负载型磷化镍催化剂对苯酚的加氢性能研究

发布时间：2017-12-09 23:24

  本文关键词：负载型磷化镍催化剂对苯酚的加氢性能研究

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【摘要】：生物质能作为一种经济可持续,环境友好的高效可再生清洁能源,引起了国内外的广泛关注。由生物质快速热解得到的生物油被认为是一种有前景的液体燃料。但是生物油存在热值低、稳定性差、含水量高、酸性高等缺点,这些缺点严重限制了生物油的应用,必须采取一定的措施对其进行提质改性制得高品质的燃料。催化加氢工艺作为一种去除生物油中含氧化合物的方法是生物油提质的常见方法之一,而生物油催化加氢技术的关键就是催化剂。磷化镍作为一种新型催化材料,因其独特的理化性质被用作生物油加氢脱氧催化剂。但是非负载型磷化镍存在易团聚、粒径大和催化活性低等问题,所以本文制备了负载型磷化镍催化剂,对其进行了XRD、TEM、氮气吸脱附表征,并以苯酚作为生物油模型化合物,考察了催化剂的加氢脱氧性能以及最佳反应条件。首先我们采用浸渍-热分解法制备了一系列不同负载量的Ni_2P/ZrO_2催化剂。表征结果表明,随着负载量的增大,Ni_2P/ZrO_2催化剂中磷化镍的颗粒尺寸略有增大,比表面积、孔容逐渐降低。以苯酚为生物油模型化合物,在相同催化条件下,Ni负载量为10%的催化剂(10%-Ni_2P/ZrO_2)催化活性最好。与非负载型Ni_2P催化剂相比,负载后磷化镍的颗粒尺寸降低,比表面积明显增大,分散性提高,从而暴露出更多的活性位点,提高了催化剂的活性。活性评价结果表明,在反应温度250℃,反应2 h时负载型10%-Ni_2P/ZrO_2催化剂对苯酚的转化率能够达到58.7%,而非负载型的Ni_2P催化剂的苯酚转化率只有14.1%。此外,苯酚的转化率和环己烷的选择性随着反应温度的提高和反应时间延长而提高,在反应时间为2 h,反应温度300℃时,苯酚转化率达到90.8%,环己烷的选择性为91.7%。为了进一步提高载体的比表面积,我们以沉淀法制备了ZrO_2-SiO_2复合载体,采用浸渍-热分解法制备了Ni_2P/ZrO_2-SiO_2催化剂。分析表征结果表明,Ni_2P/ZrO_2-SiO_2催化剂比Ni_2P/ZrO_2催化剂的比表面积有明显增加,孔容也有所增加,硅的加入进一步地提高了活性组分Ni_2P分散性,提高了催化剂的活性。在反应温度250℃,反应时间2 h时,Ni_2P/ZrO_2-SiO_2(1:1)催化剂和Ni_2P/ZrO_2催化剂对苯酚的转化率分别为60.3%和37.1%。采用Ni_2P/ZrO_2-SiO_2(1:1)催化剂进行条件考察,当反应温度从220提高到300℃时,苯酚转化率由26.9%升高至100%,环己烷的选择性由5%升高至91.1%;反应时间由2 h延长到5 h后,苯酚转化率由58.7%升高至100%,环己烷选择性由29.1%升高至100%。
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

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本文编号：1272266