椰壳活性炭负载的低温脱硝催化剂研究
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【摘要】:氮氧化合物对环境危害严重,是我国现阶段大气污染治理的重点。低温SCR脱硝在脱硝减排中表现出良好适应性,成为近年来人们研究的焦点。在SCR脱硝中,催化剂是关键,目前商业体系中应用最广的是V/Ti体系脱硝催化剂,但由于其工作温度较高、调节窗口较窄等缺点,适用于较低温度下的SCR脱硝催化剂成为人们争相研究的热点。本文以椰壳活性炭为载体,经硝酸氧化处理后,采用浸渍法负载锰以及其它改性元素的复合氧化物,用做低温脱硝催化剂。研究表明,经硝酸氧化处理过的椰壳活性炭,表面含氧基团增加,对NH3及NO的吸附容量也大大提升。在相同条件下,与原料活性炭负载的催化剂相比,硝酸氧化处理后的活性炭负载的催化剂具有更高的脱硝效率。在锰氧化物中添加Ti02,有效提高了催化剂的抗硫性能,但其在较低温度下脱硝活性降低。在锰氧化物中加如组分Si02,不仅提高了催化剂的抗硫性能,也提高了其脱硝活性。TEM结果表明加入Si02可以有效的减小复合氧化物的晶粒尺寸,提高其在载体上的分散程度。NH3-TPD结果显示加入Si02后催化剂表面酸性显著增强。XPS分析发现加入Si02还增大了催化剂表面Mn4+的相对含量。最后,采用原位红外光谱探测技术对催化剂MnOx/Oxided-AC表面产物进行检测,发现,NH3主要在L酸位上以氢键与活性组分表面的氧原子结合,NO吸附后的主要形态为NO2-、NO3-,并提出了其可能的反应机理。
【关键词】:低温脱硝 活性炭 浸渍法 SiO_2
【学位授予单位】:海南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X701;O643.36
【目录】:
- 摘要4-5
- Abstract5-8
- 1 绪论8-19
- 1.1 课题研究背景8-9
- 1.2 NO_x来源和危害9
- 1.3 NO_x的控制技术9-12
- 1.3.1 选择性催化还原法(SCR)10
- 1.3.2 选择性非催化还原法(SNCR)10-11
- 1.3.3 SNCR/SCR联合脱硝法11
- 1.3.4 液体吸收法11
- 1.3.5 电子束法11-12
- 1.3.6 微生物吸收法12
- 1.4 SCR脱硝催化剂研究进展12-15
- 1.4.1 钒氧化物催化剂13-14
- 1.4.2 锰氧化物催化剂14
- 1.4.3 其它金属氧化物催化剂14-15
- 1.5 催化剂中毒性研究15-16
- 1.5.1 H_2O和SO_2对催化剂的影响15
- 1.5.2 碱金属对催化剂的影响15-16
- 1.6 SCR脱硝催化机理研究16-17
- 1.7 课题立题依据和内容17-19
- 2 实验19-24
- 2.1 仪器与试剂19-20
- 2.1.1 实验仪器19-20
- 2.2 实验试剂及气体20
- 2.3 催化剂制备20-21
- 2.3.1 载体氧化处理20
- 2.3.2 活性组分负载20-21
- 2.4 催化剂活性检测21
- 2.5 催化剂抗硫性测试21-22
- 2.6 催化剂表征22-24
- 2.6.1 BET测试22
- 2.6.2 TEM测试22
- 2.6.3 ICP元素含量测试22
- 2.6.4 XRD测试22
- 2.6.5 XPS测试22
- 2.6.6 NH3-TPD测试22
- 2.6.7 FT-IR测试22
- 2.6.8 DRIFTS测试22-24
- 3 载体氧化处理对催化剂性能的影响24-35
- 3.1 引言24
- 3.2 结果与讨论24-30
- 3.2.1 椰壳活性炭硝酸氧化处理24-27
- 3.2.2 载体氧化对催化剂性能影响27-30
- 3.3 锰基催化剂机理探究30-33
- 3.3.1 NH_3吸附测试31
- 3.3.2 NO吸附测试31-32
- 3.3.3 NH_3、NO和O_2同时吸附测试32-33
- 3.4 本章小结33-35
- 4 椰壳活性炭负载锰基催化剂的改性研究35-45
- 4.1 引言35
- 4.2 结果与讨论35-44
- 4.2.1 催化剂XRD分析35-36
- 4.2.2 催化剂TEM测试36-37
- 4.2.3 催化剂XPS分析37-38
- 4.2.4 催化剂NH_3-TPD分析38-39
- 4.2.5 催化剂脱硝活性测试39-41
- 4.2.6 催化剂抗硫性检测41-42
- 4.2.7 催化剂稳定性测试42-44
- 4.3 本章小结44-45
- 5 结论与展望45-46
- 5.1 结论45
- 5.2 展望45-46
- 参考文献46-52
- 硕士期间发表的论文52-53
- 致谢53-54
【参考文献】
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