基于密度泛函理论研究Pd和Pd/γ-Al 2 O 3 上硫化氢和汞的吸附性能

发布时间：2023-11-10 17:23

　　汞是一种剧毒重金属,具有挥发性、持久性以及生物累积性,会对人体和环境造成很大危害。根据UNEP于2013年发布的《全球汞评估报告》,我国人为源大气汞排放量占全球排放量的30%左右,在我国最主要的大气汞排放源中,燃煤相关部分占我国人为源大气汞排放的47%,因此,如何有效地降低燃煤的汞排放量迫在眉睫。单质汞由于化学反应活性低、水溶性差、易挥发等性质难以被脱除,所以单质汞的脱除成为人们研究的重点。在众多吸附剂中,贵金属钯(Pd)因其在较高温度下对汞具有好的吸附能力,且提高温度可获得再生而受到广泛关注。但煤气中的硫化氢会对钯产生毒害作用,因此研究硫化氢(H₂S)气氛下的贵金属钯对汞吸附的机理,对于设计新型高效汞吸附剂具有重要作用。本课题将密度泛函理论应用于还原气氛下硫化氢对汞在贵金属钯上吸附的机理研究,分析Pd和Pd/γ-Al₂O₃吸附剂对硫化氢团簇的吸附,探明硫化氢的覆盖度、晶体缺陷以及载体对硫化氢吸附性能的影响,同时研究硫化氢和汞的共吸附,探讨硫化氢对钯基吸附剂脱汞影响的作用机制。得到的主要结论主要有以下几点:(1)金属Pd...

【文章页数】：85 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 课题背景
    1.2 汞的危害及脱除用吸附剂
        1.2.1 汞的性质和危害
        1.2.2 脱汞用吸附剂
    1.3 硫化氢的危害及脱除用吸附剂
        1.3.1 硫化氢的性质和危害
        1.3.2 脱硫用吸附剂
    1.4 缺陷对吸附剂的影响
    1.5 γ-Al₂O₃载体对吸附剂的影响
    1.6 选题意义和研究内容
第二章 理论基础
    2.1 密度泛函理论
        2.1.1 Thomas-Fermi理论
        2.1.2 Hohemberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 交换相关泛函
        2.2.1 局域密度近似泛函
        2.2.2 广义梯度近似泛函
        2.2.3 杂化泛函
    2.3 方法简介
        2.3.1 平面波方法
        2.3.2 布里渊区k点取样
        2.3.3 结构优化
        2.3.4 吸附能
第三章 金属缺陷和载体对金属钯吸附硫化氢性能的影响
    3.1 引言
    3.2 计算方法和模型
        3.2.1 计算方法
        3.2.2 计算模型
        3.2.3 吸附能
    3.3 晶体缺陷对金属钯吸附硫化氢性能的研究
        3.3.1 HS、S在Pd(Ⅲ)表面吸附
        3.3.2 H₂S在Pd(Ⅲ)表面吸附
    3.4 载体对金属钯吸附硫化氢性能的研究
        3.4.1 H₂S在 γ-Al₂O₃(110)面的吸附
        3.4.2 H₂S在Pd/γ-Al₂O₃(110)面的吸附
        3.4.3 HS、S在Pd/γ-Al₂O₃ (110)表面的吸附
    3.5 本章小结
第四章 H₂S对Hg在Pd和Pdn/γ-Al₂O₃表面吸附的影响
    4.1 引言
    4.2 计算方法和模型
        4.2.1 计算方法
        4.2.2 计算模型
        4.2.3 吸附能
    4.3 Hg在Pd(Ⅲ)表面的吸附
        4.3.1 Hg在Pd(Ⅲ)表面的吸附
        4.3.2 HgS在Pd(Ⅲ)表面的吸附
    4.4 H₂S对Hg在Pdn/γ-Al₂O₃表面吸附的影响
        4.4.1 Pdn(n=2⁸)簇的演变及其稳定性
        4.4.2 Pdn(n=1⁸)簇与 γ-Al₂O₃表面的相互作用
        4.4.3 Hg在Pdn/γ-Al₂O₃(110)上的吸附
        4.4.4 H₂S在Pdn/γ-Al₂O₃的吸附
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 论文总结
    5.2 下一步工作建议
参考文献
致谢
硕士期间发表的论文



本文编号：3861990