改性锡锑氧化物电极的制备及其在处理高盐氨氮废水中的应用研究

发布时间：2017-05-19 13:20

  本文关键词：改性锡锑氧化物电极的制备及其在处理高盐氨氮废水中的应用研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着我国经济及社会的发展,氨氮废水的排放导致的水资源富营养化问题越来越严重。由于高盐废水对于微生物具有抑制生长及毒化作用,使得去除高盐废水中氨氮成为一个难题。电化学氧化降解因其无二次污染,电解设备操作简单,可控性强,反应条件温和等特点吸引着人们的广泛关注。电解的关键在电极,电极的性能决定着对氨氮污染物的去除效果。Ti/SnO2Sb2O5电极因其具有高析氧电位、优异的电催化活性及低廉的价格成为电催化氧化领域研究的焦点。本文采用涂刷-热分解的方法制备Ti/SnO2Sb2O5电极,通过涂刷液溶剂的改进及电极活性层的掺杂改性，以提高Ti/SnO2Sb2Os电极的电催化活性及稳定性。应用SEM及EDS手段进行电极形貌及元素组成分析表征；利用极化曲线、循环伏安曲线、荧光光谱、强化寿命等手段对电极的电化学性能进行测试；通过恒电流电解考察氯离子浓度、电流密度、溶液初始pH值对高盐废水中氨氮的电化学氧化去除效果的影响,得到如下结果：(1)、采用正丁醇作为溶剂制备的Ti/SnO2Sb2O5表面具有明显的“龟裂”形貌；在60℃下,以柠檬酸：乙二醇=3：7反应制备的聚合物(柠檬酸乙二醇酯)为络合溶剂体系的络合剂,制备的Ti/SnO2Sb2O5电极表面形貌致密,且分散着大量细小的不规则颗粒；电极表面的分散度提高、粗糙度增大。采用聚合物为络合溶剂体系制备的电极具有更高的析氧及析氯活性,且电极析氧析氯电位差更大,电极的强化寿命更是较正丁醇为溶剂的电极提高一个数量级。(2)、Cu掺杂改性的Ti/SnO2Sb2O5电极表面裂纹进一步减少,电极的稳定性进一步大幅度提高,电极强化寿命提高2倍。掺杂Cu后电极的析氧电位提高,电极的羟基自由基产生能力增强,同时析氯催化活性也更高。在硫酸钠溶液中,Ti/SnO2Sb2O5CuO电极对NH4+形式的氨氮(以下以NH4+-N表示)无电化学响应,而对尿素形式的氨氮(以下以CO(NH2)2-N)有电化学响应；在氯化钠溶液中,Ti/SnO2Sb2O5CuO电极对NH4+-N及CO(NH2)2-N均有更强的电化学响应。(3)、溶液中NH4+-N主要依靠电解产生的有效氯得以降解；当氯离子浓度小于10 g.L-1时,降解效果随氯离子浓度增加呈线性关系;当氯离子浓度大于10g.L-1时,降解效果随[Cl-]增加而无明显变化。NH4+-N的去除速率随电流密度的增加呈正比关系,但电流密度对电解电流效率无影响。随溶液初始pH值的增大,NH4+-N的去除效果提高,在溶液为酸性中,表现的更加明显。(4)、CO(NH2)2-N的去除是直接电化学氧化与间接电化学氧化共同作用的结果。Ti/SnO2Sb2O5CuO电极对CO(NH2)2-N去除过程中直接电化学氧化可去除31%,引入Cl-则可完全去除CO(NH2)2-N。在氯离子浓度低于5 g.L-1时,CO(NH2)2-N的去除效果随氯离子浓度的增加而提高；在氯离子浓度高于5 g.L-1时，随氯离子浓度的增加,氨氮的去除速率增加的趋势变缓。CO(NH2)2-N的去除速率随电流密度的增加呈线性加快,但电解的电流效率无明显变化。CO(NH2)2-N的去除效果随溶液初始pH值增加而增加；但在酸性溶液中,pH值对CO(NH2)2-N去除效果的影响较对NH4+-N去除效果的影响小。
【关键词】：SnO_2Sb_2O_5电极 改性 氨氮 高盐废水 电化学氧化
【学位授予单位】：安徽理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.3;X703
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 绪论16-34
• 1.1 引言16
• 1.2 氨氮废水的研究现状16-22
• 1.2.1 氨氮废水污染现状及危害16-17
• 1.2.2 氨氮污染物的主要治理手段17-22
• 1.3 电化学技术研究进展22-28
• 1.3.1 电催化氧化机理研究进展22-24
• 1.3.2 电化学法去除各种污染物发展现状24-25
• 1.3.3 电化学降解氨氮废水研究进展25-26
• 1.3.4 催化氧化电极研究进展26-28
• 1.4 锡锑氧化物电极28-32
• 1.4.1 DSA电极的制备方法28-29
• 1.4.1.1 涂刷-热分解法28
• 1.4.1.2 聚合物前驱体法28-29
• 1.4.1.3 溶胶-凝胶法29
• 1.4.1.4 电沉积法29
• 1.4.2 SnO_2电极的制备29-31
• 1.4.3 钛基锡锑氧化物电极存在问题及研究进展31-32
• 1.5 研究目的及内容32-34
• 1.5.1 研究目的32
• 1.5.2 研究内容32-34
• 第二章 络合溶剂体系涂覆液对Ti/SnO_2Sb_2O_5电极的改进34-50
• 2.1 引言34
• 2.2 实验部分34-40
• 2.2.1 实验药品34-35
• 2.2.2 实验仪器及设备35-36
• 2.2.3 电极制备36-38
• 2.2.4 电极表征与性能测定38-40
• 2.3 结果与讨论40-48
• 2.3.1 不同溶剂制备的电极的表面形貌40-41
• 2.3.2 不同溶剂制备电极的析氧电位分析41-42
• 2.3.3 不同溶剂制备电极的析氯电位分析42-43
• 2.3.4 不同溶剂制备电极的粗糙度分析43-44
• 2.3.5 不同溶剂制备电极的强化使用寿命44-45
• 2.3.6 自由基产生能力分析45-46
• 2.3.7 典型氨氮污染物在Ti/SnO_2Sb_2O_5电极上的循环伏安行为46-48
• 2.3.8 Ti/SnO_2Sb_2O_5电极对模拟氨氮废水的直接电化学降解48
• 2.4 本章小结48-50
• 第三章 Cu掺杂改性Ti/SnO_2Sb_2O_5电极制备、表征及性能测试50-60
• 3.1 引言50
• 3.2 实验部分50
• 3.3 结果与讨论50-59
• 3.3.1 电极形貌表征50-51
• 3.3.2 电极涂层元素的EDS分析51-52
• 3.3.3 电极的晶体结构分析(XRD)52-53
• 3.3.4 掺Cu对电极析氧电位的影响53-54
• 3.3.5 掺Cu对电极析氯电位的影响54-55
• 3.3.6 电极粗糙度分析55-56
• 3.3.7 掺Cu对电极强化寿命的影响56
• 3.3.8 自由基产生能力分析56-57
• 3.3.9 典型污染物在Ti/SnO_2Sb_2O_5CuO电极上的循环伏安行为57-59
• 3.4 本章小结59-60
• 第四章 Ti/SnO_2Sb_2O_5CuO电极对高盐废水中NH4~+-N电化学降解工艺条件的研究60-66
• 4.1 引言60
• 4.2 实验部分60
• 4.3 结果与讨论60-65
• 4.3.1 氯离子浓度对NH4~+-N降解的影响60-62
• 4.3.2 电流密度对NH4~+-N降解的影响62-64
• 4.3.3 溶液初始pH值对NH4~+-N降解的影响64-65
• 4.4 本章小结65-66
• 第五章 Ti/SnO_2Sb_2O_5CuO电极对高盐废水中CO(NH_2)_2-N电化学降解工艺条件的研究66-72
• 5.1 引言66
• 5.2 实验部分66
• 5.3 结果与讨论66-71
• 5.3.1 氯离子浓度对尿素降解的影响66-68
• 5.3.2 电流密度对尿素降解效果的影响68-70
• 5.3.3 溶液初始pH值对尿素降解的影响70-71
• 5.4 本章小结71-72
• 第六章 结论与展望72-74
• 6.1 结论72-73
• 6.2 展望73-74
• 参考文献74-82
• 致谢82-84
• 作者简介及读研期间主要研究成果84

【参考文献】

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