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椰壳活性炭负载的低温脱硝催化剂研究

发布时间:2017-06-12 22:00

  本文关键词:椰壳活性炭负载的低温脱硝催化剂研究,由笔耕文化传播整理发布。


【摘要】:氮氧化合物对环境危害严重,是我国现阶段大气污染治理的重点。低温SCR脱硝在脱硝减排中表现出良好适应性,成为近年来人们研究的焦点。在SCR脱硝中,催化剂是关键,目前商业体系中应用最广的是V/Ti体系脱硝催化剂,但由于其工作温度较高、调节窗口较窄等缺点,适用于较低温度下的SCR脱硝催化剂成为人们争相研究的热点。本文以椰壳活性炭为载体,经硝酸氧化处理后,采用浸渍法负载锰以及其它改性元素的复合氧化物,用做低温脱硝催化剂。研究表明,经硝酸氧化处理过的椰壳活性炭,表面含氧基团增加,对NH3及NO的吸附容量也大大提升。在相同条件下,与原料活性炭负载的催化剂相比,硝酸氧化处理后的活性炭负载的催化剂具有更高的脱硝效率。在锰氧化物中添加Ti02,有效提高了催化剂的抗硫性能,但其在较低温度下脱硝活性降低。在锰氧化物中加如组分Si02,不仅提高了催化剂的抗硫性能,也提高了其脱硝活性。TEM结果表明加入Si02可以有效的减小复合氧化物的晶粒尺寸,提高其在载体上的分散程度。NH3-TPD结果显示加入Si02后催化剂表面酸性显著增强。XPS分析发现加入Si02还增大了催化剂表面Mn4+的相对含量。最后,采用原位红外光谱探测技术对催化剂MnOx/Oxided-AC表面产物进行检测,发现,NH3主要在L酸位上以氢键与活性组分表面的氧原子结合,NO吸附后的主要形态为NO2-、NO3-,并提出了其可能的反应机理。
【关键词】:低温脱硝 活性炭 浸渍法 SiO_2
【学位授予单位】:海南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X701;O643.36
【目录】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-8
  • 1 绪论8-19
  • 1.1 课题研究背景8-9
  • 1.2 NO_x来源和危害9
  • 1.3 NO_x的控制技术9-12
  • 1.3.1 选择性催化还原法(SCR)10
  • 1.3.2 选择性非催化还原法(SNCR)10-11
  • 1.3.3 SNCR/SCR联合脱硝法11
  • 1.3.4 液体吸收法11
  • 1.3.5 电子束法11-12
  • 1.3.6 微生物吸收法12
  • 1.4 SCR脱硝催化剂研究进展12-15
  • 1.4.1 钒氧化物催化剂13-14
  • 1.4.2 锰氧化物催化剂14
  • 1.4.3 其它金属氧化物催化剂14-15
  • 1.5 催化剂中毒性研究15-16
  • 1.5.1 H_2O和SO_2对催化剂的影响15
  • 1.5.2 碱金属对催化剂的影响15-16
  • 1.6 SCR脱硝催化机理研究16-17
  • 1.7 课题立题依据和内容17-19
  • 2 实验19-24
  • 2.1 仪器与试剂19-20
  • 2.1.1 实验仪器19-20
  • 2.2 实验试剂及气体20
  • 2.3 催化剂制备20-21
  • 2.3.1 载体氧化处理20
  • 2.3.2 活性组分负载20-21
  • 2.4 催化剂活性检测21
  • 2.5 催化剂抗硫性测试21-22
  • 2.6 催化剂表征22-24
  • 2.6.1 BET测试22
  • 2.6.2 TEM测试22
  • 2.6.3 ICP元素含量测试22
  • 2.6.4 XRD测试22
  • 2.6.5 XPS测试22
  • 2.6.6 NH3-TPD测试22
  • 2.6.7 FT-IR测试22
  • 2.6.8 DRIFTS测试22-24
  • 3 载体氧化处理对催化剂性能的影响24-35
  • 3.1 引言24
  • 3.2 结果与讨论24-30
  • 3.2.1 椰壳活性炭硝酸氧化处理24-27
  • 3.2.2 载体氧化对催化剂性能影响27-30
  • 3.3 锰基催化剂机理探究30-33
  • 3.3.1 NH_3吸附测试31
  • 3.3.2 NO吸附测试31-32
  • 3.3.3 NH_3、NO和O_2同时吸附测试32-33
  • 3.4 本章小结33-35
  • 4 椰壳活性炭负载锰基催化剂的改性研究35-45
  • 4.1 引言35
  • 4.2 结果与讨论35-44
  • 4.2.1 催化剂XRD分析35-36
  • 4.2.2 催化剂TEM测试36-37
  • 4.2.3 催化剂XPS分析37-38
  • 4.2.4 催化剂NH_3-TPD分析38-39
  • 4.2.5 催化剂脱硝活性测试39-41
  • 4.2.6 催化剂抗硫性检测41-42
  • 4.2.7 催化剂稳定性测试42-44
  • 4.3 本章小结44-45
  • 5 结论与展望45-46
  • 5.1 结论45
  • 5.2 展望45-46
  • 参考文献46-52
  • 硕士期间发表的论文52-53
  • 致谢53-54

【参考文献】

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1 胡琦;SCR与SNCR混合脱硝技术在燃煤电厂的应用[D];华北电力大学(北京);2010年


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本文编号:444978

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