APEC前后北京高层（260米）大气亚微米细颗粒物化学组分特征及来源研究

发布时间：2017-08-20 08:34

  本文关键词：APEC前后北京高层（260米）大气亚微米细颗粒物化学组分特征及来源研究

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【摘要】：作为我国的经济、政治和文化中心,北京的空气污染问题越来越严重。有关北京气溶胶污染的来源和形成机制已经有很多研究,但大都集中在地面,而城市高层气溶胶实时在线的观测研究仍是一个空白。本文详细介绍了亚太经合组织(APEC)峰会前后(2014年10月10日-11月30日)北京高层(260米)大气亚微米细颗粒物的组分特性和来源分析。2014年APEC峰会期间,为保障空气质量,北京及其周边地区实施了严格的污染控制措施。利用高分辨率飞行时间质谱仪(HR-ToF-AMS)和颗粒物化学组分监测仪(ACSM)对地面和260米高度处的非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)中的有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物进行了同步实时在线监测,并对上下两层的SO2及其对二次硫酸盐的生成机制进行了分析。本文的主要结论包括以下几点：(1)整个研究时段,北京260米高度处非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)的主要组分为有机物,平均质量占比为48%,其次为硝酸盐(23%)、硫酸盐(14%)、铵盐(8%)和氯化物(6%),硝酸盐已经越来越重要。通过正矩阵因子分解(PMF)分析,发现APEC前后,二次有机气溶胶(SOA)均为有机气溶胶的主要组成部分,有机物在采暖前(APEC前和APEC期间)和采暖后对OA的贡献分别61%和67%。与地面结果不同,高层一次有机气溶胶(POA)与SOA具有很好的相关性,二者具有同源性,如区域输送。(2)观测期间,北京高层NR-M1在不同时期的平均浓度分别为：APEC前(65.8μgm-3)、APEC期间(24.8μgm-3)和APEC后(74.3μgm-3)。APEC期间,由于污染控制措施的实施,NR-PM1及各个组分浓度下降了40%-80%,但是气溶胶的组成并没有发生明显改变,均以有机物和硝酸盐为主。APEC后,受城市供暖影响,污染物浓度明显增高,硫酸盐和氯化物的贡献增大,硝酸盐的贡献降低。气象要素对污染物的浓度影响显著。APEC期间,山谷风对“APEC蓝”的实现具有一定的辅助作用。后向轨迹分析表明,南部气团携带污染物浓度高,区域输送和本地排放是高层污染物的重要来源。区域协同控制措施对于华北地区空气质量的保障具有可行性和有效性。(3)高层(260米)和地面污染物浓度虽然总体具有相似的变化趋势,但是在污染严重时段存在明显差异。APEC前上下垂直差异主要是二次无机气溶胶,APEC期间受本地排放源的影响,气溶胶的差异以有机物为主导,所占比例为68%。采暖后,上下两层的浓度物无明显差异。污染状况在垂直方向上的发生发展受边界层理化特征的影响显著。(4)通过分析SO2的垂直分布特征及其对硫酸盐的影响发现,采暖前,地面SO2和SO42-浓度较低,高层由于受到区域输送的影响,浓度较高,两层污染物变化趋势存在明显差异；APEC后,本地供暖排放的SO2和S042-增多,两层的总体差异减小,具有相似的变化趋势。近地面较高的湿度,有利于SO2转化成S042-,硫氧化率(SOR)高于260米。通过相关性和后向轨迹分析表明,区域输送(特别是途经北京西部和南部的气团)和本地燃煤排放分别是采暖前后污染物的主要来源。采暖后,供暖排放大量污染物,地表污染物通过扩散影响冠层以上大气,区域输送对高层污染物的贡献减弱,本地排放更为重要。
【关键词】：APEC 260米NR-PM_1 后向轨迹分析 垂直分布
【学位授予单位】：南京信息工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 第一章 绪论9-19
• 1.1 大气气溶胶9
• 1.2 研究目的和意义9-11
• 1.3 国内外研究进展11-16
• 1.3.1 国外研究进展11-14
• 1.3.2 国内研究进展14-16
• 1.4 研究背景、关注的科学问题及研究内容、目标16-19
• 1.4.1 研究背景与关注的科学问题16-17
• 1.4.2 研究内容和目标17-19
• 第二章 实验与方法19-27
• 2.1 实验站点描述19-20
• 2.2 观测平台及数据采集20-22
• 2.3 仪器介绍与数据分析22-26
• 2.3.1 颗粒物化学组分监测仪(ACSM)22-25
• 2.3.1.1 ACSM仪器介绍22-24
• 2.3.1.2 ACSM观测与标定24
• 2.3.1.3 ACSM数据分析24-25
• 2.3.2 SO_2气体分析仪25-26
• 2.3.3 风廓线雷达26
• 2.3.4 高分辨率飞行时间质谱仪(HR-ToF-AMS)26
• 2.3.5 后向轨迹分析(HYSPLIT)26
• 2.4 本章小结26-27
• 第三章 高层(260m)亚微米气溶胶理化特性及来源解析27-49
• 3.1 数据整体介绍27-35
• 3.1.1 亚微米细颗粒物总质量浓度及气象要素27-29
• 3.1.2 亚微米细颗粒物化学组成29-31
• 3.1.3 有机气溶胶(OA)的来源解析31-35
• 3.1.3.1 APEC前和APEC期间有机气溶胶来源解析32-33
• 3.1.3.2 APEC后有机气溶胶来源解析33-35
• 3.2 APEC前后高层(260m)气溶胶的化学特征——污染控制效应35-47
• 3.2.1 气溶胶组成35-39
• 3.2.2 日变化39-41
• 3.2.3 颗粒物酸性41-42
• 3.2.4 气象要素的作用42-44
• 3.2.5 来源分析44-47
• 3.3 本章小结47-49
• 第四章 气溶胶化学特性的垂直差异及其与边界层的相互作用49-64
• 4.1 上下两层气溶胶化学特性的垂直差异49-53
• 4.1.1 气溶胶组分差异49-51
• 4.1.2 个例分析51-53
• 4.2 APEC前后SO_2的垂直分布及其对二次硫酸盐生成的影响53-62
• 4.2.1 浓度特征53-56
• 4.2.2 日变化56-58
• 4.2.3 湿度的影响58-59
• 4.2.4 来源分析59-62
• 4.3 本章小结62-64
• 第五章 总结与展望64-67
• 5.1 主要结论64-65
• 5.2 创新性及实用价值65-66
• 5.3 展望与不足66-67
• 参考文献67-77
• 个人简历77-79
• 致谢79-80

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