北京秋冬季节亚微米气溶胶化学组分对比和APEC个例研究

发布时间：2017-09-17 06:54

  本文关键词：北京秋冬季节亚微米气溶胶化学组分对比和APEC个例研究

  更多相关文章： 亚微米气溶胶 化学组分 能见度 有机排放源解析

【摘要】：近年来随着国民经济、城市化的迅猛发展,空气质量恶化的问题也日趋凸显,特别是京津冀地区的(雾)霾污染天气已成为备受关注的焦点和热点问题。相关研究表明,大气细粒子浓度升高是造成霾污染形成的根本原因,因此了解亚微米气溶胶(PM1)化学组成及其变化规律,有助于探明气溶胶的来源及其形成机制,为制定有效合理的霾污染控制措施提供科学依据。本研究利用气溶胶质谱仪对北京亚微米气溶胶开展了观测研究,对比了秋、冬季节气溶胶化学组成特性及有机气溶胶来源的差异;分析了冬季二次气溶胶的生成对空气污染及能见度的影响;重点讨论了北京APEC期间减排措施对气溶胶浓度和组分的综合影响。主要结论如下:(1)通过2012年秋、冬季节观测数据的对比分析发现,秋季PM1浓度在积累过程中的增长速度相对比较平缓;硝酸盐在秋季是最为重要的无机组分,特别是在积累过程中,其质量浓度大幅度升高,往往明显超过其它无机组分,是造成秋季北京地区空气污染的重要贡献者。而冬季硫酸盐则成为北京地区最重要的无机组分,特别是在某些严重污染过程中,其浓度迅速增大至较高的浓度水平,对冬季该地区污染形成的贡献十分突出。另外,冬季燃煤排放的有机组分CCOA是彰显其有别于秋季有机气溶胶的一个重要化学组分特征。(2)冬季是北京乃至京津冀地区重污染事件高发的季节。该季节当地大气中的硫酸盐浓度爆发增长往往在数小时内即可完成,造成能见度在短时间内迅速恶化,这类污染过程在目前的预报中往往不能准确报出,给人们的日常出行和健康生活造成了极大的困扰。研究表明,采暖期间京津冀地区高SO2浓度背景和高相对湿度的共同作用是造成此类污染事件发生的主要原因。(3)对北京APEC会议前后一个月(2014年10月24日至11月26日)的监测及其数据分析表明,有机气溶胶对PM1浓度的贡献最大(36%),其次为硝酸盐(28%),铵盐(16%),硫酸盐(14%),氯盐(7%)。在空气污染过程中,随着PM1浓度的增加,硝酸盐所占比例迅速增大,表明北京机动车尾气排放及二次气溶胶生成对污染累积过程有重要贡献。研究还表明,气溶胶浓度和相对湿度的大小是影响能见度的重要因素,因为颗粒物有明显的吸湿增长特性,尤其在相对湿度大于80%时,其吸湿增长更为明显,从而使能见度迅速降低。利用PMF模型对有机气溶胶质谱数据进行解析,定量识别出四类不同来源的有机组分,其中三种是一次有机组分HOA(交通源)、COA(餐饮源)、CCOA(燃煤源),另一种是二次有机组分OOA(氧化生成),四种有机组分对有机气溶胶OA质量浓度的贡献分别为15%,21%,26%和38%。由此表明,污染过程中有机和无机二次气溶胶总和明显高于一次气溶胶总和,因此二次气溶胶的生成在北京大气污染过程中占主导地位。(4)从气象条件和源排放两个方面来探讨 APEC‖蓝的成因。监测与研究结果显示,减排期间气溶胶浓度明显小于减排前,但是减排前和减排实施过程中有机和无机二次化学组分总和均占主导地位。从气象条件来看,边界层高度及水平风速的变化直接导致减排过程中水平和垂直方向的扩散条件均优于减排前,但减排过程中的相对湿度较减排前有所减小,则不利于二次气溶胶的生成;从源排放来看,减排过程中排放的一次气溶胶组分浓度的降低,以及受相对湿度,温度等气象条件的影响所造成的二次气溶胶生成效率的降低,两者的共同作用是造成减排期间PM1浓度明显降低的重要原因。另外,APEC会议期间处于采暖前,有机气溶胶中OOA贡献突出;APEC会议结束后进入采暖期,则CCOA的贡献显著增大。
【关键词】：亚微米气溶胶 化学组分 能见度 有机排放源解析
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X513
【目录】：

• 中文摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-15
• 1.1 研究意义和目的9-10
• 1.2 国内外研究现状10-13
• 1.2.1 国外研究进展10-12
• 1.2.2 国内研究进展12-13
• 1.3 本文研究内容13-15
• 第二章 实验和方法15-21
• 2.1 实验地点描述15-16
• 2.2 仪器介绍16-20
• 2.2.1 高分辨飞行时间气溶胶质谱仪（HR-TOF-AMS）16-19
• 2.2.2 石英振荡天平法（TEOM）19
• 2.2.3 气体观测仪器19
• 2.2.4 气象数据19-20
• 2.3 PMF模型介绍20-21
• 第三章 秋、冬季节亚微米气溶胶化学组成特征21-29
• 3.1 秋、冬季节气溶胶化学组成对比21-24
• 3.2 秋、冬季节有机气溶胶组成差异24-28
• 3.2.1 秋季有机气溶胶来源分析25-26
• 3.2.2 冬季季有机气溶胶来源分析26-28
• 3.3 本章小结28-29
• 第四章 冬季硫酸盐爆发增长过程分析29-35
• 4.1 秋季和冬季重污染天气对比29-30
• 4.2 冬季硫酸盐爆发增长过程分析30-34
• 4.3 本章小结34-35
• 第五章 减排期间PM_1组分变化及成因分析35-54
• 5.1 气溶胶浓度及日变化特征35-38
• 5.2 有机气溶胶解析38-42
• 5.2.1 烃类有机气溶胶（HOA）39-40
• 5.2.2 烹饪类有机气溶胶（COA）40-41
• 5.2.3 燃煤排放有机气溶胶（CCOA）41
• 5.2.4 氧化性气溶胶（OOA）41-42
• 5.3 气溶胶化学成分和相对湿度对能见度的影响42-44
• 5.4 后向轨迹聚类分析44-45
• 5.5 APEC减排前后浓度变化及成因分析45-51
• 5.5.1 减排前后各组分浓度变化45-48
• 5.5.2 气象条件对减排效果的影响48-51
• 5.6 本章小结51-54
• 第六章 总结54-57
• 6.1 主要结论54-55
• 6.2 特色和创新点55-56
• 6.3 不足与展望56-57
• 参考文献57-61
• 在学期间的研究成果61-62
• 致谢62

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