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布洛芬在水环境中的光解行为及机理研究

发布时间:2023-12-23 20:08
  近年来,药品与个人护理品(PPCPs)作为一类新兴的环境污染物而备受关注。布洛芬(2-甲基-4-(2-甲基丙基)苯乙酸)又名异丁苯丙酸(ibuprofen, IBP),是一种非甾体抗炎药,广泛应用于解热镇痛和治疗风湿性疾病。在世界卫生组织的基本药物目录中,布洛芬是一种重要药物,且在很多地方作为非处方药使用。布洛芬的使用剂量较大,达1200mg/d,使用剂量的70%~80%会以母体化合物或代谢产物的形式排出人体进入环境水体。传统的污水处理厂只能去除一部分的布洛芬,因此布洛芬在地表水环境中广泛存在。光化学降解是大多数PPCPs在水环境中的一个重要的去除方式。目前,关于布洛芬光解的研究缺乏系统性,关于光解机制、光解产物以及环境因子的影响和机制尚不明确。特别是悬浮物对光解的影响,甚少被关注。本研究选取布洛芬作为模型化合物,研究其在纯水中的光解动力学、光解机制、光解产物及路径。通过模拟自然水体,考察环境因子对布洛芬光解的影响,并分析其影响机制。本文旨在深入了解布洛芬的环境光化学行为,为评价其环境归趋和生态风险提供理论依据。本研究采用草酸铁钾露光计来测定布洛芬的量子产率,考察了布洛芬的初始浓度,溶...

【文章页数】:163 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
主要缩略语
第一章 绪论
    1.1 药品及个人护理品(PPCPs)的概况
        1.1.1 水体中PPCPs的来源及危害
        1.1.2 水体中PPCPs的迁移转化行为
        1.1.3 PPCPs的检测及分析方法
    1.2 关于非甾体抗炎药(NSAIDs)
        1.2.1 NSAIDs的使用及环境水平
        1.2.2 NSAIDs的光化学行为
    1.3 环境光化学的基本原理
        1.3.1 光吸收概述
        1.3.2 光物理与光化学过程
        1.3.3 光化学过程的效率
        1.3.4 光解反应的动力学
    1.4 溶解性物质对PPCPs光解的影响
    1.5 悬浮物对PPCPs光解的影响
    1.6 选题依据、研究目的、内容和技术路线
        1.6.1 选题依据
        1.6.2 研究目的和内容
        1.6.3 技术路线
第二章 纯水中布洛芬的光解动力学及机理
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 实验材料与仪器
        2.2.2 溶液配制
        2.2.3 光解实验
        2.2.4 测定方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 IBP的紫外-可见吸收光谱与标准曲线
        2.3.2 IBP的量子产率
        2.3.3 初始浓度对IBP光解的影响
        2.3.4 初始pH值对IBP光解的影响
        2.3.5 溶解氧对IBP光解的影响
        2.3.6 IBP光解的机制及动力学模型
    2.4 小结
第三章 纯水中布洛芬的光解产物及光解路径
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 实验材料与仪器
        3.2.2 UPLC/Q-TOF-MS鉴定光解产物
        3.2.3 GC-MS鉴定光解产物
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 IBP光解过程中的光谱变化
        3.3.2 光解产物的UPLC/Q-TOF-MS测定
        3.3.3 光解产物的GC-MS测定
        3.3.4 IBP的光解路径
    3.4 小结
第四章 布洛芬光解产物的光解性能及毒性
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 实验材料与仪器
        4.2.2 光解产物的定量分析
        4.2.3 急性毒性的测定
        4.2.4 溶液配制
        4.2.5 光解实验
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 光解产物的浓度变化
        4.3.2 光解产物的光解动力学与量子产率
        4.3.3 光解产物的毒性
    4.4 小结
第五章 水中溶解性物质对布洛芬光解的影响
    5.1 引言
    5.2 材料与方法
        5.2.1 实验材料与仪器
        5.2.2 IBP与·OH二级反应速率常数的测定
        5.2.3 光屏蔽效应
        5.2.4 溶液配制
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 温度对IBP光解的影响
        5.3.2 不同形态的氮对IBP光解的影响
        5.3.3 卤素离子对IBP光解的影响
        5.3.4 金属离子对IBP光解的影响
        5.3.5 腐植酸对IBP光解的影响
        5.3.6 其它光敏物质对IBP光解的影响
    5.4 小结
第六章 水中溶解性物质对布洛芬光解的复合影响
    6.1 引言
    6.2 材料与方法
        6.2.1 实验材料与仪器
        6.2.2 溶液配制
        6.2.3 无机氮的氧化还原转化
        6.2.4 无机铁的氧化还原转化
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 不同pE值下IBP的光解情况
        6.3.2 NO2
-、NO3
-和Fe3+对IBP光解的复合影响
        6.3.3 模拟淡水和海水中IBP的光解情况
    6.4 小结
第七章 水中悬浮物对布洛芬光解的影响
    7.1 引言
    7.2 材料与方法
        7.2.1 实验材料与仪器
        7.2.2 胡敏素的提取
        7.2.3 底泥的提取
        7.2.4 溶液配制
        7.2.5 光解实验
    7.3 结果与讨论
        7.3.1 二氧化钛对IBP光解的影响
        7.3.2 胡敏素对IBP光解的影响
        7.3.3 珠江底泥对IBP光解的影响
        7.3.4 海珠湖底泥对IBP光解的影响
    7.4 小结
结论和建议
    主要结论
    建议
    创新点
参考文献
攻读博士学位期间发表的学术论文
致谢
附录
    附录1 光解产物的一级质谱图
    附录2 光解产物的GC-MS质谱图
    附录3 光解产物的标准曲线



本文编号:3874232

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