离子液体中新型类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
发布时间：2024-02-03 21:08
生产超低硫含量的柴油是目前全世界炼油厂的一个主要任务。由于含硫化物燃烧后会转化为SOx,是环境污染的主要因素之一,因此得到了媒体和科学界的广泛关注。SOx不但会形成酸雨,而且会使汽车催化转换器中的催化剂中毒,降低转化性能,如此势必会增加尾气中CO和NOx的排放,进一步加大环境污染。在过去的几十年里,工业上常用的脱硫方式为加氢脱硫(HDS),该技术可以有效的脱除硫醇、硫醚和噻吩,但对于二苯并噻吩以及它们的烷基衍生物就显得较为困难。氧化脱硫技术可以从一个相反的方向提升燃油脱硫的效果,即将硫化物氧化去除。 以氯代季铵盐和无水FeCl3原料合成了三种季铵型类Fenton催化剂Q+[FeCl4]-(Q+=(CH3)4N+,(C14H29)N+(CH3)3,运用红外光谱、紫外光谱、拉曼光谱、元素分析等手段对所合成催化剂的组成和结构进行了表征,同时将这些催化剂应用于模型油的脱硫中。通过考察氧化脱硫反应的时间、温度、萃取剂离子液体的种类、氧化剂和催化剂的用量对脱硫效率的影响,得到了脱硫的最佳条件。结果显示,以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([C4mim]BF4)为溶剂和萃取剂,30wt%双双...
【文章页数】：158 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 燃油脱硫的必要性
1.1.1 燃油脱硫的意义
1.1.2 燃油的低硫化趋势
1.1.3 燃油中硫化物主要的存在形式
1.2 柴油的加氢脱硫技术
1.3 柴油的非加氢脱硫技术
1.3.1 吸附脱硫
1.3.2 生物脱硫
1.3.3 烷基化脱硫
1.3.4 萃取脱硫
1.3.5 氧化脱硫
1.4 选题的目的、意义及研究内容
第二章 季铵型类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 试剂
2.2.2 仪器和设备
2.2.3 季铵型类Fenton催化剂的合成
2.2.4 脱硫实验
2.3 实验结果讨论
2.3.1 季铵型类Fenton催化剂的红外光谱表征
2.3.2 季铵型类Fenton催化剂的紫外光谱表征
2.3.3 季铵型类Fenton催化剂的拉曼光谱表征
2.3.4 季铵型类Fenton催化剂元素分析
2.3.5 季铵型类Fenton催化剂的磁性表征
2.3.6 考察不同脱硫体系的脱硫效果
2.3.7 不同离子液体对脱硫效果的影响
2.3.8 催化剂用量对脱硫效果的影响
2.3.9 H2O2用量及不同的加入方式的对脱硫效果的影响
2.3.10 反应时间和温度对脱硫效果的影响
2.3.11 不同底物对脱硫效果的影响
2.3.12 脱硫体系的循环再生
2.4 本章小结
第三章 憎水性离子液体中胆碱型类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂
3.2.2 仪器和设备
3.2.3 类Fenton催化剂的制备
3.2.4 脱硫实验
3.3 结果讨论
3.3.1 催化剂的红外表征
3.3.2 催化剂的紫外可见光谱表征
3.3.3 催化剂元素分析
3.3.4 不同脱硫体系的脱硫效果的考察
3.3.5 催化剂用量对脱硫效果的影响
3.3.6 反应温度和时间对脱硫效果的影响
3.3.7 H2O2用量对脱硫效果的影响
3.3.8 不同含硫化合物的活性考察
3.3.9 硫化物的氧化产物的GC-MS分析
3.3.10 催化体系ChFeCl4-[C8mim]BF4的循环活性考察
3.3.11 反应机理的探讨
3.3.12 真实油品的脱硫活性考察
3.4 本章小结
第四章 哌啶型类Fenton催化剂催化氧化脱硫的研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂
4.2.2 仪器和设备
4.2.3 哌啶型铁基催化剂的合成
4.2.4 脱硫实验
4.3 结果与讨论
4.3.1 氯代哌啶盐和哌啶型类Fenton催化剂的红外表征
4.3.2 哌啶型类Fenton催化剂的紫外可见光谱表征
4.3.3 哌啶型类Fenton催化剂的拉曼光谱表征
4.3.4 不同反应体系对DBT脱除的影响
4.3.5 不同阳离子的催化剂对脱除DBT的影响
4.3.6 反应温度和时间对脱硫效果的影响
4.3.7 双氧水用量对脱硫效果的影响
4.3.8 催化剂用量对脱硫效果的影响
4.3.9 不同含硫化合物活性的考察
4.3.10 催化体系[C4mpip]FeCl4-[C8mim]BF4循环性能的考察
4.3.11 脱硫反应机理探讨
4.4 本章小结
第五章 离子液体中铁氰酸盐类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
5.1 前言
5.2 实验部分
5.2.1 试剂
5.2.2 仪器和设备
5.2.3 催化剂的制备
5.2.4 脱硫实验
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的红外光谱及元素分析表征
5.3.2 催化剂的热分析(TG-DSC)
5.3.3 不同脱硫体系对脱硫效果的影响
5.3.4 反应温度和时间对DBT脱除率的影响
5.3.5 双氧水的浓度和用量的对脱硫效果的影响
5.3.6 催化剂的用量对脱硫效果的影响
5.3.7 不同离子液体作为萃取剂对脱硫效果的影响
5.3.8 不同含硫底物的考察
5.3.9 催化体系的循环使用活性
5.3.10 脱硫反应的机理探讨
5.3.11 氧化脱硫的动力学模型研究
5.4 本章小结
第六章 磁性类Fenton离子液体萃取催化氧化燃油脱硫的研究
6.1 前言
6.2 实验部分
6.2.1 试剂
6.2.2 仪器和设备
6.2.3 磁性类Fenton离子液体的制备
6.2.4 脱硫实验
6.3 结果与讨论
6.3.1 磁性类Fenton离子液体红外光谱表征
6.3.2 磁性类Fenton离子液体的紫外光谱表征
6.3.3 磁性类Fenton离子液体的质谱表征
6.3.4 磁性类Fenton离子液体的酸性表征
6.3.5 [C3H6COOHmim]Cl/2FeCl3的磁性测定
6.3.6 不同离子液体对脱除BT的影响
6.3.7 不用含硫底物的考察
6.3.8 离子液体的磁性分离
6.3.9 反应机理的探讨
6.3.10 真实预加氢处理的柴油和FCC汽油的脱硫效果
6.4 本章小结
第七章 结论与展望
7.1 结论
7.2 论文创新点
7.3 展望
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文
致谢
本文编号：3894684
【文章页数】：158 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 燃油脱硫的必要性
1.1.1 燃油脱硫的意义
1.1.2 燃油的低硫化趋势
1.1.3 燃油中硫化物主要的存在形式
1.2 柴油的加氢脱硫技术
1.3 柴油的非加氢脱硫技术
1.3.1 吸附脱硫
1.3.2 生物脱硫
1.3.3 烷基化脱硫
1.3.4 萃取脱硫
1.3.5 氧化脱硫
1.4 选题的目的、意义及研究内容
第二章 季铵型类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 试剂
2.2.2 仪器和设备
2.2.3 季铵型类Fenton催化剂的合成
2.2.4 脱硫实验
2.3 实验结果讨论
2.3.1 季铵型类Fenton催化剂的红外光谱表征
2.3.2 季铵型类Fenton催化剂的紫外光谱表征
2.3.3 季铵型类Fenton催化剂的拉曼光谱表征
2.3.4 季铵型类Fenton催化剂元素分析
2.3.5 季铵型类Fenton催化剂的磁性表征
2.3.6 考察不同脱硫体系的脱硫效果
2.3.7 不同离子液体对脱硫效果的影响
2.3.8 催化剂用量对脱硫效果的影响
2.3.9 H2O2用量及不同的加入方式的对脱硫效果的影响
2.3.10 反应时间和温度对脱硫效果的影响
2.3.11 不同底物对脱硫效果的影响
2.3.12 脱硫体系的循环再生
2.4 本章小结
第三章 憎水性离子液体中胆碱型类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂
3.2.2 仪器和设备
3.2.3 类Fenton催化剂的制备
3.2.4 脱硫实验
3.3 结果讨论
3.3.1 催化剂的红外表征
3.3.2 催化剂的紫外可见光谱表征
3.3.3 催化剂元素分析
3.3.4 不同脱硫体系的脱硫效果的考察
3.3.5 催化剂用量对脱硫效果的影响
3.3.6 反应温度和时间对脱硫效果的影响
3.3.7 H2O2用量对脱硫效果的影响
3.3.8 不同含硫化合物的活性考察
3.3.9 硫化物的氧化产物的GC-MS分析
3.3.10 催化体系ChFeCl4-[C8mim]BF4的循环活性考察
3.3.11 反应机理的探讨
3.3.12 真实油品的脱硫活性考察
3.4 本章小结
第四章 哌啶型类Fenton催化剂催化氧化脱硫的研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂
4.2.2 仪器和设备
4.2.3 哌啶型铁基催化剂的合成
4.2.4 脱硫实验
4.3 结果与讨论
4.3.1 氯代哌啶盐和哌啶型类Fenton催化剂的红外表征
4.3.2 哌啶型类Fenton催化剂的紫外可见光谱表征
4.3.3 哌啶型类Fenton催化剂的拉曼光谱表征
4.3.4 不同反应体系对DBT脱除的影响
4.3.5 不同阳离子的催化剂对脱除DBT的影响
4.3.6 反应温度和时间对脱硫效果的影响
4.3.7 双氧水用量对脱硫效果的影响
4.3.8 催化剂用量对脱硫效果的影响
4.3.9 不同含硫化合物活性的考察
4.3.10 催化体系[C4mpip]FeCl4-[C8mim]BF4循环性能的考察
4.3.11 脱硫反应机理探讨
4.4 本章小结
第五章 离子液体中铁氰酸盐类Fenton催化剂催化氧化燃油脱硫的研究
5.1 前言
5.2 实验部分
5.2.1 试剂
5.2.2 仪器和设备
5.2.3 催化剂的制备
5.2.4 脱硫实验
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的红外光谱及元素分析表征
5.3.2 催化剂的热分析(TG-DSC)
5.3.3 不同脱硫体系对脱硫效果的影响
5.3.4 反应温度和时间对DBT脱除率的影响
5.3.5 双氧水的浓度和用量的对脱硫效果的影响
5.3.6 催化剂的用量对脱硫效果的影响
5.3.7 不同离子液体作为萃取剂对脱硫效果的影响
5.3.8 不同含硫底物的考察
5.3.9 催化体系的循环使用活性
5.3.10 脱硫反应的机理探讨
5.3.11 氧化脱硫的动力学模型研究
5.4 本章小结
第六章 磁性类Fenton离子液体萃取催化氧化燃油脱硫的研究
6.1 前言
6.2 实验部分
6.2.1 试剂
6.2.2 仪器和设备
6.2.3 磁性类Fenton离子液体的制备
6.2.4 脱硫实验
6.3 结果与讨论
6.3.1 磁性类Fenton离子液体红外光谱表征
6.3.2 磁性类Fenton离子液体的紫外光谱表征
6.3.3 磁性类Fenton离子液体的质谱表征
6.3.4 磁性类Fenton离子液体的酸性表征
6.3.5 [C3H6COOHmim]Cl/2FeCl3的磁性测定
6.3.6 不同离子液体对脱除BT的影响
6.3.7 不用含硫底物的考察
6.3.8 离子液体的磁性分离
6.3.9 反应机理的探讨
6.3.10 真实预加氢处理的柴油和FCC汽油的脱硫效果
6.4 本章小结
第七章 结论与展望
7.1 结论
7.2 论文创新点
7.3 展望
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文
致谢
本文编号：3894684
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