FeOOH基材料调控及电催化降解抗生素机理与氮元素转化规律

发布时间：2024-02-02 18:50

　　本论文针对水中抗生素污染问题,以构筑高效的电催化材料、探究抗生素的降解行为为目标。利用廉价无毒的FeOOH为基础材料,通过橘皮碳改性、Mo掺杂、CQDs原位调控和W/S球磨掺杂等手段,制备了Bio-FeOOH、1D-FeOOH@Mo、CQDs@FeOOH和WS2@FeOOH四类复合材料。以自然水体中常检出的三种抗生素(四环素、甲硝唑和左氧氟沙星)为目标物,通过降解效果与特性优选,分别设计了 Bio-FeOOH电催化降解四环素、1D-FeOOH@Mo电催化降解甲硝唑和CQDs@FeOOH电催化降解左氧氟沙星体系,并进一步探索了在机械力活化下,WS2@FeOOH材料压电催化降解左氧氟沙星的性能。重点研究了抗生素的降解机理及氮元素的迁移和转化规律,旨在开发降解抗生素的新方法,并丰富电催化降解抗生素的系统理论。在材料改性方面,侧重于材料微结构的调控,优化其对自由基的激发作用。借助高倍透射电镜、原子力显微镜等表征手段和循环伏安、电化学阻抗及线性扫描伏安等电化学分析方法,对复合材料的形貌、结构和电化学性能进行表征;在降解特性方面,重点研究抗生素的降解机理与产物的转化路径。借助自由基淬灭和电子顺磁共...

【文章页数】：177 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图1.1中国抗生素污染分布图

，其他国家的地下水、地表水和饮用水中也检测到了抗生素和其衍立横滨大学的＾＾以１１［２２］课题组研宄发现，在孟加拉国的周边海域素残留，包括磺胺甲恶唑（０？２０．０２?ｎｇ／Ｌ）、甲氧苄氨嘧啶（０？４１．６７ｎ￣?１０６．３?ｎｇ／Ｌ）等，严重影响了其水产养殖业的发展。２０１０年，科....

图１．２压电催化的原理示意图：（ａ）Ｆ为常数、（ｂ）?ＡＦ?＞?０、（ｃ）?Ｆ＋ＡＦ为常数和（ｄ）ＡＦ?＜?０??Ｆｉｇ?１．２?Ｔｈｅ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃａｌｌｙ－ｉｎｄｕｃｅｄ?ｖｉｂｒａｔｉｏｎ－ｃａｔａｌｙｓｉｓ，?（ａ）?Ｆ＝??

机械力来诱导电子和空穴分离，在材料界面产生表面电势，形成内部电场而实现的［５７，５８］。??例如，Ｃｕ２〇、ＮｉＯ、Ｃ〇３０４、Ｆｅ３０４和ＢａＴｉ０３等材料均能通过机械力活化产生内部电场。??压电催化降解污染物的基本原理如图１．２所示（以钛酸钡纳米纤维为例）。压电材料的??固有....

图１．４电催化直接氧化降解有机物机理示意图??Ｆｉｇ．?１．４?Ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｄｉｒｅｃｔ?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ??

直接氧化机理只涉及阳极表面和目标污染物之间的直接电荷转移反应［７Ｇ］，仅涉及电??子的转移。电子能够在一定电位下直接氧化某些有机污染物，生成有机物小分子或者将??其彻底降解为Ｈ２０和Ｃ０２［７１］。如图１．４所示，直接氧化机理的第一步是目标污染物吸附??到阳极表面，这个过程也是决....

图１．５电催化间接氧化降解有机物机理示意图??Ｆｉｇ．?１．５?Ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｉｎｄｉｒｅｃｔ?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ??

间接氧化机理主要分为两个部分，首先是在电场作用下，电极表面产生具有强氧化??性的活性物种（ＨＯ＼?０广和活性氯等），接着生成的活性物种与有机物发生氧化降解反??应如图１．５所示。间接电催化的效率高度依赖于污染物分子从本体到阳极表面的传??质过程和自由基的产生效率。近二十年的相关研....

本文编号：3892992