双重改性的氮掺杂二氧化铈的制备及其NH 3 -SCR机制探究
发布时间：2024-02-16 03:30
氮氧化物(NOx)是大气中的主要污染物之一,而柴油车则是主要的NOx贡献源之一,控制柴油车中的NOx排放非常关键。氨气选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物(NOx)技术是柴油车尾气净化的主要手段,针对移动源本身以及其复杂工况的特点,开发廉价、无毒、高SCR活性、宽活性、窗口抗水抗硫能力强、稳定性好的NH3-SCR催化剂已经成为目前柴油车脱硝技术的热点。我国是稀土金属含量最多的国家,而铈(Ce)是稀土金属中地壳含量最高的,在自然界中主要以CeO2形式存在。大量的研究表明,不同形貌的CeO2有着不同比表面积、晶面类型、缺陷类型(包括原子角、原子台阶、氧空位等)等,这些性质在一定程度上的提升在都有利于提高CeO2的催化活性,因此,调控并合成特定形貌的CeO2并应用于NH3-SCR反应有重要的理论和实际意义。本文首先以合成了不同形貌的CeO2催化剂,包括截断八面体、纳米棒、纳米片、花状四种CeO...
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 柴油机末端尾气NOx后处理技术
1.2.1 NSR技术
1.2.2 NH3-SCR技术
1.3 SCR催化剂的研究进展
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 氧化物类催化剂
1.3.3 分子筛类催化剂
1.3.4 其他催化剂
1.4 CeO2基催化剂的研究
1.5 研究思路及内容
1.5.1 研究思路
1.5.2 研究内容
第二章 实验材料、装置和方法
2.1 实验试剂与设备
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验设备
2.2 催化剂表征测试方法
2.2.1 扫描电子显微镜
2.2.2 高分辨透射电子显微镜
2.2.3 X射线衍射
2.2.4 氮气吸脱附实验
2.2.5 X射线光电子能谱
2.2.6 程序升温脱附技术
2.2.7 X射线吸收技术(同步辐射光源)
2.2.8 电子自旋共振
2.2.9 DRIFT技术
2.2.10 理论计算(基于密度泛函理论)
2.3 催化剂活性评价方法
第三章 不同形貌CeO2的制备及NH3-SCR性能测试
3.1 引言
3.2 四种不同形貌的CeO2的制备
3.2.1 截断八面体CeO2的制备
3.2.2 纳米棒状CeO2的制备
3.2.3 普通CeO2的制备
3.2.4 花状CeO2的制备
3.3 不同形貌CeO2催化剂结构表征
3.3.1 不同形貌CeO2催化剂的形貌分析
3.3.2 不同形貌CeO2催化剂XRD分析
3.4 不同形貌CeO2催化剂的NH3-SCR催化活性
3.4.1 不同形貌CeO2催化剂的NOx转化率
3.4.2 不同形貌CeO2催化剂的N2选择性
3.5 本章小结
第四章 氮掺杂珊瑚状CeO2的制备及其NH3-SCR综合性能考察
4.1 引言
4.2 最佳退火温度探究
4.2.1 不同温度退火处理的花状CeO2的NOx转化率
4.2.2 不同温度退火处理的花状CeO2的N2选择性
4.2.3 不同温度退火处理的花状CeO2的形貌演变
4.3 对SCR活性提升的原因探究
4.3.1 不同温度退火的花状CeO2的XRD及比表面积分析
4.3.2 控制变量探究
4.4 氮掺杂珊瑚状CeO2的NH3-SCR综合性能考察
4.4.1 氮掺杂珊瑚状CeO2的抗SO2性能考察
4.4.2 氮掺杂珊瑚状CeO2的抗H2O性能考察
4.4.3 氮掺杂珊瑚状CeO2的抗SO2+H2O性能考察
4.4.4 氮掺杂珊瑚状CeO2的稳定性考察
4.5 本章小结
第五章 氮掺杂改性前后CeO2催化剂的表面分析
5.1 引言
5.2 X射线光电子能谱(XPS)分析
5.3 X射线吸收谱(XAS)分析
5.4 电子自旋共振(ESR)分析
5.5 表面酸性分析
5.5.1 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)分析
5.5.2 原位NH3-TPD分析
5.6 本章小结
第六章 氮掺杂改性前后CeO2催化剂NH3-SCR反应机理探究
6.0 引言
6.1 花状CeO2表面NH3-SCR反应机理的原位红外研究
6.1.1 花状CeO2表面吸附态NH3与气态NO+O2反应的原位红外研究
6.1.2 花状CeO2表面吸附态NOx与气态NH3反应的原位红外研究
6.2 氮掺杂珊瑚状CeO2表面NH3-SCR反应机理的原位红外研究
6.2.1 氮掺杂珊瑚状CeO2表面吸附态NH3与气态NO+O2反应的原位红外研究
6.2.2 氮掺杂珊瑚状CeO2表面吸附态NOx与气态NH3反应的原位红外研究
6.3 理论计算(基于密度泛函理论)
6.3.1 有无氮掺杂CeO2表面O空位生成能
6.3.2 有无氮掺杂CeO2表面O2吸附能
6.3.3 有无氮掺杂CeO2表面吸附态NOx存在形式及吸附能
6.4 本章小结
第七章 研究结论、创新点及展望
7.1 结论
7.2 创新点
7.3 展望
参考文献
作者简历及科研成果
本文编号：3900742
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 柴油机末端尾气NOx后处理技术
1.2.1 NSR技术
1.2.2 NH3-SCR技术
1.3 SCR催化剂的研究进展
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 氧化物类催化剂
1.3.3 分子筛类催化剂
1.3.4 其他催化剂
1.4 CeO2基催化剂的研究
1.5 研究思路及内容
1.5.1 研究思路
1.5.2 研究内容
第二章 实验材料、装置和方法
2.1 实验试剂与设备
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验设备
2.2 催化剂表征测试方法
2.2.1 扫描电子显微镜
2.2.2 高分辨透射电子显微镜
2.2.3 X射线衍射
2.2.4 氮气吸脱附实验
2.2.5 X射线光电子能谱
2.2.6 程序升温脱附技术
2.2.7 X射线吸收技术(同步辐射光源)
2.2.8 电子自旋共振
2.2.9 DRIFT技术
2.2.10 理论计算(基于密度泛函理论)
2.3 催化剂活性评价方法
第三章 不同形貌CeO2的制备及NH3-SCR性能测试
3.1 引言
3.2 四种不同形貌的CeO2的制备
3.2.1 截断八面体CeO2的制备
3.2.2 纳米棒状CeO2的制备
3.2.3 普通CeO2的制备
3.2.4 花状CeO2的制备
3.3 不同形貌CeO2催化剂结构表征
3.3.1 不同形貌CeO2催化剂的形貌分析
3.3.2 不同形貌CeO2催化剂XRD分析
3.4 不同形貌CeO2催化剂的NH3-SCR催化活性
3.4.1 不同形貌CeO2催化剂的NOx转化率
3.4.2 不同形貌CeO2催化剂的N2选择性
3.5 本章小结
第四章 氮掺杂珊瑚状CeO2的制备及其NH3-SCR综合性能考察
4.1 引言
4.2 最佳退火温度探究
4.2.1 不同温度退火处理的花状CeO2的NOx转化率
4.2.2 不同温度退火处理的花状CeO2的N2选择性
4.2.3 不同温度退火处理的花状CeO2的形貌演变
4.3 对SCR活性提升的原因探究
4.3.1 不同温度退火的花状CeO2的XRD及比表面积分析
4.3.2 控制变量探究
4.4 氮掺杂珊瑚状CeO2的NH3-SCR综合性能考察
4.4.1 氮掺杂珊瑚状CeO2的抗SO2性能考察
4.4.2 氮掺杂珊瑚状CeO2的抗H2O性能考察
4.4.3 氮掺杂珊瑚状CeO2的抗SO2+H2O性能考察
4.4.4 氮掺杂珊瑚状CeO2的稳定性考察
4.5 本章小结
第五章 氮掺杂改性前后CeO2催化剂的表面分析
5.1 引言
5.2 X射线光电子能谱(XPS)分析
5.3 X射线吸收谱(XAS)分析
5.4 电子自旋共振(ESR)分析
5.5 表面酸性分析
5.5.1 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)分析
5.5.2 原位NH3-TPD分析
5.6 本章小结
第六章 氮掺杂改性前后CeO2催化剂NH3-SCR反应机理探究
6.0 引言
6.1 花状CeO2表面NH3-SCR反应机理的原位红外研究
6.1.1 花状CeO2表面吸附态NH3与气态NO+O2反应的原位红外研究
6.1.2 花状CeO2表面吸附态NOx与气态NH3反应的原位红外研究
6.2 氮掺杂珊瑚状CeO2表面NH3-SCR反应机理的原位红外研究
6.2.1 氮掺杂珊瑚状CeO2表面吸附态NH3与气态NO+O2反应的原位红外研究
6.2.2 氮掺杂珊瑚状CeO2表面吸附态NOx与气态NH3反应的原位红外研究
6.3 理论计算(基于密度泛函理论)
6.3.1 有无氮掺杂CeO2表面O空位生成能
6.3.2 有无氮掺杂CeO2表面O2吸附能
6.3.3 有无氮掺杂CeO2表面吸附态NOx存在形式及吸附能
6.4 本章小结
第七章 研究结论、创新点及展望
7.1 结论
7.2 创新点
7.3 展望
参考文献
作者简历及科研成果
本文编号：3900742
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