金属—有机骨架材料吸附分离水中有机物分子的实验研究

发布时间：2017-09-12 07:48

  本文关键词：金属—有机骨架材料吸附分离水中有机物分子的实验研究

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【摘要】：金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)是一种新型纳微结构材料,具有比表面积和孔隙率高,功能性强,尺寸可调控,种类多样等优点,近年来已被广泛应用于气体吸附分离、膜分离、工业催化、药物控释等领域。但是,目前MOF材料在液相吸附分离方面的应用覆盖范围较窄,还需要进行大量的相关研究。单宁酸是一种水溶性的多酚化合物,多存在于皮革,医药,印染,食品等工业废水中,水中过量的单宁酸将会对人体和水生生物造成危害,因此脱除水中单宁酸成为了亟待解决的环境问题之一。氨基酸是构成生命体的基本单位,其中,L-苯丙氨酸是一种芳香族氨基酸,被广泛应用于医药和食品工业。在L-苯丙氨酸的生产过程中需要将其从水中分离出来,以达到提纯的目的。因此,研究MOF材料对水中L-苯丙氨酸的吸附性能,具有重要的学术和实用价值。本文以单宁酸和L-苯丙氨酸为研究对象,研究了MOF材料对这两种有机物分子的吸附性能。具体研究内容如下：1、采用水热/溶剂热合成法,制备了MIL-53(Cr), MIL-68(A1), MIL-100(Fe), MIL-100(Al), MIL-101(Fe), NH2-MIL-101 (Cr), MH2-MIL-1O1(A1), NH2-MIL-125(Ti), MIL-140A-Zr, UiO-66(Zr), NH2-UiO-66 (Zr), CAU-1, ZIF-8共13种性质稳定的MOF材料,并对这些材料采用BET表征和PXRD表征。2、采用静态间歇吸附法研究了UiO-66(Zr),NH2-UiO-66(Zr),CAU-1, MIL-53(Cr), NH2-MIL-125(Ti), NH2-MIL-101 (Cr), MIL-140A(Zr)等7种MOF材料对单宁酸的吸附性能。筛选结果表明,NH2-MIL-101(Cr)具有比传统多孔材料更强的吸附能力,其最大吸附量为942±10mg·g-1,此吸附过程符合Langmuir吸附模型和准二级动力学模型。除此之外,NH2-MIL-101(Cr)对于低浓度的单宁酸具有很好的脱除效果(当C0≤200 mg·L-1时,脱除率≥99%),可作为一种高效脱除水中单宁酸的吸附材料。3、采用静态间歇吸附法研究了MIL-68(A1), MIL-100(Fe), MIL-101(Fe), NH2-MIL-101(A1), MIL-100(Al), ZIF-8, UiO-66(Zr), NH2-MIL-125(Ti)等8种MOF材料对L-苯丙氨酸的的吸附性能。筛选结果表明,ZIF-8具有较强的吸附能力,其最大吸附量为441±10mg·g-1,此吸附过程符合Freundlich吸附模型和准二级动力学模型。此外,吸附在ZIF-8上的L-苯丙氨酸还可以高效脱附,脱附率为84.32%。因此,ZIF-8被认为是一种有效地完成L-苯丙氨酸提纯过程的多孔吸附材料。
【关键词】：金属-有机骨架材料 吸附 单宁酸 L-苯丙氨酸
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O647.33
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-16
• 第一章 绪论16-32
• 1.1 引言16-17
• 1.2 金属-有机骨架材料简介17-23
• 1.2.1 IRMOF系列材料18-19
• 1.2.2 MIL系列材料19-20
• 1.2.3 ZIF系列材料20-21
• 1.2.4 UiO系列材料21-22
• 1.2.5 CAU系列材料22-23
• 1.3 金属-有机骨架材料的制备方法简介23-27
• 1.3.1 金属-有机骨架材料的合成方法23-25
• 1.3.2 金属-有机骨架材料的活化方法25-27
• 1.4 MOF材料在吸附分离领域的应用27-29
• 1.4.1 MOF材料在气体储存和分离中的应用27-28
• 1.4.2 MOF材料在液相吸附和分离中的应用28-29
• 1.5 本论文选题的依据和意义29-30
• 1.6 本论文的创新之处30-32
• 第二章 MOF材料的制备及表征32-44
• 2.1 引言32-33
• 2.2 MOF材料制备中所用试剂和仪器33-34
• 2.2.1 主要试剂33
• 2.2.2 主要仪器33-34
• 2.3 MOF材料的制备34-36
• 2.3.1 MIL系列材料的制备34-35
• 2.3.2 ZIF系列材料的制备35
• 2.3.3 UiO系列材料的制备35-36
• 2.3.4 CAU系列材料的制备36
• 2.4 MOF材料的表征方法及结果分析36-37
• 2.4.1 比表面积测定分析-BET法36-37
• 2.4.2 粉末X射线衍射分析-PXRD37
• 2.4.3 傅立叶变换红外光谱分析-FTIR37
• 2.5 MOF材料的表征结果及分析37-42
• 2.5.1 粉末X-射线衍射(PXRD)结果分析38-40
• 2.5.2 比表面积测定(BET)结果分析40-42
• 2.6 本章小结42-44
• 第三章 MOF材料脱除水中单宁酸的实验研究44-60
• 3.1 引言44
• 3.2 实验部分44-47
• 3.2.1 实验试剂及仪器44-45
• 3.2.2 水中单宁酸含量的检测方法45-46
• 3.2.3 MOF材料对单宁酸的吸附实验46-47
• 3.3 MOF材料的筛选及表征47-48
• 3.3.1 MOF材料的筛选47
• 3.3.2 MOF材料的表征47-48
• 3.4 探究单宁酸吸附的影响因素48-51
• 3.4.1 温度的影响49
• 3.4.2 pH的影响49-50
• 3.4.3 离子强度的影响50-51
• 3.5 单宁酸的吸附等温线及其模型的拟合51-54
• 3.5.1 单宁酸的吸附等温线51-53
• 3.5.2 单宁酸吸附等温线的模型拟合53-54
• 3.6 单宁酸的吸附动力学曲线及其模型拟合54-57
• 3.6.1 单宁酸的吸附动力学曲线54-55
• 3.6.2 单宁酸的吸附动力学模型拟合55-57
• 3.7 低浓度单宁酸的深度脱除57
• 3.8 本章小结57-60
• 第四章 MOF材料分离水中氨基酸的实验研究60-72
• 4.1 引言60
• 4.2 实验部分60-62
• 4.2.1 实验试剂及设备60-61
• 4.2.2 L-苯丙氨酸浓度的检测方法61-62
• 4.2.3 MOF材料对L-苯丙氨酸的吸附实验62
• 4.3 MOF材料的筛选及表征62-64
• 4.3.1 MOF材料的筛选62-63
• 4.3.2 MOF材料的表征63-64
• 4.4 L-苯丙氨酸的吸附等温线及其模型的拟合64-67
• 4.4.1 L-苯丙氨酸在ZIF-8上的吸附等温线64-65
• 4.4.2 L-苯丙氨酸吸附等温线的拟合65-67
• 4.5 L-苯丙氨酸的吸附动力学曲线及其模型拟合67-69
• 4.5.1 L-苯丙氨酸在ZIF-8上的吸附动力学曲线67-68
• 4.5.2 L-苯丙氨酸在ZIF-8上的吸附动力学拟合68-69
• 4.6 L-苯丙氨酸的脱附实验69-70
• 4.7 本章小结70-72
• 第五章 结论72-76
• 参考文献76-84
• 致谢84-86
• 研究成果及发表的学术论文86-88
• 作者简介88-90
• 导师简介90-92
• 附件92-93

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本文编号：835992