家蚕丝碳化制备电催化材料及在催化析氢反应中的应用

发布时间：2017-12-07 08:20

  本文关键词：家蚕丝碳化制备电催化材料及在催化析氢反应中的应用

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【摘要】：面对日益严重的能源危机和环境问题,无数科研工作者正积极致力于寻找一种清洁可持续的能源。氢能具有可再生、产物无污染和储能大等优点,被普遍认为是最理想的化石燃料的替代者。目前,氢能的获取方法主要有光解水、电解水和热解水等,其中电解水由于其可以持续生产而被广泛研究。高效的电解水制氢必然要求高效的催化剂,即要求催化剂在析氢反应(HER)过程中具有优异的电催化活性。众所周知,铂基催化剂是公认最优的电催化剂,但稀有性限制了其广泛的应用。因此,我们迫切去找寻一种可持续、低成本以及储量丰富的析氢催化剂。迄今,许多非贵金属电催化剂已被广泛报道报道,例如过渡金属硫属化物、过渡金属硒化物和生物质碳材料等。其中生物质碳材料由于其可持续、绿色环保、比表面积大和杂原子多等特点,而被认为是一种很潜在的电催化剂载体。因此,本文选用家蚕蚕丝这一生物质碳材料作为原料,利用活化剂活化和高温碳化两个过程制备碳化蚕丝纤维,将之作为电催化剂载体,负载金属粒子得到电催化析氢催化材料,期望能展示出优良催化析氢活性和稳定性,降低催化剂金属颗粒的使用量,全面研究分析评价催化材料的催化析氢活性。本文的主要研究内容如下:通过氯化钾活化和高温碳化制备得到多孔碳化蚕丝材料,借助扫描电子显微镜、透射电子显微镜和比表面及孔径分析仪等表征其微观结构,证明了其蜂窝状和多孔的结构。由此获得多孔碳化蚕丝材料具有以下几个优点:1)选用家蚕蚕丝作为实验原料,来源广,且富含氮元素;2)碳化蚕丝具有多孔和片状结构,其比表面积大,氮元素分布均匀;3)整个制备过程没有复杂的实验步骤,所选用的活化剂易于去除。电催化析氢性能测试结果表明,碳化蚕丝作为电催化剂展示出了较高的电催化活性和优异的稳定性,初始电位和塔菲尔斜率分别为-63 mV和131 mV dec-1,其电催化活性归因于多孔碳化蚕丝纤维的高比表面积和优异的结构稳定性、高氮含量,以及高石墨化程度所带来的的高电子传输特性等优点。为了进一步降低碳化蚕丝纤维材料的塔菲尔斜率,引入过渡金属钴元素,制备碳化蚕丝纤维负载钴纳米颗粒。研究发现形成的钴纳米颗粒均匀分布在碳化蚕丝表面,并且由碳化蚕丝包覆保护。电化学析氢测试表明,引入钴纳米颗粒之后,杂化材料的起始过电位仅为-55.55 mV,塔菲尔斜率显著地降到了87.2 mV dec-1,说明钴纳米颗粒的引入大大增加了反应活性位点,继而在原有的基础上显著提升了电催化析氢活性。为了获得最佳的电催化析氢性能,将铂负载到碳化蚕丝纤维上,制备碳化蚕丝纤维负载铂纳米颗粒,将其作为电催化剂在酸性条件下测试电化学析氢性能,测试结果显示,铂纳米颗粒均匀分布在碳化蚕丝表面,并且由碳化蚕丝包覆保护,铂的负载量仅为0.6 wt%。尽管铂的使用量如此微少,但是依然展示出优异的电催化析氢性能,其起始电位为-38 mV,塔菲尔斜率为62.9 mV dec-1,十分接近商业铂炭(铂含量约为20 wt%)的析氢活性。
【学位授予单位】：浙江理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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