纳米贵金属/半导体材料对砷（Ⅲ）的光/电催化转化研究

发布时间：2025-01-09 03:41

　　砷是一种有毒的类金属元素,砷(As)污染已经成为广泛关注的全球性环境问题,地下水砷污染是全球饮用水的主要威胁之一。在自然水体中,砷主要以无机亚砷酸盐(As(Ⅲ))和砷酸盐(As(Ⅴ))形式存在,其形态分布主要取决于环境中的氧化还原电位(Eh)和pH。As(Ⅲ)到As(Ⅴ)的标准氧化还原电位低于Fe(Ⅱ)到Fe(Ⅲ)的氧化还原电位。虽然Fe(Ⅱ)在空气中很快被氧化为Fe(Ⅲ),但是As(Ⅲ)的氧化速率却是极其缓慢的。在低铁含量、空气饱和、pH值7.6-8.5的水体中As(Ⅲ)的半衰期约为9 d。因此,在地下水中砷主要以As(Ⅲ)的形态存在。As(Ⅲ)的毒性是As(Ⅴ)的60倍。在自然水体pH范围内,As(Ⅴ)以阴离子形式存在,As(Ⅲ)以中性分子(H3ASO4)形式存在,因此As(Ⅲ)更容易迁移。吸附、离子交换、膜技术等常规除砷方法对As(Ⅴ)非常有效,但对As(Ⅲ)很差。因此有必要先将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),然后再去除As(Ⅴ)。但是传统的化学氧化技术成本高,容易引起二次污染。因此迫切需要开发新型的高效的氧化As(Ⅲ)的技术。针对As(Ⅲ)的高毒性、易迁移和难以去除的特点以及常规As...

【文章页数】：125 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．２?２５?°Ｃ下神的形态随ｐＨ的分布??Ｆｉｇ．１．２?Ｄｉｓ杜化山ｉｏｎ?ｏｆ?Ａｓ（ＩＩＩ）?ａｎｄ?Ａｓ（Ｖ）?ａｓ?ａ?ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｐＨ?ａｔ?２５?°Ｃ．??

０?２?４?６?８?１０?１２?１４??ｐＨ??图１．１?２５?°Ｃ时、一个大气压下神的ｐＨ与Ｅｈ图，总神的浓度为１０—５?ｍｏｌ／Ｌ，总硫的浓??度为?ｌ〇－３ｍｏｌ／Ｌ??Ｆｉｇ．ｌ?．１?Ｔｈｅ?Ｅｈ－ｐＨ?ｄｉａｇｒａｍ?ｆｏｒ?Ａｓ?ａｔ?２５?°Ｃ?ａｎｄ?１?ａｔｍ....

图２．１阴阳极分离的电解装置图

口管导入ＡｇＮ〇３溶液中，通过控制氯气流速将Ｈ３ＡＳ气体赶出阴极池，被ＡｇＮ〇３??溶液吸收，然后通过紫外可见分光光度计测定Ｈ３ＡＳ的产量。将电解后的碳棒浸入??ＨＮ０３溶液中，通过ＩＣＰ－ＭＳ测定Ａｓ（０）的生成量。装置如图２．１所示。??１??Ｊａｋ?｜ｊ?＇：＇＇．；：：?....

图２．２?（ａ）?０．１?Ｍ?ＨＮ０３溶液中浓度为４０?ｍｇ／Ｌ的Ａｓ（ｍ）在钻盘电极上的伏安图，扫描速度是５０??ｍＶ／ｓ；?（ｂ）Ａｓ田Ｉ）氧化为Ａｓ（Ｖ）的电流峰与０．１Ｍ硝酸溶液中Ａｓ巧Ｉ）的浓度（０、５、１０、２０、?＾??３０、４０、６０、８０?ｍｇ／Ｌ）关系；似１Ｍ盐酸中浓度为４０?ｍｇ／?

ｄｉｓｋ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?ｉｎ?０．１?ｍｏｌ／Ｌ?ＨＮ０３．?ＬＳＡＳＶ?ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：?ｐｉ＊ｅｄｑ）〇ｓｉｔｉｏ打?ａｔ?－０．３?Ｖ?ｆｏｒ?２００?ｓ，化ｅ??ｓｃａｎｎｉｎｇ?ｒａｔｅ?ｗａｓ?５０?ｍＶ／ｓ，?ｓａｍｐｌｅ?ｉｎｔｅｒｖａｌ?ｗａｓ?０．....

图２．３?（ａ）电解时间分别为０、６、１２、１５、１８、２１、２４、２７、６０ｉｎｉｎ时，阳极液在領电极上的?

?２０Ｋ．５??反应不同时间后的阳极液在钻盘电极上的伏安图见图２．３（ａ）。随着电解时间的??増加，Ａｓ仰）氧化为Ａｓ（Ｖ）的氧化峰越来越低，峰电流越来越小，说明溶液中Ａｓ（ＩＩＩ）??浓度在不断降低。阳极液的Ａｓ（ｎｉ）处在完全氧化的环境中极易失去电子被氧化为??Ａｓ（Ｖ）。施....

本文编号：4025094