应用于光催化降解有机污染物的膜研究

发布时间：2017-06-18 12:13

  本文关键词：应用于光催化降解有机污染物的膜研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着人类社会环境的持续污染,寻求无二次污染的环境修复技术与可再生资源成了当务之急。TiO2光催化剂具有的氧化能力强、无毒无害、利用太阳能等特点,使得其在处理工业有机污染废水的广泛应用成为可能。但是,TiO2在以颗粒形态进行污染物降解后需要进行回收,该回收过程复杂,且极易造成TiO2颗粒的流失。此外,TiO2只能在紫外光范围内被激发,因此其对太阳能的利用率相当有限。实际应用中,影响TiO2光催化能力的另一大瓶颈是其光生电子空穴对的复合效率超过了电子空穴对的分离效率。针对上述问题,本文主要通过研究制备一种TiO2膜,从而避免了颗粒状TiO2在回收过程中可能存在的流失问题；此外,笔者对TiO2膜进行了修饰,以拓宽其光谱激发范围,从而提高其对阳光的利用率；并且在光催化基础上采用外加偏压技术,形成电助光催化效应,能够促进光生电子空穴的分离,进一步提高光催化能力。本论文通过将溶胶凝胶喷涂在导电玻璃上得到TiO2薄膜,然后利用水热法将p型半导体Cu2O负载于n型半导体TiO2上,形成一种Cu2O/TiO2复合膜；随后将Cu2O/TiO2复合膜作为阳极,Ti片作为阴极,外加偏压进行电助光催化降解亚甲基蓝的实验。实验中制备的纯TiO2和Cu2O/TiO2复合膜均通过SEM、XRD和UV-vis等手段进行了表征。纯TiO2薄膜表面存在丰富的不规则裂隙和TiO2团聚体,具有较大的比表面积,其晶型为具有高光催化活性的锐钛矿型；当亚甲基蓝浓度为10ppm, pH=8时纯TiO2膜的光催化降解效率最高,达到了70%。Cu2O/TiO2复合膜表面的不规则TiO2裂隙中存在网状结构的Cu2O, TiO2团聚体并未受到影响；复合膜中的TiO2仍为锐钛矿型,经UV-vis表征发现Cu2O/TiO2复合膜的光吸收能力发生了红移,对光的吸收范围变宽且吸收能力变强；在光催化降解实验中,Cu2O/TiO2复合膜在亚甲基蓝浓度为10ppm, pH=8时降解效率最高,达到了80%。在电助光催化实验中,当偏压为0.8V,pH=10的条件下,更小面积的Cu2O/TiO2复合膜的降解效率甚至超过80%。通过本文的研究,发现Cu2O/TiO2复合膜的光催化能力要高于纯TiO2膜,当在Cu2O/TiO2复合膜外加偏压时,其降解效率又高于不加偏压的情况。因此可知通过对TiO2的修饰改性,以及施加电助光催化技术能够较大程度提高TiO2光催化能力,其对TiO2在实际有机污染物降解的应用具有较高的参考价值。
【关键词】：光催化 电助光催化 TiO_2膜 Cu_2O/TiO_2复合膜 亚甲基蓝
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-25
• 1.1 课题背景11-12
• 1.2 半导体光催化12-16
• 1.2.1 半导体光催化发展历程12-13
• 1.2.2 半导体光催化原理13-16
• 1.3 半导体TiO_2的研究16-19
• 1.3.1 TiO_2的结构与性质16-17
• 1.3.2 TiO_2膜的制备17-19
• 1.3.3 TiO_2的修饰19
• 1.4 复合半导体19-22
• 1.4.1 复合半导体的制备20
• 1.4.2 纳米Cu_2O的基本性质20-21
• 1.4.3 纳米Cu_2O的制备21-22
• 1.5 电助光催化22
• 1.6 课题研究的目的和主要内容22-25
• 1.6.1 研究目的22-23
• 1.6.2 研究内容23-25
• 第2章 实验装置与方法25-34
• 2.1 实验主要试剂和仪器25-26
• 2.1.1 实验药品试剂25-26
• 2.1.2 试验主要仪器26
• 2.2 实验设计26-30
• 2.2.1 光催化效果初探实验26-27
• 2.2.2 光催化薄层反应装置设计27-28
• 2.2.3 电助光催化实验装置28-29
• 2.2.4 实验操作注意事项29-30
• 2.3 催化膜制备方法30-31
• 2.4 催化剂表征31-32
• 2.4.1 扫描电子显微镜(SEM)与元素分析(EDS)31
• 2.4.2 X射线衍射(XRD)31
• 2.4.3 紫外近红外可见分光光度计(UV-vis)31
• 2.4.4 光电化学表征31-32
• 2.5 有机污染物的降解32-33
• 2.6 催化膜的再生33-34
• 第3章 TiO_2薄膜的制备及其光催化性能探究34-50
• 3.1 TiO_2薄膜的制备探究34-41
• 3.1.1 胶黏固定法制备TiO_2薄膜34-37
• 3.1.2 水热法制备TiO_2薄膜37-39
• 3.1.3 溶胶凝胶法制备TiO_2薄膜39-41
• 3.2 TiO_2薄膜的表征41-44
• 3.2.1 TiO_2薄膜的SEM41-43
• 3.2.2 TiO_2薄膜的XRD表征43
• 3.2.3 TiO_2薄膜的UV-vis表征43-44
• 3.3 TiO_2薄膜光催化降解亚甲基蓝44-46
• 3.3.1 亚甲基蓝初始浓度对光催化降解效果的影响44-45
• 3.3.2 初始pH对光催化降解效果的影响45-46
• 3.4 TiO_2薄膜的再生研究46-48
• 3.4.1 再生TiO_2膜的表征46-47
• 3.4.2 再生后TiO_2薄膜光催化降解亚甲基蓝47-48
• 3.5 本章小结48-50
• 第4章 复合膜的制备及其光催化性能探究50-67
• 4.1 复合膜的制备探究50-54
• 4.1.1 化学沉积法负载Cu_2O50-51
• 4.1.2 溶胶凝胶掺杂制备CuO/TiO_2复合膜51-52
• 4.1.3 水热法制备Cu_2O/TiO_2复合膜52-54
• 4.2 Cu_2O/TiO_2复合膜的表征54-58
• 4.2.1 Cu_2O/TiO_2复合膜的SEM和EDS表征54-56
• 4.2.2 Cu_2O/TiO_2复合膜的XRD表征56
• 4.2.3 Cu_2O/TiO_2复合膜的XPS表征56-57
• 4.2.4 Cu_2O/TiO_2复合膜的UV-vis表征57-58
• 4.3 Cu_2O/TiO_2复合膜光催化机理研究58-59
• 4.4 Cu_2O/TiO_2复合膜光催化降解亚甲基蓝59-63
• 4.4.1 Cu_2O/TiO_2薄膜中Cu_2O含量对光催化降解效果的影响59-60
• 4.4.2 亚甲基蓝初始浓度对光催化降解效果的影响60-61
• 4.4.3 溶液中NaCl浓度对光催化效果的影响61-62
• 4.4.4 溶液初始pH对光催化降解效果的影响62-63
• 4.5 再生Cu_2O/TiO_2薄膜的研究63-65
• 4.6 本章小结65-67
• 第5章 Cu_2O/TiO_2复合膜电助光催化降解亚甲基蓝探究67-76
• 5.1 电助光催化67-68
• 5.2 工作电极的光电化学性能分析68-72
• 5.2.1 三电极法拉第阻抗测试68-70
• 5.2.2 电极的极化曲线70
• 5.2.3 电助光催化降解亚甲基蓝的机理探究70-72
• 5.3 电助光催化降解亚甲基蓝72-75
• 5.3.1 电压对电助光催化的影响72-73
• 5.3.2 溶液中Na_2SO_4浓度对电助光催化的影响73-74
• 5.3.3 溶液pH对电助光催化效果的影响74-75
• 5.4 本章小结75-76
• 第6章 结论与展望76-78
• 6.1 结论76-77
• 6.2 展望77-78
• 参考文献78-87
• 致谢87-88
• 攻读硕士学位期间发表的论文88

【参考文献】

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本文编号：459236