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多位点功能化离子液体吸收剂的研制及其捕集CO 2 规律研究

发布时间:2023-05-10 03:39
  温室气体减排被认为是减缓全球气候变暖的关键因素,这使得CO2减排技术的研发成为气候和环境领域研究的热点课题之一。功能化离子液体被认为是一种极具应用前景的CO2吸收剂,但存在制备工艺复杂、粘度大、吸收容量不足、再生能耗高、水溶液易降解腐蚀和热稳定性差等问题。为此,本论文开展了多位点功能化离子液体CO2吸收剂的研制,开发出了三类新型多位点功能化离子液体吸收剂。在此基础上,详细探讨了多位点功能化离子液体捕集CO2过程中的反应机理及普遍存在的相变形成机理。论文的主要研究成果如下:(1)采用结构简单、廉价易得的多氨基有机胺作为阳离子供体,通过一步中和反应制得具有多个反应位点的阳离子氨基功能化离子液体,并将其与无水助溶剂混合使用来降低粘度,同时缓解水溶液中存在的腐蚀、降解以及再生能耗高的问题。通过系统研究不同助溶剂、阴离子、含水率、温度等条件下的CO2捕集性能,发现[DETAH]Br在PEG200溶液中的吸收性能可达1.184 molCO2/mol IL;50℃时,吸收后的溶液粘度仅为83.2mPa?s,明显低于很多其他功能化离子液体。通过重点考察助溶剂和阴离子结构对相变形成的影响以及氧化降解腐蚀...

【文章页数】:220 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 国内外研究概况
        1.2.1 二氧化碳分离技术
        1.2.2 离子液体捕集二氧化碳研究现状
        1.2.3 相变溶剂吸收二氧化碳研究现状
    1.3 研究目的与意义
    1.4 课题来源、研究内容及技术路线
        1.4.1 课题来源
        1.4.2 研究内容
        1.4.3 技术路线
2 阳离子氨基功能化离子液体捕集二氧化碳实验及机理研究
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验所用试剂与仪器
        2.2.2 实验所用的表征与测试方法
        2.2.3 离子液体的合成方法
        2.2.4 二氧化碳吸收与解吸的实验装置及方法
        2.2.5 离子液体捕集二氧化碳的性能评价方法
        2.2.6 离子液体的结构表征
    2.3 离子液体的二氧化碳捕集性能研究
        2.3.1 助溶剂对二氧化碳吸收性能的影响
        2.3.2 离子液体的阴离子对二氧化碳吸收性能的影响
        2.3.3 离子液体含水率对二氧化碳吸收性能的影响
        2.3.4 反应温度对离子液体吸收二氧化碳性能的影响
        2.3.5 [DETAH]Br-PEG200体系捕集二氧化碳的再生循环性能分析
    2.4 [DETAH]Br-PEG200体系的氧化降解和腐蚀性分析
        2.4.1 加剧吸收体系腐蚀性的主要物质及相关反应
        2.4.2 相变形成对吸收体系腐蚀性的影响
        2.4.3 Br-加剧吸收体系腐蚀性的可能性
        2.4.4 二氧化碳吸收量对吸收体系腐蚀性的影响
        2.4.5 水分含量对吸收体系腐蚀性的影响
        2.4.6 氧气对吸收体系腐蚀性的影响
        2.4.7 吸收体系的氧化降解性能分析
        2.4.8 吸收体系的氧化降解性能与腐蚀性之间的关系
        2.4.9 吸收体系的腐蚀性和氧化降解性能探讨
    2.5 [DETAH]Br-PEG200体系的二氧化碳捕集机理及相变形成机理研究
        2.5.1 离子液体的结构
        2.5.2 紫外光谱分析(UV)
        2.5.3 红外光谱(ATR-IR)分析
        2.5.4 核磁共振分析(13C NMR)
        2.5.5 吸收产物的物相和形貌分析
        2.5.6 阴离子的稳定作用分析
        2.5.7 [DETAH]Br-PEG200体系的二氧化碳捕集机理及相变形成机理推测
    2.6 本章小结
3 阴阳离子同时氨基功能化离子液体捕集二氧化碳实验及机理研究
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验所用试剂与仪器
        3.2.2 实验所用的表征与测试方法
        3.2.3 离子液体的合成方法
        3.2.4 二氧化碳吸收和解吸的实验方法
        3.2.5 离子液体的结构信息
    3.3 离子液体的物理化学性质分析
        3.3.1 粘度分析
        3.3.2 电导率分析
    3.4 离子液体的二氧化碳捕集性能研究
        3.4.1 离子液体在不同助溶剂中的二氧化碳捕集性能
        3.4.2 不同浓度的离子液体吸收剂的二氧化碳捕集性能
        3.4.3 离子液体在不同温度条件下的二氧化碳捕集性能
        3.4.4 离子液体与MDEA混合溶液的二氧化碳捕集性能
        3.4.5 [DETAH][Trp]-PEG200体系的再生循环性能
    3.5 [DETAH][Trp]捕集二氧化碳的机理研究
    3.6 本章小结
4 氨基和酚基功能化离子液体捕集二氧化碳实验及机理研究
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验所用试剂与仪器
        4.2.2 实验所用的表征与测试方法
        4.2.3 离子液体的合成方法
        4.2.4 二氧化碳的吸收与解吸实验装置及方法
        4.2.5 离子液体的结构信息
    4.3 离子液体及其吸收剂的物理化学性质分析
        4.3.1 密度分析
        4.3.2 粘度分析
        4.3.3 电导率分析
    4.4 离子液体的二氧化碳捕集性能研究
        4.4.1 非水助溶剂对离子液体捕集二氧化碳性能的影响
        4.4.2 离子液体-助溶剂体系在不同温度条件下的二氧化碳捕集性能
        4.4.3 不同浓度的离子液体溶液的二氧化碳捕集性能
        4.4.4 离子液体-助溶剂体系的粘度变化及吸收性能对比
        4.4.5 离子液体与MDEA混合溶液的二氧化碳捕集性能
        4.4.6 离子液体-PEG200体系的再生循环性能分析
    4.5 氨基和酚基功能化离子液体捕集二氧化碳的机理研究
        4.5.1 红外光谱分析(ATR-IR)
        4.5.2 核磁共振分析(13C NMR)
        4.5.3 无水吸收体系的相变分析
    4.6 本章小结
5 总结与展望
    5.1 主要结论
    5.2 论文的创新点
    5.3 不足之处与拟改进的建议
致谢
参考文献
附录1 攻读博士学位期间发表的主要论文
附录2 攻读博士学位期间参与的课题研究情况
附录3 绪论部分涉及的离子液体的中英文名称、缩写及结构式



本文编号:3812954

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