电化学还原氧化工艺降解4-氯酚废水的动力学及毒性研究

发布时间：2017-05-19 05:15

  本文关键词：电化学还原氧化工艺降解4-氯酚废水的动力学及毒性研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：氯酚污染物是一类难降解的有毒有害化合物,近年来越来越受到人们的关注。本文采用由Pd-Fe/石墨烯气体扩散阴极和Ti/IrO2/RuO2阳极(隔膜为涤纶滤布)制备的两电极和三电极体系分别对4-氯酚进行降解,对降解过程中动力学及毒性进行研究。在最佳降解条件下降解4-氯酚(100 mg/L),利用TOC测定仪、高效液相色谱和离子色谱对4-氯酚降解效果及中间产物进行测定。结果表明：三电极体系阳极室、阴极室1和阴极室2中4-氯酚的降解率分别为94.0%,95.9%和95.4%,高于两电极体系阴阳极室4-氯酚的降解率91.0%和90.9%。三电极体系降解4-氯酚过程中阳极室和阴极室生成的中间产物与两电极体系相同。阳极室内产生苯酚、苯醌和对苯二酚苯环类中间产物,阴极室内产生的苯环类中间产物为苯酚,阴阳极室产生的小分子有机酸均为甲酸、乙酸、丁二酸和反丁烯二酸。根据阴阳极室产生的中间产物推导动力学模型,选取25mg/L、50mg/L、100Omg/L、200 mg/L和500 mg/L的氯酚对模型进行验证,相关性系数均达到0.85以上,表明实验数据点与模型达到较好的拟合；两个阴极室的K2(芳香族类有机物转化为有机酸的动力学常数)值大于阳极室的K2值,表明Pd-Fe/石墨烯气体扩散阴极对4-氯酚降解至毒性较小的有机物的效果强于阳极。利用发光细菌法测定中间产物的毒性值,根据毒性值和浓度计算得到理论计算毒性,再测定降解过程中测定毒性。利用SPSS软件对2种毒性值进行相关性分析,相关性系数为1,表明2种毒性值显著相关。阳极室降解过程中毒性先升高后降低,阴极室毒性呈下降的趋势。三电极体系下降解至120 min时阳极室的理论计算毒性值(1.7 L/mg)低于两电极体系(2.0 L/mg),表明三电极体系优于两电极体系。在最佳降解条件下利用三电极体系降解模拟造纸废水,对降解过程中4-氯酚的降解率、废水COD及毒性进行测定。结果表明：降解至120 min时阴极室1、阴极室2和阳极室中4-氯酚的转化率分别达到96.8%,96.4%和95.3%,COD去除率分别为78.2%、80.7%和81.0%,表明三电极体系对模拟造纸废水中氯酚具有较强的降解作用,且对模拟废水的COD去除效果较好；降解结束后,阴极室1和阴极室2的毒性值大于100%,阳极室的毒性值为81.0%,均低于模拟废水初始毒性值(51.0%),说明三电极体系降解氯酚类废水能达到较好的脱毒效果。
【关键词】：4-氯酚 电化学还原氧化 Pd-Fe/石墨烯气体扩散阴极 毒性测试 动力学 模拟造纸废水
【学位授予单位】：北京林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 1 绪论8-17
• 1.1 研究背景8
• 1.2 处理氯酚类有机污染物方法的研究现状8-11
• 1.2.1 氯酚的来源及其危害8-9
• 1.2.2 传统处理氯酚的方法9
• 1.2.3 电化学处理氯酚的方法研究9-11
• 1.3 氯酚降解动力学研究及其现状11-12
• 1.3.1 氯酚生物降解及其动力学研究11
• 1.3.2 氯酚化学反应及其动力学研究11
• 1.3.3 氯酚电化学降解反应动力学的研究现状11-12
• 1.4 废水中毒性测定和评价方法12-14
• 1.4.1 传统的理化分析法12
• 1.4.2 水生动植物测试法12-13
• 1.4.3 发光细菌测试法13-14
• 1.5 研究目的及意义14-15
• 1.6 研究内容和技术路线15-17
• 1.6.1 研究内容15
• 1.6.2 技术路线15-17
• 2 实验材料与方法17-22
• 2.1 实验试剂与仪器17-18
• 2.2 实验反应装置18-19
• 2.3 分析方法19-22
• 2.3.1 毒性测定方法19-20
• 2.3.2 化学需氧量(COD)测定20
• 2.3.3 总有机碳(TOC)分析20
• 2.3.4 高效液相色谱(HPLC)测定20-21
• 2.3.5 离子色谱(IC)测定21-22
• 3 电化学处理氯酚废水的降解动力学研究22-34
• 3.1 2种体系降解4-氯酚的转化率研究22
• 3.2 2种体系中间产物的检测分析22-27
• 3.2.1 2种体系降解过程中间产物的检测分析22-24
• 3.2.2 4-氯酚降解过程有机物衡算24-26
• 3.2.3 4-氯酚降解反应历程26-27
• 3.3 氯酚电化学降解反应动力学研究27-32
• 3.3.1 阴阳极室降解动力学模型27-28
• 3.3.2 不同初始浓度氯酚的动力学研究28-32
• 3.4 本章小结32-34
• 4 降解氯代有机物过程的毒性研究34-46
• 4.1 理论计算毒性研究34-37
• 4.1.1 中间产物的毒性测定34-35
• 4.1.2 理论计算毒性值的研究35-37
• 4.2 测定毒性研究37-43
• 4.2.1 三电极体系降解过程中测定毒性的研究37-41
• 4.2.2 两电极体系降解过程中测定毒性的研究41-43
• 4.3 测定毒性和理论计算毒性的比较43-44
• 4.4 三电极体系和两电极体系的毒性比较44-45
• 4.5 本章小结45-46
• 5 电化学降解模拟造纸废水的研究46-53
• 5.1 模拟废水的氯酚降解率研究46
• 5.2 模拟废水中COD的研究46-47
• 5.3 模拟废水中毒性的变化研究47-51
• 5.4 本章小结51-53
• 6 结论53-55
• 参考文献55-59
• 个人简介59-60
• 第一导师简介60-61
• 第二导师简介61-62
• 获得成果目录62-63
• 致谢63

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