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非金属改性TiO 2 复合材料的制备及其光催化降解典型PPCPs的机制研究

发布时间:2023-12-23 20:25
  药物及个人护理品(PPCPs)类环境污染物在水体中含量不断累积,近年来在地表水、饮用水和地下水中被频繁检测出来,大部分PPCPs及其代谢产物都有极性强、难挥发等特点,且具有耐药性和对水生生物的毒性,引起科学界越来越多知名学者和公众的关注。光催化是深度处理水体中PPCPs的一种常用方法,研究PPCPs在水体中的降解行为对于评估PPCPs对水体中生态影响具有重要意义。Ti02因为具备光稳定性、实用性和无毒性而被广泛用于污水处理。然而,由于其只能利用占太阳光5%的紫外光,限制了 Ti02在自然阳光下的作用。因为金属掺杂带来的毒性风险会对水体造成污染,所以本着节能无二次污染的水处理技术为目标,本研究对TiO2进行新的非金属掺杂改性,开发能在太阳光或者可见光下响应的非金属掺杂光催化材料,并将其应用于光催化降解典型PPCPs,系统研究目标污染物的转化机制,为以后的应用提供理论基础。主要研究工作及取得的研究成果如下:(1)采用煅烧双腈胺法来制备纯的g-C3N4,并采用水热-煅烧法制备不同重量比例(wt%)的g-C3

【文章页数】:178 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
Abstract
缩略语表
第一章 绪论
    1.1 药品及个人护理品的概述
        1.1.1 环境中PPCPs的主要来源
        1.1.2 PPCPs在水环境中的迁移和转化
        1.1.3 PPCPs对生态环境的影响
        1.1.4 PPCPs的去除方法
    1.2 TiO2简介
        1.2.1 TiO2的光催化机理
        1.2.2 TiO2改性掺杂
        1.2.3 TiO2光催化降解PPCPs的影响因素
        1.2.4 TiO2光催化降解PPCPs的机制评价
    1.3 本文研究思路
        1.3.1 课题研究目标
        1.3.2 课题研究内容
        1.3.3 课题研究意义
    1.4 技术路线
第二章 具有太阳光响应的光催化剂g-C3N4/P25的制备及应用在氯贝酸的降解研究
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 药物和试剂
        2.2.2 材料的制备
        2.2.3 表征方法
        2.2.4 光催化实验
        2.2.5 分析方法
        2.2.6 活性物种的测定
        2.2.7 CA和·OH、1O2及e-的二级反应速率常速的测定
        2.2.8 理论计算
    2.3 结果和讨论
        2.3.1 表征
        2.3.2 不同光催化条件的影响
        2.3.3 光催化过程中RSs的重要作用
        2.3.4 降解产物和RSs诱导的降解路径
    2.4 小结
第三章 TiO2/C-Dots的制备及其在模拟太阳光下对吉非罗齐的降解和脱毒机制
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 药物和试剂
        3.2.2 制备和表征方法
        3.2.3 工作液的制备
        3.2.4 光催化降解测试
        3.2.5 表征方法
        3.2.6 GEM浓度和产物的测定
        3.2.7 光催化过程中RSs的测定
        3.2.8 前线电子云密度的计算
        3.2.9 风险评估
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 TiO2/C-Dots复合材料的表征
        3.3.2 光催化降解GEM
        3.3.3 RSs在光催化降解过程中的作用
        3.3.4 光催化降解机制
        3.3.5 反应液和转化产物的生态毒性评估
    3.4 小结
第四章 PDS加强RGO/P25在可见光作用下降解双氯芬酸的机制研究
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 药物和试剂
        4.2.2 RGO/P25复合材料的制备
        4.2.3 光催化降解测试
        4.2.4 表征方法
        4.2.5 DCF浓度的测定
        4.2.6 光催化过程中RSs的测定
        4.2.7 电化学测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 XRD分析
        4.3.2 SEM和TEM分析
        4.3.3 BET测定
        4.3.4 UV-vis/DRS分析
        4.3.5 RGO/P25复合材料的FT-IR分析
        4.3.6 RGO/P25复合材料的元素分析
        4.3.7 暗反应/光反应对DCF降解的影响
        4.3.8 PDS加入量的影响
        4.3.9 不同pH条件对DCF降解的影响
        4.3.10 常见水环境因子和水质的影响
        4.3.11 不同光催化体系的TOC比较
        4.3.12 光电化学和循环利用性能
        4.3.13 PDS-RGO/P25光催化机理
    4.4 小结
结论和建议
参考文献
附录A 博士期间的其他工作 水体中甲芬那酸的紫外光降解及NO2
-的诱导作用
    1 引言
    2 材料与方法
        2.1 试剂
        2.2 MEF的直接光降解
        2.3 分析方法
        2.4 急性毒性试验
    3 结果和讨论
        3.1 初始浓度对MEF光降解的影响
        3.2 MEF的光降解机制和动力学模型
        3.3 溶解氧的存在对MEF光降解的影响
        3.4 不同浓度的NO2
-对MEF光降解的影响
        3.5 不同pH值对NO2
-诱导MEF降解的影响
        3.6 NO2
-光诱导降解MEF副产品识别
        3.7 NO2
-光诱导降解MEF产物的形成和反应途径
        3.8 毒性评估
    4 结论
    5 参考文献
攻读博士学位期间已发表和待发表的论文
致谢



本文编号:3874257

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