亚硫酸氢钠和环糊精控制酰胺类除草剂污染的机制研究
发布时间：2024-12-11 03:05
酰胺类除草剂是世界范围内广泛使用的除草剂之一,在土壤、水体中已检测到其存在。酰胺类除草剂对许多动物、植物和微生物具有毒性,尤其是一些酰胺类除草剂被证实具有内分泌干扰活性和“三致”效应。因此,研究酰胺类除草剂污染控制技术及机制具有重要的环境意义。本研究考察了植物生长调节剂NaHSO3与酰胺类除草剂反应的动力学、影响因素、反应产物、机理及其毒性变化和环糊精对酰胺类除草剂的包合作用及这种包合作用对酰胺类除草剂环境行为(溶解、吸附、脱附、谷胱甘肽共轭脱氯)的影响,旨在为发展以NaHSO3和环糊精作为修复剂或农药助剂、从污染治理和污染源控制两个角度实现酰胺类除草剂污染控制的方法提供理论依据。 考察了在NaHSO3作用下酰胺类除草剂的降解。结果表明,NaHSO3能加速甲草胺、乙草胺和S-异丙甲草胺的降解,在相同的反应条件下,三种酰胺类除草剂的降解速率顺序为：甲草胺≈乙草胺>异丙甲草胺。用HPLC-MS鉴定了反应产物,为相应的乙烷磺酸(ethane sulfonic acids, ESA)。随NaHSO3浓度的增加和温度的升高,除草剂的降解速率明显加快。pH值升高有利于除草剂在NaHSO...
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 酰胺类除草剂的环境行为和污染控制技术研究进展
1.1 酰胺类除草剂
1.2 酰胺类除草剂的污染生态效应
1.2.1 酰胺类除草剂对动物的毒性
1.2.2 酰胺类除草剂对植物的影响
1.2.3 酰胺类除草剂的对微生物的影响
1.2.4 异丙甲草胺的对映体选择性毒性
1.3 酰胺类除草剂的降解行为
1.3.1 酰胺类除草剂的光解
1.3.2 酰胺类除草剂的水解
1.3.3 酰胺类除草剂的生物降解
1.3.4 酰胺类除草剂与环境中存在的亲核试剂的反应
1.4 酰胺类除草剂的污染控制技术
1.4.1 基于源控制的酰胺类除草剂污染控制技术
1.4.2 基于末端治理的酰胺类除草剂污染控制技术
1.5 选题依据、研究目的、研究内容和技术路线
1.5.1 选题依据
1.5.2 研究目的和研究内容
1.5.3 技术路线
2 酰胺类除草剂与亚硫酸氢钠的脱氯反应
2.1 引言
2.2 材料与方法
2.2.1 材料
2.2.2 酰胺类除草剂乙烷磺酸(ESA)转化产物的合成
2.2.3 酰胺类除草剂与亚硫酸氢钠的脱氯反应
2.2.4 电负性指数(ω)的计算
2.2.5 分析方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 NaHSO3初始浓度对反应速率的影响
2.3.2 转化产物
2.3.3 pH值对反应速率的影响
2.3.4 温度对反应速率的影响
2.3.5 三种酰胺类除草剂的电负性指数
2.4 小结
3 酰胺类除草剂及其降解产物对斜生栅藻(Scenedesmus obliquus)的急性毒性
3.1 引言
3.2 材料与方法
3.2.1 材料
3.2.2 绿藻毒性实验
3.2.3 S-异丙甲草胺的对映体拆分
3.2.4 绿藻细胞通透性的测定
3.3 结果与讨论
3.3.1 三种酰胺类除草剂及其转化产物对绿藻的急性毒性
3.3.2 Rac-异丙甲草胺和S-异丙甲草胺对斜生栅藻的毒性差异
3.4 小结
4 环糊精/酰胺类除草剂包合物的制备及表征
4.1 引言
4.2 材料与方法
4.2.1 材料
4.2.2 相溶解测定环糊精/酰胺类除草剂结合常数
4.2.3 溶液中环糊精/酰胺类除草剂包合物的质谱分析
4.2.4 环糊精/酰胺类除草剂固体包合物的制备
4.2.5 环糊精/酰胺类除草剂固体包合物的表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 相溶解研究
4.3.2 质谱
4.3.3 红外光谱
4.3.4 DSC
4.3.5 XRD
4.4 小结
5 环糊精包合对酰胺类除草剂典型环境行为的影响
5.1 前言
5.2 材料与方法
5.2.1 材料
5.2.2 β-CD包合对丁草胺溶解性能的影响
5.2.3 β-CD包合对丁草胺在土壤中吸附的影响
5.2.4 环糊精对丁草胺从土壤中脱附的影响
5.2.5 环糊精对酰胺类除草剂与GSH反应的影响
5.2.6 环糊精/酰胺类除草剂包合物结构的分子模拟
5.3 结果与讨论
5.3.1 β-CD包合对丁草胺溶解性能的影响
5.3.2 β-CD包合对丁草胺在土壤中吸附的影响
5.3.3 环糊精对丁草胺从土壤中脱附的影响
5.3.4 酰胺类除草剂与GSH的反应
5.3.5 环糊精对酰胺类除草剂与GSH反应速率的影响
5.3.6 环糊精/酰胺类除草剂包合物结构的分子模拟
5.3.7 包合态酰胺类除草剂与GSH的反应速率
5.4 小结
6 结论和建议
6.1 结论
6.2 建议
创新点摘要
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：4016083
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 酰胺类除草剂的环境行为和污染控制技术研究进展
1.1 酰胺类除草剂
1.2 酰胺类除草剂的污染生态效应
1.2.1 酰胺类除草剂对动物的毒性
1.2.2 酰胺类除草剂对植物的影响
1.2.3 酰胺类除草剂的对微生物的影响
1.2.4 异丙甲草胺的对映体选择性毒性
1.3 酰胺类除草剂的降解行为
1.3.1 酰胺类除草剂的光解
1.3.2 酰胺类除草剂的水解
1.3.3 酰胺类除草剂的生物降解
1.3.4 酰胺类除草剂与环境中存在的亲核试剂的反应
1.4 酰胺类除草剂的污染控制技术
1.4.1 基于源控制的酰胺类除草剂污染控制技术
1.4.2 基于末端治理的酰胺类除草剂污染控制技术
1.5 选题依据、研究目的、研究内容和技术路线
1.5.1 选题依据
1.5.2 研究目的和研究内容
1.5.3 技术路线
2 酰胺类除草剂与亚硫酸氢钠的脱氯反应
2.1 引言
2.2 材料与方法
2.2.1 材料
2.2.2 酰胺类除草剂乙烷磺酸(ESA)转化产物的合成
2.2.3 酰胺类除草剂与亚硫酸氢钠的脱氯反应
2.2.4 电负性指数(ω)的计算
2.2.5 分析方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 NaHSO3初始浓度对反应速率的影响
2.3.2 转化产物
2.3.3 pH值对反应速率的影响
2.3.4 温度对反应速率的影响
2.3.5 三种酰胺类除草剂的电负性指数
2.4 小结
3 酰胺类除草剂及其降解产物对斜生栅藻(Scenedesmus obliquus)的急性毒性
3.1 引言
3.2 材料与方法
3.2.1 材料
3.2.2 绿藻毒性实验
3.2.3 S-异丙甲草胺的对映体拆分
3.2.4 绿藻细胞通透性的测定
3.3 结果与讨论
3.3.1 三种酰胺类除草剂及其转化产物对绿藻的急性毒性
3.3.2 Rac-异丙甲草胺和S-异丙甲草胺对斜生栅藻的毒性差异
3.4 小结
4 环糊精/酰胺类除草剂包合物的制备及表征
4.1 引言
4.2 材料与方法
4.2.1 材料
4.2.2 相溶解测定环糊精/酰胺类除草剂结合常数
4.2.3 溶液中环糊精/酰胺类除草剂包合物的质谱分析
4.2.4 环糊精/酰胺类除草剂固体包合物的制备
4.2.5 环糊精/酰胺类除草剂固体包合物的表征
4.3 结果与讨论
4.3.1 相溶解研究
4.3.2 质谱
4.3.3 红外光谱
4.3.4 DSC
4.3.5 XRD
4.4 小结
5 环糊精包合对酰胺类除草剂典型环境行为的影响
5.1 前言
5.2 材料与方法
5.2.1 材料
5.2.2 β-CD包合对丁草胺溶解性能的影响
5.2.3 β-CD包合对丁草胺在土壤中吸附的影响
5.2.4 环糊精对丁草胺从土壤中脱附的影响
5.2.5 环糊精对酰胺类除草剂与GSH反应的影响
5.2.6 环糊精/酰胺类除草剂包合物结构的分子模拟
5.3 结果与讨论
5.3.1 β-CD包合对丁草胺溶解性能的影响
5.3.2 β-CD包合对丁草胺在土壤中吸附的影响
5.3.3 环糊精对丁草胺从土壤中脱附的影响
5.3.4 酰胺类除草剂与GSH的反应
5.3.5 环糊精对酰胺类除草剂与GSH反应速率的影响
5.3.6 环糊精/酰胺类除草剂包合物结构的分子模拟
5.3.7 包合态酰胺类除草剂与GSH的反应速率
5.4 小结
6 结论和建议
6.1 结论
6.2 建议
创新点摘要
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：4016083
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