脉冲放电等离子体协同TiO 2 降解水中有机污染物的催化机理研究

发布时间：2024-03-30 07:46

　　脉冲放电等离子体协同TiO2反应体系可以有效提高水中有机污染物的降解率及能量利用效率,显示出广阔的应用前景。但是,迄今的研究工作主要集中在优化反应系统、提高催化处理效果等方面,忽略了脉冲放电等离子体诱发TiO2催化机理的深入研究。脉冲放电等离子体体系中存在的氧化剂和还原剂与传统的光催化体系不同,脉冲放电过程除紫外光外还会产生高能电子、O3、激发态氮原子、硝酸根和亚硝酸根等活性物质,这些活性物质会直接影响TiO2的催化机理,包括电子-空穴的产生及自由基生成过程。基于上述问题,本研究搭建了稳定的脉冲放电等离子体协同TiO2反应体系,以典型有机污染物苯酚作为研究对象,对TiO2的催化机理展开研究工作。本文研究了放电产生的活性粒子及引入Fe3+离子对TiO2催化机理的影响作用,重点分析了高能电子激发TiO2生成电子-空穴过程、激发态氮原子改性TiO2作用、Fe3+与TiO2的协同降解机理。主要研究工作与结果如下:1.搭建了脉冲放电等离子体协同TiO2降解苯酚的实验体系,研究TiO2投加量、脉冲电压、放电间距、载气流量、电导率和载气种类对TiO2催化性能的影响。结果表明TiO2在脉冲等离子体体系...

【文章页数】：124 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
主要符号及缩写表
1 绪论
    1.1 高级氧化水处理技术
        1.1.1 臭氧氧化
        1.1.2 湿式氧化
        1.1.3 超声辐射氧化法
        1.1.4 光催化氧化
    1.2 脉冲放电等离子体高级氧化技术
        1.2.1 等离子体的基本概念
        1.2.2 等离子体放电水处理技术
        1.2.3 脉冲放电等离子体水处理技术
        1.2.4 脉冲等离子体水处理技术的研究进展
    1.3 脉冲放电等离子体协同催化技术
        1.3.1 脉冲放电等离子体协同催化概述
        1.3.2 脉冲放电等离子体协同TiO₂光催化技术研究进展
        1.3.3 脉冲放电等离子体协同TiO₂光催化技术催化机理的研究
    1.4 本文的研究思路及研究内容
        1.4.1 存在的问题和研究思路
        1.4.2 研究内容
2 脉冲放电等离子体中TiO₂催化性能的研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 目标物简介
        2.2.2 实验装置
        2.2.3 实验原料
        2.2.4 实验仪器
        2.2.5 实验分析方法
    2.3 脉冲放电等离子体中TiO₂催化活性研究
        2.3.1 TiO₂投加量对TiO₂催化降解苯酚的影响
        2.3.2 脉冲峰值电压对TiO₂催化降解苯酚的影响
        2.3.3 电极间距对TiO₂催化降解苯酚的影响
        2.3.4 载气流量对TiO₂催化降解苯酚的影响
        2.3.5 电导率对TiO₂催化降解苯酚的影响
        2.3.6 载气种类对TiO₂催化降解苯酚的影响
    2.4 本章小结
3 高能电子对TiO₂催化机理影响的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验装置
        3.2.2 实验及分析方法
    3.3 高能电子对TiO₂激发作用的研究
        3.3.1 Ar/O₂放电条件下TiO₂催化性能的研究
        3.3.2 电子捕获剂对TiO₂催化降解苯酚的影响
        3.3.3 TiO₂的EPR分析
        3.3.4 TiO₂的XPS分析
    3.4 脉冲放电等离子体系中导带电子反应的途径
        3.4.1 O₃与导带电子反应的研究
        3.4.2 对苯醌与导带电子反应的研究
    3.5 Ar放电条件下TiO₂抑制作用的分析
    3.6 本章小结
4 含氮活性粒子对TiO₂催化机理影响的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验装置
        4.2.2 实验及分析方法
    4.3 激发态氮原子对TiO₂的改性研究
        4.3.1 TiO₂的XPS分析
        4.3.2 TiO₂的XRD分析
        4.3.3 TiO₂的UV-vis DRS分析
    4.4 N掺杂TiO₂样品的能级结构图
    4.5 含氮离子在TiO₂催化反应中的作用研究
        4.5.1 硝酸根与亚硝酸根的影响
        4.5.2 延后现象的研究
        4.5.3 中间产物分析
    4.6 本章小结
5 Fe³⁺与TiO₂协同催化机理的研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验装置
        5.2.2 实验及分析方法
    5.3 最佳Fe³⁺离子浓度的确定
    5.4 Fe³⁺与TiO₂协同作用的分析
    5.5 Fe³⁺对TiO₂的改性研究
        5.5.1 TiO₂的XPS分析
        5.5.2 TiO₂的XRD分析
        5.5.3 TiO₂的UV-vis分析
        5.5.4 光电流分析
    5.6 Fe和N掺杂TiO₂样品的能级结构图
    5.7 Fe³⁺诱发photo-Fenton反应催化作用机理的探讨
    5.8 本章小结
6 结论和展望
    6.1 结论
    6.2 展望
创新点
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢



本文编号：3942041