新型类芬顿体系的构建及其对水体中持久性有机污染物的降解研究

发布时间：2017-08-11 15:16

  本文关键词：新型类芬顿体系的构建及其对水体中持久性有机污染物的降解研究

  更多相关文章： 芬顿 光催化 TiO_2 石墨烯 铁氧化物

【摘要】：对持久性有机污染物的处理一直是水处理领域的重点问题,芬顿工艺作为一种备受关注的高级氧化技术,由于其处理效率高、成本相对较低、容易工业化,有非常好的发展前景。近年来,许多研究工作都致力于探索改进芬顿反应的条件和机理,以期获得更高效的降解效率。一些新型的芬顿或类芬顿工艺都成为了近年来的研究热点,如电化学/芬顿法,超声/芬顿法,UV/可见光芬顿法,多相芬顿法等。但是这些方法目前大都限于实验室研究阶段,如何能将这些工艺应用到工业领域还需要进行大量研究。本课题目的就是探索芬顿工艺的改进,设计新型类芬顿催化剂,构建新型类芬顿体系,并研究其降解机制和效率,具体内容主要有以下三个部分：1.设计制备缺陷TiO2-x SCs作为芬顿体系的固相催化剂,激活双氧水构成以缺陷机理为中心的类芬顿反应体系,同时制取Fe3O4、TiO2作为对照材料。通过SEM、TEM、XRD等分析缺陷催化剂的形貌、结构和性质,并通过模拟废水的降解实验检测了催化剂的催化降解效率,解释了缺陷催化剂TiO2-x SCs的氧化还原机理。通过结构性质和降解速率的对比分析发现,通过缺陷技术改造得到的TiO2-x SCs在催化活性上远超过TiO2,而与Fe3O4相比的优势在于缺陷催化剂性能的稳定性。2.将p型半导体Cu2O负载于碳纳米材料载体以获得复合半导体光催化剂。共采用了三种载体：氮掺杂的石墨烯氧化物(NrGO),石墨烯氧化物(rGO),碳纳米管(CNT)。制取的光催化剂在可见光激发下,可以与H2O和O2作用产生H2O2,用来取代外加双氧水试剂,为芬顿反应体系提供H2O2。在光催化反应溶液体系中加入Fe2+,即组成由可见光驱动的芬顿体系。通过SEM. XRD分析三种光催化剂的形貌结构,对三种催化剂进行ORR(氧还原反应)分析,同时也利用所构建的体系进行了有机物降解实验。实验结果证实这种体系的设计是成功的、可行的,三种催化剂中用NrGO作为载体时拥有最佳的光催化效率。3.铁氧化物既可以作为多相芬顿催化剂,又能高效吸附水体中的砷。基于铁氧化物的这种特性,考虑采用铁氧化物的多相芬顿体系处理含有有机砷化合物的废水。选取了三种铁氧化物FeOOH、Fe3O4、Fe2O3:结果显示,实验的设计思路是很好地得到了实现的,最终出水中的无机砷控制在40μg/L以下；三种催化剂中FeOOH具有最稳定的处理效果。
【关键词】：芬顿 光催化 TiO_2 石墨烯 铁氧化物
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-9
• Abstract9-17
• 第一章 绪论17-26
• 1.1 课题研究的目的和意义17-18
• 1.2 国内外研究现状18-26
• 1.2.1 芬顿体系研究现状18-23
• 1.2.2 光催化反应研究现状23-26
• 第二章 材料与方法26-29
• 2.1 主要仪器设备(常规)26
• 2.2 主要试剂药品(常规)26-27
• 2.3 常规数据检测方法27-29
• 2.3.1 对硝基苯酚液相色谱检测方法27
• 2.3.2 羟基自由基检测27-28
• 2.3.3 体系中产生的双氧水检测方法28
• 2.3.4 洛克沙胂(ROX)液相色谱检测28
• 2.3.5 中间产物液相色谱(定性分析)28
• 2.3.6 无机砷检测28-29
• 第三章 缺位功能化TiO_(2-x)单晶体激活H_2O_2降解难降解有机污染物29-48
• 3.1 背景和意义29-30
• 3.2 材料与方法30-32
• 3.2.1 TiO_2,TiO_(2-x)和Fe_3O_4的制备30
• 3.2.2 形貌结构分析30-31
• 3.2.3 污染物降解31
• 3.2.4 分析31-32
• 3.3 结果与讨论32-47
• 3.3.1 TiO_(2-x)SCs的形貌与结构特性32-35
• 3.3.2 TiO_(2-x)SCs的光、电、催化方面的性能35-37
• 3.3.3 TiO_(2_x)SCs加H_2O_2降解MO37-42
• 3.3.4 TiO_(2-x)SCs以缺陷为中心的类芬顿机理42-45
• 3.3.5 芳香族化合物的降解45-47
• 3.4 结论47-48
• 第四章 可见光驱动的芬顿反应降解水中有机污染物的实验研究48-68
• 4.1 简介48-49
• 4.2 材料与方法49-51
• 4.2.1 催化剂的制备49-50
• 4.2.2 罗丹明B(RhB)降解实验50
• 4.2.3 PNP降解实验50
• 4.2.4 催化体系自产双氧水检测50
• 4.2.5 催化反应过程生成的·OH检测50-51
• 4.2.6 分析方法51
• 4.3 结果与讨论51-66
• 4.3.1 染料RhB降解实验51-58
• 4.3.2 活性氧族物种的检测58-59
• 4.3.3 芳香族化合物PNP的降解分析59-61
• 4.3.4 复合光催化剂的形貌和结构61-64
• 4.3.5 氧还原反应(ORR)分析64-66
• 4.4 总结66-68
• 第五章 铁氧化物多相芬顿体系降解水中的有机砷同时吸附释放的无机砷68-77
• 5.1 研究背景68-70
• 5.2 材料与方法70-71
• 5.2.1 铁氧化物的制取70
• 5.2.2 洛克沙胂(ROX)的降解吸附实验70
• 5.2.3 铁氧化物多相芬顿体系中羟基自由基的检测70
• 5.2.4 分析方法70-71
• 5.3 结果与讨论71-74
• 5.3.1 不同pH条件下的ROX降解对照实验71-72
• 5.3.2 不同双氧水浓度的梯度对照实验72-73
• 5.3.3 不同底物浓度的对照实验73-74
• 5.4 反应体系中·OH检测74-75
• 5.5 催化剂的循环使用实验75
• 5.6 循环实验溶液中残留无机砷的检测75-76
• 5.7 总结76-77
• 第六章 总结77-81
• 6.1 缺位功能化TiO_(2-x)单晶体激活H_2O_2降解难降解污染物77-78
• 6.1.1 形貌结构77
• 6.1.2 光、电性能77
• 6.1.3 氧化降解有机物效率测试77
• 6.1.4 机理分析77-78
• 6.2 可见光驱动的芬顿反应降解水中有机污染物的实验研究78-79
• 6.2.1 催化剂的表征78
• 6.2.2 ORR(氧还原反应)分析与反应机理78-79
• 6.2.3 有机物氧化效率79
• 6.2.4 不足与建议79
• 6.3 铁氧化物多相芬顿体系降解水中的有机砷同时吸附释放的无机砷79-81
• 6.3.1 实际降解实验效果79-80
• 6.3.2 催化剂的形貌结构表征80
• 6.3.3 不足与建议80-81
• 参考文献81-86
• 攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况86

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 周蕾;周明华;;电芬顿技术的研究进展[J];水处理技术;2013年10期

2 TRABELSI SOUISSI Souhaila;OTURAN Nihal;BELLAKHAL Nizar;OTURAN Mehmet A;;应用于水溶液介质中喹啉氧化的电芬顿工艺实验设计方法(英文)[J];电化学;2013年05期

3 赵昌爽;张建昆;;芬顿氧化技术在废水处理中的进展研究[J];环境科学与管理;2014年05期

4 赵豫北;;电芬顿在废水处理方面的发展现状和研究[J];科技传播;2013年12期

5 李筱;初本莉;陈修栋;何宏平;;稀土辅助类芬顿效应降解染料废水[J];广东化工;2011年09期

6 翁宝;;美国网友对中国雾霭的13种反应[J];当代社科视野;2014年01期

7 张瑛洁;马军;姚军;赵吉;陈雷;张亮;;可见光多相类芬顿降解水中孔雀石绿[J];哈尔滨工业大学学报;2010年04期

8 孟凡义;;芬顿氧化处理显影脱膜废液的研究[J];印制电路信息;2011年S1期

9 马家海;杨维英;李向军;;对二巯基苯促进的孔雀绿的芬顿降解(英文)[J];中国科学院研究生院学报;2012年02期

10 苏荣军;王鹏;谷芳;黄丽坤;;絮凝-芬顿氧化法处理制药污水的研究[J];哈尔滨商业大学学报(自然科学版);2009年03期

中国重要会议论文全文数据库 前6条

1 张晓飞;杨春鹏;王毅霖;;芬顿氧化技术处理醇酮模拟水的研究[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集（第一卷）[C];2011年

2 王宇晶;赵红颖;赵国华;;微波原位增强电芬顿氧化降解偶氮染料废水的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

3 李海涛;李玉平;曹宏斌;李鑫钢;;隔膜体系中阳极氧化、阴极电芬顿耦合处理焦化废水的研究[A];中国环境科学学会2009年学术年会论文集（第二卷）[C];2009年

4 万云洋;刘静;师生宝;朱雷;钟宁宁;;基于污染分级的土壤石油超声芬顿处理[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第20分会：环境与健康[C];2014年

5 王爱民;胡春;;活性炭纤维载铁催化剂光芬顿降解偶氮染料酸性红B[A];中国化学会第八届水处理化学大会暨学术研讨会论文集[C];2006年

6 胡绍伟;陈鹏;王永;徐伟;王飞;;芬顿氧化处理焦化废水试验研究[A];第七届全国能源与热工学术年会论文集[C];2013年

中国重要报纸全文数据库 前10条

1 唐昀;“新媒体烧钱不赚钱”,或不再是魔咒[N];新华每日电讯;2010年

2 唐昀;阿里安娜·赫芬顿：打破“新媒体不赚钱”魔咒[N];经济参考报;2010年

3 孙行之;梦境在别处[N];第一财经日报;2011年

4 邓喻静;《赫芬顿邮报》：没有围墙的新闻花园[N];中国经营报;2013年

5 吕虹 编译;《赫芬顿邮报》:美国梦正在发生变化[N];社会科学报;2013年

6 吕虹　编译;《赫芬顿邮报》：东北亚会出现中韩与朝日对立吗[N];社会科学报;2014年

7 袁超 编译;《赫芬顿邮报》:欧洲最大的“敌人”是自己[N];社会科学报;2013年

8 郭全中;第一份互联网报纸如何打造[N];中国新闻出版报;2013年

9 孙西辉 编译;《赫芬顿邮报》:德国需以合作方式走向国际舞台[N];社会科学报;2014年

10 本报记者 于洋;手机时代,谁还阅读黑格尔？[N];人民日报;2012年

中国博士学位论文全文数据库 前4条

1 李兴发;新型铁基双金属类芬顿催化剂的研制及在染料去除上的应用[D];浙江大学;2015年

2 刘婷;非均相光芬顿体系的建立与内循环流化床反应器的研究[D];哈尔滨工业大学;2009年

3 冯斐;Fenton氧化耦合MBR工艺处理蒽醌染料废水的研究[D];华东理工大学;2010年

4 肖冬雪;低分子量有机酸对铁光化学循环的调控机制及其水处理应用研究[D];东华大学;2015年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 张玉;微纳米结构铁及铁基复合物类芬顿降解有机物/灭菌性能研究[D];华中师范大学;2015年

2 方嘉声;针铁矿—石墨烯复合体表面修饰介孔载体光芬顿催化剂的制备及其催化降解苯酚废水的研究[D];北京化工大学;2015年

3 彭博文;斯基芬顿成人培训模型探析[D];福建师范大学;2015年

4 池俊杰;惠州市鸿海精细化工基地污水处理工艺的研究与设计[D];合肥工业大学;2015年

5 李佳斌;土壤中石油烃的芬顿氧化实验研究[D];轻工业环境保护研究所;2016年

6 刘春;铁离子负载型电芬顿氧化降解双酚A的研究[D];青岛科技大学;2016年

7 任丽梅;类铁基复合氧化物催化芬顿氧化水中有机染料的研究[D];河北师范大学;2016年

8 高爽;《赫芬顿邮报》科技创新文章翻译报告[D];河北师范大学;2016年

9 刘琳;《赫芬顿邮报》内容生产研究[D];吉林大学;2016年

10 薛柯柯;Fe_3O_4-SnO_2 复合材料的制备及其性能的研究[D];南昌航空大学;2016年

，

本文编号：656800