低温高效铂基气体扩散催化剂用于烟气脱硝研究

发布时间：2017-12-07 21:00

本文关键词：低温高效铂基气体扩散催化剂用于烟气脱硝研究

【摘要】：人类活动过程中向大气排放的大量氮氧化物(NOx)引起了日益严重的环境问题,对其有效的控制成为各方迫切的需求,而目前已有的脱硝技术越来越难以回应这种需求。本文在已有研究基础上提出一种用于H2-SCR反应的新型气体扩散反应器,开发具有低温高催化活性的铂-过渡金属二元合金催化剂,并探究了氧气、氢气浓度、催化剂组成等因素对催化剂性能的影响,最后结合本课题实际情况建立了催化剂评价体系,从多个角度分析每种催化剂,筛选出性能最优、最具开发潜力的脱硝催化剂。利用水热法合成的Pt/C催化剂在低温条件下活性较差,但在温度高于120℃时显示出了很高的催化活性,NO去除率在90%以上,且具有一定的抗SO2性能,水的存在对催化剂性能有一定的促进作用;利用改进后的水热法,在Pt/C基础上加入了过渡金属(Fe、Co、Ni、Cu),X射线衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)等表征结果表明,实验合成了具有不同组成的铂-过渡金属二元合金催化剂,得益于这种特殊的结构,过渡金属修饰后的二元催化剂性能较Pt/C催化剂均有不同程度的提高,乃至发生质的改变,氧气存在下,60℃即可实现NO几乎完全去除;氧气对催化剂的影响是一个复杂的过程,受反应温度、氢气浓度和催化剂组成的影响,一般而言,其对催化剂的抑制作用会随着反应温度或氢气浓度的升高逐渐消失,甚至能起到一定的促进作用;氢气作为还原剂,其浓度的提高有利于NO的去除,但受氧气和组成的影响,不同催化剂对氢气浓度改变的"敏感度"不一样;催化剂组成的不同也导致了性能上的差异,铂与过渡金属以合适的比例共存能够实现性能的最大化。结合研究实际,本课题建立了一套相对完整的催化剂评价体系,从使用成本、催化活性以及稳定性三个方面综合分析、衡量实验所制备的二元合金催化剂,量化每一个评价指标,并为每一种催化剂赋值,通过比较值的大小评判催化剂的优劣,筛选出综合性能最优的催化剂。评价结果表明,铂-镍二元合金催化剂整体性能远优于另外三种催化剂,其中又以Pt2Ni/C催化剂性能最优,最具开发潜力;铂-铁催化剂次之,以PtFe/C催化剂最优;铂-铜合金催化剂中,Pt2Cu/C性能仅次于Pt2Ni/C催化剂,但其他组成的铂-铜催化剂性能较差;铂-钴合金催化剂整体性能较差。
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X701

【参考文献】

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