双氧水/铁基材料异相芬顿反应耦合氨基溶液同时脱硫脱硝机理研究
发布时间：2025-04-11 01:12
煤炭是我国最重要一次能源,燃煤发电在工业生产和生活用电中占有主要的地位。煤炭燃烧的过程中会释放多种污染物。典型的燃煤烟气污染物,如SO2、NO和NO2,在大气环境中会发生一系列化学反应,造成酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等环境问题,对人类的生命健康产生严重的危害。目前,电厂燃煤锅炉通常采用选择性催化还原技术和石灰石石膏法技术,分别脱除锅炉尾气中的氮氧化物和硫氧化物。上述单独脱除技术存在占地面积大,投资和运行成本高,失活催化剂作为固体废弃物难以处理等严重缺陷。因此,开发和研究多种污染物一体化协同脱除技术具有十分重要的理论意义和工程应用价值。本文提出了一种针对燃煤烟气中硫氧化物和氮氧化物的“分级吸收”工艺,即基于H2O2/铁基材料异相芬顿反应耦合氨基吸收溶液同时脱硫脱硝工艺。其过程可描述为,燃煤烟气中SO2在一级吸收塔中被氨基溶液吸收脱除,脱硫后的烟气与雾化的H2O2混合并通过催化反应器,实现对NO的高效氧化,氧化后的氮氧化物在二级吸收塔中被...
【文章页数】：136 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 国内外研究现状
1.2.1 传统脱硫技术
1.2.2 传统脱硝技术
1.2.3 脱硫脱硝一体化技术
1.3 高级氧化技术在燃煤烟气脱硫脱硝一体化领域的研究进展
1.3.1 高级氧化技术工艺的发展和分类
1.3.2 液相H2O2溶液脱硫脱硝技术
1.3.3 液相过硫酸盐溶液脱硫脱硝技术
1.3.4 臭氧直接氧化脱硫脱硝技术
1.3.5 催化臭氧化脱硫脱硝技术
1.3.6 气相H2O2直接氧化脱硫脱硝技术
1.3.7 气相H2O2复合氧化剂脱硫脱硝技术
1.3.8 气相H2O2\固体催化剂异相芬顿反应脱硫脱硝技术
1.4 氨基溶液脱除燃煤污染物研究进展
1.4.1 氨基溶液脱除烟气中污染物实验研究
1.4.2 氨基溶液脱除烟气中污染物动力学研究
1.5 课题的研究思路、内容和目标
1.5.1 研究思路
1.5.2 研究方案与技术路线
1.5.3 研究内容
1.6 本章小结
第二章 实验装置和催化剂制备及测试表征方法
2.1 实验装置
2.2 化学试剂及催化剂制备
2.2.1 化学试剂
2.2.2 催化剂制备
2.3 脱除效率
2.4 液相产物表征方法
2.4.1 离子色谱(IC)
2.5 催化剂及固相产物表征方法
2.5.1 X射线衍射(XRD)
2.5.2 比表面积和孔结构(BET)
2.5.3 扫描电子显微镜(SEM)
2.5.4 傅立叶转换红外线光谱(FTIR)
2.5.5 X射线光电子能谱(XPS)
2.5.6 电子顺磁共振(ESR)
2.6 本章小结
第三章 氨基溶液吸收NO2及SO2实验研究
3.1 前言
3.2 不同吸收剂种类对NO、NO2及SO2脱除效率的影响
3.3 第一级吸收塔内氨基溶液脱硫实验研究
3.3.1 吸收剂浓度对脱硫效率的影响
3.3.2 溶液温度对脱硫效率的影响
3.3.3 溶液pH对脱硫效率的影响
3.3.4 烟气共存气对脱硫效率的影响
3.3.5 三乙醇胺添加剂对脱硫效率的影响
3.3.6 烟气流量对脱硫效率的影响
3.3.7 脱硫剂及副产物对NO的脱除
3.3.8 一级塔脱除SO2产物分析
3.4 第二级吸收塔内氨基溶液脱除NO2实验研究
3.4.1 亚硫酸铵相对浓度对NO2脱除效率的影响
3.4.2 溶液温度对NO2脱除效率的影响
3.4.3 溶液pH对NO2脱除效率的影响
3.4.4 烟气流量对NO2脱除效率的影响
3.4.5 添加剂浓度对NO2脱除效率的影响
3.4.6 烟气共存气对NO2脱除效率的影响
3.4.7 不同氧化度下NO2脱除效率
3.4.8 二级塔脱除NO2产物分析
3.5 本章小结
第四章 NO2脱除反应分析及动力学模型研究
4.1 前言
4.2 热力学分析
4.2.1 分析方法
4.2.2 气相-液相热力学结果与分析
4.3 氨基溶液脱NO2动力学研究
4.3.1 理论分析
4.3.2 物性参数
4.3.3 不同实验工况下NO2的吸收速率
4.3.4 NO2反应级数
4.3.5 快速反应假设验证
4.3.6 拟一级反应速率
4.3.7 吸收动力学模型验证
4.4 本章小结
第五章 双氧水/氧化铁异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硝实验研究
5.1 引言
5.2 双氧水/氧化铁异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硝实验研究
5.2.1 双氧水浓度对脱硝效率的影响
5.2.2 体积空速与双氧水流量对脱硝效率的影响
5.2.3 烟气温度对脱硝效率的影响
5.2.4 雾化温度对脱硝的影响
5.2.5 催化温度对脱硝效率的影响
5.2.6 NO浓度对脱硝效率的影响
5.2.7 催化剂颗粒粒径对脱硝效率的影响
5.2.8 烟气共存气对脱硝效率的影响
5.2.9 长时间脱硝实验研究
5.2.10 载体对脱硝效率的影响
5.2.11 晶体结构对脱硝效率的影响
5.3 本章小结
第六章 双氧水/氧化铁异相芬顿反应氧化一氧化氮的机理研究
6.1 前言
6.2 自由基检测及验证实验
6.3 热力学计算
6.3.1 热力学分析方法
6.3.2 SO2和NO的氧化热力学参数计算及分析
6.4 双氧水/氧化铁异相芬顿反应氧化NO的产物分析
6.4.1 氧化后气相产物分析
6.4.2 氧化后液相产物分析
6.5 催化剂表征分析
6.5.1 反应前后催化剂的XRD图谱
6.5.2 反应前后催化剂的FTIR图谱
6.5.3 反应前后催化剂的SEM-EDX
6.5.4 反应前后催化剂的XPS图谱
6.6 双氧水/铁基材料异相芬顿反应氧化NO动力学
6.6.1 理论分析
6.6.2 数据处理
6.6.3 结果与讨论
6.7 本章小结
第七章 双氧水/钙钛矿型铁基催化剂异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硝实验及机理研究
7.1 前言
7.2 催化剂结构与表面理化特性表征
7.2.1 催化剂结构表征
7.2.2 催化剂表面理化性质表征
7.3 脱硝与催化性能实验
7.3.1 催化剂催化效率
7.3.2 产物分析
7.3.3 自由基检测
7.4 构效关系与催化机理
7.4.1 构效关系建立
7.4.2 催化机理分析
7.5 催化剂稳定性研究
7.6 本章小结
第八章 高硫烟气中基于硫酸铁催化剂的异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硫脱硝实验与机理
8.1 前言
8.2 高硫烟气中基于硫酸铁的异相芬顿反应耦合氨基溶液同时脱硫脱硝实验研究
8.2.1 自由基检测
8.2.2 双氧水浓度对脱硫脱硝效率的影响
8.2.3 催化温度对脱硫脱硝效率的影响
8.2.4 水汽浓度对脱硫脱硝效率的影响
8.2.5 催化剂用量对脱硫脱硝效率的影响
8.2.6 烟气共存气对脱硫脱硝效率的影响
8.2.7 吸收前后的产物分析
8.3 基于硫酸铁的异相芬顿反应耦合氨基溶液同时脱硫脱硝机理分析
8.3.1 同时脱硫脱硝和单独脱硝
8.3.2 反应前后催化剂的XPS图谱
8.4 催化剂稳定性研究
8.5 本章小结
第九章 总结与展望
9.1 全文总结
9.2 主要创新点
9.3 展望
致谢
参考文献
攻读博士期间的学术成果
本文编号：4039273
【文章页数】：136 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 国内外研究现状
1.2.1 传统脱硫技术
1.2.2 传统脱硝技术
1.2.3 脱硫脱硝一体化技术
1.3 高级氧化技术在燃煤烟气脱硫脱硝一体化领域的研究进展
1.3.1 高级氧化技术工艺的发展和分类
1.3.2 液相H2O2溶液脱硫脱硝技术
1.3.3 液相过硫酸盐溶液脱硫脱硝技术
1.3.4 臭氧直接氧化脱硫脱硝技术
1.3.5 催化臭氧化脱硫脱硝技术
1.3.6 气相H2O2直接氧化脱硫脱硝技术
1.3.7 气相H2O2复合氧化剂脱硫脱硝技术
1.3.8 气相H2O2\固体催化剂异相芬顿反应脱硫脱硝技术
1.4 氨基溶液脱除燃煤污染物研究进展
1.4.1 氨基溶液脱除烟气中污染物实验研究
1.4.2 氨基溶液脱除烟气中污染物动力学研究
1.5 课题的研究思路、内容和目标
1.5.1 研究思路
1.5.2 研究方案与技术路线
1.5.3 研究内容
1.6 本章小结
第二章 实验装置和催化剂制备及测试表征方法
2.1 实验装置
2.2 化学试剂及催化剂制备
2.2.1 化学试剂
2.2.2 催化剂制备
2.3 脱除效率
2.4 液相产物表征方法
2.4.1 离子色谱(IC)
2.5 催化剂及固相产物表征方法
2.5.1 X射线衍射(XRD)
2.5.2 比表面积和孔结构(BET)
2.5.3 扫描电子显微镜(SEM)
2.5.4 傅立叶转换红外线光谱(FTIR)
2.5.5 X射线光电子能谱(XPS)
2.5.6 电子顺磁共振(ESR)
2.6 本章小结
第三章 氨基溶液吸收NO2及SO2实验研究
3.1 前言
3.2 不同吸收剂种类对NO、NO2及SO2脱除效率的影响
3.3 第一级吸收塔内氨基溶液脱硫实验研究
3.3.1 吸收剂浓度对脱硫效率的影响
3.3.2 溶液温度对脱硫效率的影响
3.3.3 溶液pH对脱硫效率的影响
3.3.4 烟气共存气对脱硫效率的影响
3.3.5 三乙醇胺添加剂对脱硫效率的影响
3.3.6 烟气流量对脱硫效率的影响
3.3.7 脱硫剂及副产物对NO的脱除
3.3.8 一级塔脱除SO2产物分析
3.4 第二级吸收塔内氨基溶液脱除NO2实验研究
3.4.1 亚硫酸铵相对浓度对NO2脱除效率的影响
3.4.2 溶液温度对NO2脱除效率的影响
3.4.3 溶液pH对NO2脱除效率的影响
3.4.4 烟气流量对NO2脱除效率的影响
3.4.5 添加剂浓度对NO2脱除效率的影响
3.4.6 烟气共存气对NO2脱除效率的影响
3.4.7 不同氧化度下NO2脱除效率
3.4.8 二级塔脱除NO2产物分析
3.5 本章小结
第四章 NO2脱除反应分析及动力学模型研究
4.1 前言
4.2 热力学分析
4.2.1 分析方法
4.2.2 气相-液相热力学结果与分析
4.3 氨基溶液脱NO2动力学研究
4.3.1 理论分析
4.3.2 物性参数
4.3.3 不同实验工况下NO2的吸收速率
4.3.4 NO2反应级数
4.3.5 快速反应假设验证
4.3.6 拟一级反应速率
4.3.7 吸收动力学模型验证
4.4 本章小结
第五章 双氧水/氧化铁异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硝实验研究
5.1 引言
5.2 双氧水/氧化铁异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硝实验研究
5.2.1 双氧水浓度对脱硝效率的影响
5.2.2 体积空速与双氧水流量对脱硝效率的影响
5.2.3 烟气温度对脱硝效率的影响
5.2.4 雾化温度对脱硝的影响
5.2.5 催化温度对脱硝效率的影响
5.2.6 NO浓度对脱硝效率的影响
5.2.7 催化剂颗粒粒径对脱硝效率的影响
5.2.8 烟气共存气对脱硝效率的影响
5.2.9 长时间脱硝实验研究
5.2.10 载体对脱硝效率的影响
5.2.11 晶体结构对脱硝效率的影响
5.3 本章小结
第六章 双氧水/氧化铁异相芬顿反应氧化一氧化氮的机理研究
6.1 前言
6.2 自由基检测及验证实验
6.3 热力学计算
6.3.1 热力学分析方法
6.3.2 SO2和NO的氧化热力学参数计算及分析
6.4 双氧水/氧化铁异相芬顿反应氧化NO的产物分析
6.4.1 氧化后气相产物分析
6.4.2 氧化后液相产物分析
6.5 催化剂表征分析
6.5.1 反应前后催化剂的XRD图谱
6.5.2 反应前后催化剂的FTIR图谱
6.5.3 反应前后催化剂的SEM-EDX
6.5.4 反应前后催化剂的XPS图谱
6.6 双氧水/铁基材料异相芬顿反应氧化NO动力学
6.6.1 理论分析
6.6.2 数据处理
6.6.3 结果与讨论
6.7 本章小结
第七章 双氧水/钙钛矿型铁基催化剂异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硝实验及机理研究
7.1 前言
7.2 催化剂结构与表面理化特性表征
7.2.1 催化剂结构表征
7.2.2 催化剂表面理化性质表征
7.3 脱硝与催化性能实验
7.3.1 催化剂催化效率
7.3.2 产物分析
7.3.3 自由基检测
7.4 构效关系与催化机理
7.4.1 构效关系建立
7.4.2 催化机理分析
7.5 催化剂稳定性研究
7.6 本章小结
第八章 高硫烟气中基于硫酸铁催化剂的异相芬顿反应耦合氨基溶液脱硫脱硝实验与机理
8.1 前言
8.2 高硫烟气中基于硫酸铁的异相芬顿反应耦合氨基溶液同时脱硫脱硝实验研究
8.2.1 自由基检测
8.2.2 双氧水浓度对脱硫脱硝效率的影响
8.2.3 催化温度对脱硫脱硝效率的影响
8.2.4 水汽浓度对脱硫脱硝效率的影响
8.2.5 催化剂用量对脱硫脱硝效率的影响
8.2.6 烟气共存气对脱硫脱硝效率的影响
8.2.7 吸收前后的产物分析
8.3 基于硫酸铁的异相芬顿反应耦合氨基溶液同时脱硫脱硝机理分析
8.3.1 同时脱硫脱硝和单独脱硝
8.3.2 反应前后催化剂的XPS图谱
8.4 催化剂稳定性研究
8.5 本章小结
第九章 总结与展望
9.1 全文总结
9.2 主要创新点
9.3 展望
致谢
参考文献
攻读博士期间的学术成果
本文编号：4039273
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