介孔氧化铝负载镍—铁氧化物对三氯乙烯的催化脱氯研究
发布时间：2023-04-04 05:29
镍基催化剂具有良好的催化加氢活性,纳米铁镍双金属体系已被研究处理水体中的氯代烃污染物,而实际应用中需更具持续作用的反应介质,本论文研究了介孔氧化铝负载镍-铁氧化物对三氯乙烯的脱氯活性。 本论文以溶胶-凝胶法制备介孔氧化铝载体,以浸渍-共沉淀法制备介孔氧化铝负载的类镍铁水滑石前驱体,再经过氢气还原制得介孔氧化铝负载镍-铁氧化物(Ni-FexOy/Al2O3)。通过X射线衍射、氮气吸脱附等温线、扫描电镜-X射线能谱、透射电镜对其进行了表征；并研究了Ni-FexOy/Al2O3与三氯乙烯反应前后的形态和结构变化。得出了介孔氧化铝负载镍-铁氧化对三氯乙烯的催化脱氯反应机理。在此基础上研究了镍铁摩尔比、前驱体还原温度等因素对三氯乙烯脱氯反应的影响,并以重复投加三氯乙烯的方式考察了Ni-FexOy/Al2O3的使用寿命。得出如下结论： (1)介孔氧化铝的比表面积为350m2/g,峰值孔径为5.48nm。未负载的Ni-FexOv呈现镍和FeNi3的晶体结构,颗粒为团聚态,粒径约为50nm-100nm。而经400℃氢气还原得到的Ni-FexOy/Al2O3呈镍的晶体结构,Ni-FexOy颗粒的分散性得...
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 文献综述
引言
1.1 地下水中有机氯代烃的污染现状
1.1.1 三氯乙烯的性质及来源
1.1.2 三氯乙烯对人类及环境的危害
1.2 地下水污染的修复技术
1.3 镍/铁氧化物的脱氯氢化性能
1.3.1 镍基催化剂结构及其催化加氢机理
1.3.2 Fe(Ⅱ)/铁氧化物系统的脱氯氢化
1.4 负载型纳米镍基催化剂的制备方法
1.4.1 常见载体
1.4.2 制备方法
1.5 介孔氧化铝
1.5.1 介孔氧化铝的性质
1.5.2 介孔氧化铝的制备方法
1.5.3 介孔氧化铝载体应用于本研究的优势
1.6 选题意义及主要研究内容
1.6.1 选题意义
1.6.2 主要研究内容
第二章 材料与方法
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 制备方法
2.2.1 介孔氧化铝的制备
2.2.2 镍-铁氧化物(Ni-FexOy)的制备
2.2.3 介孔氧化铝负载镍(Ni/Al2O3)的制备
2.2.4 介孔氧化铝负载铁氧化物(FexOy/Al2O3)的制备
2.2.5 介孔氧化铝负载镍-铁氧化物(Ni-FexOy/Al2O3)的制备
2.3 分析与表征方法
2.4 脱氯实验
2.4.1 脱氯实验准备工作及实验条件
2.4.2 不同材料的脱氯实验
2.4.3 Ni-FexOy/Al2O3的使用寿命研究
2.5 分析方法
2.5.1 气相色谱条件
2.5.2 三氯乙烯标线绘制
2.5.3 乙烷、乙烯、标线绘制
第三章 材料的结构和形貌
3.1 介孔氧化铝的结构和形貌
3.2 Ni-FexOy的结构和形貌
3.3 Ni/Al2O3的结构
3.4 FexOy/Al2O3的结构
3.5 Ni-FexOy/Al2O3前驱体的结构和形貌
3.6 Ni-FexOy/Al2O3反应前后的结构和形态
3.6.1 比表面积及孔分布
3.6.2 结构
3.6.3 表面元素形态
3.6.4 形貌及元素组成
3.7 本章小结
第四章 Ni-FexOy/Al2O3对三氯乙烯催化脱氯的反应机理
4.1 Ni-FexOy/Al2O3与三氯乙烯的反应产物
4.2 Ni-FexOy/Al2O3对三氯乙烯脱氯氢化的反应机理及途径
4.3 三氯乙烯脱氯反应速率模型
4.4.1 三氯乙烯-乙炔-乙烯反应模型(反应模型A)
4.4.2 三氯乙烯-乙烯-乙烷反应模型(反应模型B)
4.4.3 三氯乙烯-C2总产率反应模型(反应模型C)
第五章 三氯乙烯脱氯反应的影响因素
5.1 Ni-FexOy与Ni-FexOy/Al2O3的活性对比
5.2 镍铁摩尔比对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.3 还原温度对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.4 前驱体氧化对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.5 铁盐前驱体对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.6 Ni-FexOy/Al2O3的使用寿命研究
5.7 本章小结
第六章 结论与建议
6.1 结论
6.2 特色
6.3 建议
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者和导师简介
附件
本文编号：3781873
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摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 文献综述
引言
1.1 地下水中有机氯代烃的污染现状
1.1.1 三氯乙烯的性质及来源
1.1.2 三氯乙烯对人类及环境的危害
1.2 地下水污染的修复技术
1.3 镍/铁氧化物的脱氯氢化性能
1.3.1 镍基催化剂结构及其催化加氢机理
1.3.2 Fe(Ⅱ)/铁氧化物系统的脱氯氢化
1.4 负载型纳米镍基催化剂的制备方法
1.4.1 常见载体
1.4.2 制备方法
1.5 介孔氧化铝
1.5.1 介孔氧化铝的性质
1.5.2 介孔氧化铝的制备方法
1.5.3 介孔氧化铝载体应用于本研究的优势
1.6 选题意义及主要研究内容
1.6.1 选题意义
1.6.2 主要研究内容
第二章 材料与方法
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 制备方法
2.2.1 介孔氧化铝的制备
2.2.2 镍-铁氧化物(Ni-FexOy)的制备
2.2.3 介孔氧化铝负载镍(Ni/Al2O3)的制备
2.2.4 介孔氧化铝负载铁氧化物(FexOy/Al2O3)的制备
2.2.5 介孔氧化铝负载镍-铁氧化物(Ni-FexOy/Al2O3)的制备
2.3 分析与表征方法
2.4 脱氯实验
2.4.1 脱氯实验准备工作及实验条件
2.4.2 不同材料的脱氯实验
2.4.3 Ni-FexOy/Al2O3的使用寿命研究
2.5 分析方法
2.5.1 气相色谱条件
2.5.2 三氯乙烯标线绘制
2.5.3 乙烷、乙烯、标线绘制
第三章 材料的结构和形貌
3.1 介孔氧化铝的结构和形貌
3.2 Ni-FexOy的结构和形貌
3.3 Ni/Al2O3的结构
3.4 FexOy/Al2O3的结构
3.5 Ni-FexOy/Al2O3前驱体的结构和形貌
3.6 Ni-FexOy/Al2O3反应前后的结构和形态
3.6.1 比表面积及孔分布
3.6.2 结构
3.6.3 表面元素形态
3.6.4 形貌及元素组成
3.7 本章小结
第四章 Ni-FexOy/Al2O3对三氯乙烯催化脱氯的反应机理
4.1 Ni-FexOy/Al2O3与三氯乙烯的反应产物
4.2 Ni-FexOy/Al2O3对三氯乙烯脱氯氢化的反应机理及途径
4.3 三氯乙烯脱氯反应速率模型
4.4.1 三氯乙烯-乙炔-乙烯反应模型(反应模型A)
4.4.2 三氯乙烯-乙烯-乙烷反应模型(反应模型B)
4.4.3 三氯乙烯-C2总产率反应模型(反应模型C)
第五章 三氯乙烯脱氯反应的影响因素
5.1 Ni-FexOy与Ni-FexOy/Al2O3的活性对比
5.2 镍铁摩尔比对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.3 还原温度对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.4 前驱体氧化对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.5 铁盐前驱体对三氯乙烯脱氯反应的影响
5.6 Ni-FexOy/Al2O3的使用寿命研究
5.7 本章小结
第六章 结论与建议
6.1 结论
6.2 特色
6.3 建议
参考文献
致谢
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