_4活化PS体系自由基的鉴定
3.3.5 Fe_3O_4催化活化PS的机理
3.4 本章小结
第四章 合成体系对Fe/SGAC结构与活性的影响研究
4.1 引言
4.2 实验与方法
4.2.1 实验试剂与仪器
4.2.2 实验过程
4.2.3 分析方法
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同Fe/S含量对Fe/SGAC活性的影响
4.3.2 Fe/S改性前后催化剂活性的比较分析
4.3.3 Fe/SGAC表面结构特征分析
4.3.4 Fe/SGAC表面元素价态分析
4.4 本章小结
第五章 Fe/SGAC活化PS的机理与体系降解性能的研究
5.1 引言
5.2 实验与方法
5.2.1 实验试剂与仪器
5.2.2 实验过程
5.2.3 分析方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 PS用量对体系氧化效率的影响
5.3.2 初始pH对体系氧化效率的影响
5.3.3 Fe/SGAC循环催化性能评估
5.3.4 Fe/SGAC活化PS体系自由基的鉴定
5.3.5 Fe/SGAC催化活化PS的机理
5.4 本章小结
第六章 合成体系对Fe-MIL53结构与活性的影响研究
6.1 引言
6.2 实验与方法
6.2.1 实验试剂与仪器
6.2.2 实验过程
6.2.3 分析方法
6.3 结果与讨论
6.3.1 晶化反应参数对Fe-MIL53结构的影响
6.3.2 晶化反应参数对Fe-MIL53活性的影响
6.3.3 后合成活化对Fe-MIL53结构的影响
6.3.4 后合成活化对Fe-MIL53活性的影响
6.3.5 Fe-MIL53表面元素价态分析
6.3.6 Fe-MIL53表面结构特征分析
6.4 本章小结
第七章 Fe-MIL53活化PS的机理与体系降解性能的研究
7.1 引言
7.2 实验与方法
7.2.1 实验试剂与仪器
7.2.2 实验过程
7.2.3 分析方法
7.3 结果与讨论
7.3.1 PS和Fe-MIL53用量对体系氧化效率的影响
7.3.2 OG初始浓度对体系氧化效率的影响
7.3.3 初始pH对体系氧化效率的影响
7.3.4 Fe-MIL53循环催化性能评估
7.3.5 Fe-MIL53的稳定性评估
7.3.6 Fe-MIL53活化PS体系自由基的鉴定
7.3.7 Fe-MIL53催化活化PS的机理
7.4 本章小结
结论与展望
结论
本文的创新点
展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同氧化剂活化过硫酸钠对土壤中多环芳烃降解的影响[J]. 占升,郑义,李森,张杨,张宏玲,商照聪,罗勇. 浙江农业学报. 2017(01)
[2]二价铁催化过碳酸钠处理水中乙苯[J]. 崔航,傅晓日,顾小钢,吕树光,邱兆富,隋倩. 中国环境科学. 2016(05)
[3]微波萃取/气质联用法测定细颗粒物（PM2.5）中邻苯二甲酸酯类化合物[J]. 戴玄吏,李丹,章霖之,蒋少杰,余益军,王延军,董黎静. 分析测试学报. 2014(03)
[4]A novel advanced oxidation process to degrade organic pollutants in wastewater:Microwave-activated persulfate oxidation[J]. YANG Shiying1,2WANG Ping2,YANG Xin2,WEI Guang2,3,ZHANG Wenyi2,SHAN Liang2 1.Key Laboratory of Marine Environment＆Ecology,Ministry of Education,Qingdao 266100,China 2.College of Environmental Science and Engineering,Ocean University of China,Qingdao 266100,China. 3.Qingdao Huashan Biochemical Company Limited,Qingdao 266216,China. Journal of Environmental Sciences. 2009(09)
[5]广东省典型区域农业土壤中邻苯二甲酸酯含量的分布特征[J]. 杨国义,张天彬,高淑涛,郭治兴,万洪富,罗薇,高原雪. 应用生态学报. 2007(10)
[6]黄河中下游水体中邻苯二甲酸酯的分布特征[J]. 沙玉娟,夏星辉,肖翔群. 中国环境科学. 2006(01)
[7]Fe3O4的X射线微结构特征与催化活性间的关系[J]. 陈林深,吕光烈. 化学学报. 1995(10)
[8]中国水中优先控制污染物黑名单的确定[J]. 周文敏,傅德黔,孙宗光. 环境科学研究. 1991(06)
博士论文
[1]基于过渡金属氧化物催化活化过一硫酸盐高级氧化方法及其在有机污染物降解中的应用[D]. 丁耀彬.华中科技大学 2013
硕士论文
[1]羰基化纳米金刚石活化过硫酸盐降解对氯苯酚的研究[D]. 杨峰.哈尔滨工业大学 2017
[2]基于自由基处理难降解有机废水的研究[D]. 姜南.大连工业大学 2015
[3]超声/Fenton法处理三氯吡啶醇钠生产废水实验研究[D]. 蔡岚.重庆大学 2015
[4]基于过硫酸盐活化硫酸自由基高级氧化技术降解废水中苯胺的研究[D]. 谢晓芳.华南理工大学 2012
[5]Fe（II）活化过硫酸盐高级氧化技术处理染料废水研究[D]. 左传梅.重庆大学 2012
本文编号：3717250
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