氧化石墨烯基稀土复合催化材料的制备及其催化性能研究

发布时间：2017-11-23 01:18

  本文关键词：氧化石墨烯基稀土复合催化材料的制备及其催化性能研究

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【摘要】：天然气作为一种清洁能源,其应用越来越广泛,然而由于其产生的温室效应严重,如不对尾气进行催化处理,又会产生温室效应问题,因此开发一种能够实现低温下甲烷完全转化的廉价催化材料对环境保护有重要意义。本论文研制出了一种具有独特表面界面结构的氧化石墨烯基稀土复合催化材料,其能够在较低温度下催化甲烷完全转化,达到了贵金属催化剂的效果,并初步讨论了其催化过程及机理。本论文采用溶胶凝胶法制备出LaCoO3,然后利用水热法并以尿素和氧化石墨烯作为添加剂制备出氧化石墨烯/碱式碳酸镧/氧化钴复合催化材料。采用XRD、TEM、BET、XPS、TPR等多种分析方法研究了复合材料的组分、水热反应时间、反应温度、添加剂的加入量等反应条件对复合催化材料的物相、形貌、表面元素分布等的影响规律。结果表明水热时间和水热温度对碱式碳酸镧/氧化钴系列催化剂(LCH/Cos)的结构和催化活性有很大的影响,当水热温度为180℃,水热时间为24h时所得的催化剂的活性最佳。在水热温度180℃水热时间24h条件下研究了添加剂氧化石墨烯用量和尿素用量对氧化石墨烯/碱式碳酸镧/氧化钴系列复合材料(GO/LCH/Cos)的结构及活性影响。研究结果表明:氧化石墨烯含量为2%且尿素添加量为钴酸镧的5倍时制得的催化材料催化活性最佳,其起燃温度T50为315℃,完全转化温度T90为420℃,该催化材料具有独特的负载结构,活性组分Co3O4直接暴露在La CO3OH的表面,分散性良好。材料有很高的Oads/Olat和Co3+/Co2+,表明有更多的氧空位产生以及高的表面氧含量,从而使催化剂有非常好的低温催化活性。
【学位授予单位】：河北工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36

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本文编号：1216732