环境水体中甲基汞光化学降解机理
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【摘要】:为进一步阐明甲基汞(MeHg)在环境水体中的光化学降解机理,选择海水、溪水以及可溶性有机质(dissolved organic matter,DOM)水溶液为研究对象,采用通氮通氧、清除剂添加和竞争性配体添加等方法,研究了MeHg在不同水体中的光降解情况.研究结果表明,所研究水体中Me Hg光降解均存在通氮促进而通氧抑制的情况,添加羟基自由基和水合电子清除剂对MeHg光降解没有明显影响,而叠氮化钠的加入则会明显抑制MeHg的光降解,其原因不是因为叠氮化钠清除了DOM光化学反应产生的单线态氧,而是因为叠氮化钠破坏了MeHg-DOM配合物;MeHg/DOM比值对MeHg光降解具有较大影响,MeHg在DOM水溶液中的光降解速率常数随MeHg/DOM比值的升高先基本保持不变、后迅速升高、然后迅速降低;而含巯基配体半胱氨酸存在下,甲基汞能够较快光降解,但在暗反应或者有竞争性配体N_3~-条件下,甲基汞光降解被抑制.以上实验结果表明,MeHg-DOM配合物经由分子内电子转移而引起的直接光解可能是一般环境水体中甲基汞光降解的一个普适性机理.
【作者单位】: 河南理工大学资源环境学院;Department
【关键词】: 甲基汞 光降解 可溶性有机质 自由基 机理
【基金】:国家自然科学基金(21120102040,21377120,21377035) 国家重点基础研究发展计划(2013CB430002)资助
【分类号】:X52
【正文快照】: 甲基汞具有高神经毒性并能透过生物膜,还能通过食物网不断累积和放大,对自然环境和生物体具有很大的威胁[1~3].在没有外源输入的情况下,水体中甲基汞一般通过底泥中的硫酸盐还原菌、铁还原菌等与无机汞的作用生成并扩散至水体[4].大量研究表明,光降解是地表水中甲基汞的主要降
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