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H 2 O 2 /O 3 催化分解及其氧化烟气脱硝研究

发布时间:2023-02-22 18:14
  近年来,我国霾污染日益严重,氮氧化物(NOx)的排放是其形成的原因之一。工业炉窑、烧结机、催化裂化装置等排烟温度偏低,无适合安装选择性催化还原(SCR)脱硝装置的温度区(320-400℃)。要实现低成本烟气脱硝,最简便的方法是将烟气中NO氧化为可溶性的NO2,再用碱液湿法脱除。为此,本文针对40-180℃的低温燃煤烟气提出了催化分解H2O2、催化O3氧化和O3-乙醇结合氧化脱硝技术,并提出了相应的催化剂。该氧化脱硝方法不仅能够应用于低温尾气中NOx的达标排放,也能够用于火电厂锅炉采用常规工艺脱硫脱硝后烟气的超洁净排放,表现出巨大的工业应用潜力。首先,开发了催化分解H2O2脱硝方法及装置,研制了α-Fe2O3催化剂,催化分解H2O2为·OH等活性物质,氧化烟气中的NOx达到脱硝的目的。考察了烟气温度、预热温度、H2O2流量以及总气流量/旁路气流量对脱硝效率的影响。结果表明,当烟气温度为160℃,H2O2流量为0.4 mL·min-1,预热温度为130℃,总气流量/旁路气流量为6,NOx浓度为550×10-6时,脱硝效率达7...

【文章页数】:145 页

【学位级别】:博士

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摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 我国NOx的排放现状
    1.2 NOx的来源
    1.3 NOx的危害
    1.4 控制NOx排放的法规
    1.5 NOx控制技术
        1.5.1 常规烟气脱硝技术
        1.5.2 氧化法烟气脱硝技术
        1.5.3 低温等离子烟气脱硝技术
        1.5.4 芬顿氧化技术
        1.5.5 催化O3氧化技术
        1.5.6 有机物的促进作用
    1.6 论文选题依据及研究内容
        1.6.1 论文选题依据
        1.6.2 研究内容
2 α-Fe2O3的制备及其催化分解H2O2脱硝性能研究
    2.1 实验
        2.1.1 主要仪器与试剂
        2.1.2 催化剂制备
        2.1.3 催化剂表征
        2.1.4 催化剂活性评价
    2.2 不同反应体系中脱硝效率
    2.3 H2O2流量和烟气温度的影响
    2.4 总流量/旁路气流量和预热温度的影响
    2.5 H2O2流量和体积比的协同作用
    2.6 离子产物分析和反应路径
    2.7 本章小结
3 铁铝催化剂的制备及其催化分解H2O2脱硝性能研究
    3.1 实验
        3.1.1 主要仪器与试剂
        3.1.2 催化剂制备
        3.1.3 催化剂表征
        3.1.4 催化剂活性评价
    3.2 铁铝催化剂结构表征
    3.3 铁铝催化剂的XPS表征
    3.4 铁铝催化剂形成机理
    3.5 铁铝催化剂表面性能表征
    3.6 铁铝催化剂脱硝性能研究
    3.7 铁铝催化剂脱硫脱硝机理研究
    3.8 催化剂稳定性测试
    3.9 本章小结
4 铈钛催化剂催化O3氧化脱硝性能研究
    4.1 实验
        4.1.1 主要仪器与试剂
        4.1.2 催化剂制备
        4.1.3 表征
        4.1.4 催化剂活性评价
    4.2 氧化脱除SO2和NOx机理研究
    4.3 在不同体系中NOx脱除机理研究
    4.4 O3浓度和烟气温度的影响
    4.5 H2O流量和吸收塔的影响
    4.6 离子产物分析
    4.7 经济效益
    4.8 工业应用研究
        4.8.1 催化剂制备
        4.8.2 装置的安装和测试结果
    4.9 本章小结
5 铈钛催化剂中Ce-O-Ti活性位点及其作用机制研究
    5.1 实验
        5.1.1 主要仪器与试剂
        5.1.2 催化剂制备
        5.1.3 表征
        5.1.4 催化剂活性评价
    5.2 CeTi复合催化剂的催化活性
    5.3 表面-OH密度的测定
    5.4 表面缺陷密度的测定
    5.5 Ce-O-Ti键的生成
    5.6 Ce-O-Ti活性位点
    5.7 本章小结
6 氟掺杂铈钛催化剂催化O3氧化脱硝性能研究
    6.1 实验
        6.1.1 主要仪器与试剂
        6.1.2 催化剂制备
        6.1.3 表征
        6.1.4 催化剂活性评价
    6.2 F掺杂铈钛催化剂的催化活性
    6.3 氟掺杂位点的确定
    6.4 氟掺杂对表面羟基的影响
    6.5 氟掺杂对氧空位的影响
    6.6 氟掺杂促进机理
    6.7 本章小结
7 O3-乙醇氧化法脱硝性能研究
    7.1 实验
        7.1.1 主要仪器与试剂
        7.1.2 表征
        7.1.3 催化剂活性评价
    7.2 脱硝机理
    7.3 烟气温度和O3/NOx摩尔比的影响
    7.4 乙醇体积分数的影响
    7.5 反应时间和传递时间的影响
    7.6 产物分析和杂质影响
    7.7 本章小结
8 结论与展望
    8.1 结论
    8.2 论文的创新点
    8.3 展望
致谢
参考文献
附录



本文编号:3748049

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