低成本ZSM-5分子筛合成的研究

发布时间：2017-12-07 03:19

  本文关键词：低成本ZSM-5分子筛合成的研究

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【摘要】：高岭土因其来源丰富、价格低廉,被做为原料来合成ZSM-5成为研究者们关注的热点。本文以高岭土做为全部硅铝源,采用多种方法合成了沸石分子筛。首先,采用蒸汽辅助晶化法(SAC),考察了晶化时间、晶化温度、模板剂、碱度等对合成的影响。结果表明SAC法合成ZSM-5的最佳条件为:晶化时间2h,晶化温度170℃,氨水做为碱源、用量为15 mL,原料配比为:n(TPAOH)/n(SiO2)=0.04、n(H_2O)/n(SiO2)=2.08。合成ZSM-5在甲醇制芳烃(MTA)反应中的芳烃选择性为18.1%,BTX(苯、甲苯、二甲苯)选择性为15.6%,甲醇转化率为74.3%。其次,采用晶种替代模板剂在水热条件下合成ZSM-5分子筛。考察了高岭土焙烧条件、晶化及碱处理条件对合成分子筛的影响,采用XRD、FSEM、N2吸脱附及NH3-TPD等方法对合成的分子筛进行表征,同时在MTA反应中评价其催化性能。结果表明高岭土焙烧在800℃下焙烧2h,晶种投入量3%,NaOH/Si02为0.15,晶化时间24h,晶化温度为200℃时,合成出的ZSM-5相对结晶度较高为96%。当采用NK晶种时,晶粒为典型六棱柱状,大小约为1μm,BTX和芳烃选择性分别为29.7%和31.6%,较工业级ZSM-5原粉分别提高1.5%和0.3%;当采用SPP晶种时,分子筛晶粒大小仅为300-400 nm,BTX和芳烃选择性分别为28.8%和35.9%最后研究了原位合成法,其最优条件为:乙醇和模板剂等体积浸渍,晶化时间24 h,晶化温度170℃。在实验过程中,各物质配比为:TPAOH/Si=0.056,NaOH/SiO2=0.1-0.15。合成的ZSM-5比表面积为178 m2/g,孔体积为0.18 cm~3/g,其中微孔体积0.09 cm~3/g。
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ424.25

【参考文献】

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本文编号：1260964