基于过硫酸盐高级氧化技术去除水中三氯生的研究

发布时间：2017-12-12 18:06

本文关键词：基于过硫酸盐高级氧化技术去除水中三氯生的研究

【摘要】：药品和个人护理品(PPCPS,pharmaceuticals and personal care products)是近年来引起众多环境工作者广泛关注的一类新型有机微污染物,三氯生(2,4,4-三氯-2-羟基二苯醚,triclosan,TCS)作为典型PPCPs中的广谱抗菌消毒剂,被广泛添加在香皂、漱口水、洗发水等个人护理品中,研究表明其具有亲脂性、生物累积性和遗传毒性,且在降解过程中可能生成甲基三氯生、氯仿、二恶英等毒性更大的中间产物,给生态环境和人类健康带来了潜在的危害。过硫酸盐经过渡金属、紫外等活化后产生强氧化性的SO_4~-·和·HO对此类污染物具有良好的降解效果,本论文采用过渡金属Fe~(2+)和短波紫外光(UV254)活化过硫酸钠(SPS)对水中三氯生(TCS)的去除进行了研究。(1)Fe(Ⅱ)/SPS降解水中TCS实验中,GCMS鉴定识别了降解产物,考察了Fe~(2+)、SPS的投加量、TCS初始浓度、pH值、腐殖酸(HA)和HCO_3~-等对TCS去除的影响,甲醇(MA)和叔丁醇(TBA)鉴别了不同pH下的主导自由基,比较分析了TCS在不同类型水体中的降解。结果表明Fe~(2+)活化SPS工艺能有效去除TCS,2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为其主要降解产物;SPS浓度为1.0mmol·L-1,Fe~(2+)的投加量为0.4mmol·L-1时,初始浓度为460μg·L-1的TCS,2min后去除率可达93.87%,TCS慢速反应阶段的降解符合拟一级反应动力学方程,其动力学常数K=0.140min-1。TCS的去除随Fe~(2+)浓度的增加先增大后减小,高浓度的Fe~(2+)不利于2,4-DCP的降解;适量提高SPS浓度有利于TCS的去除和2,4-DCP的降解;TCS去除率随初始浓度增大而降低,酸性环境有利于TCS的去除,HA和HCO_3~-对TCS的去除具有抑制作用,HCO_3~-和低浓度腐殖酸不利于2,4-DCP的降解,Fe(Ⅱ)/SPS降解水中TCS中,酸性条件下SO_4~-·为主要自由基,碱性条件下主要自由基为·HO,TCS在自来水的去除效果和在超纯水中接近,在天然水中去除效果稍差。(2)UV/SPS降解水中TCS实验中,考察了紫外光波长、紫外光强(I)、过硫酸钠(SPS)投加量、pH值、腐殖酸(HA)和无机阴离子(HCO_3~-、CO_3~(2-)、Cl~-)等对TCS去除的影响,监测了TCS降解过程中pH变化及SO_4~(2-)生成,计算了自由基(·HO、SO_4~-·)与TCS的二级反应速率常数及其对TCS去除的贡献值,鉴定了反应中主导自由基,对比了UV254/SPS和UV254/H_2O_2对天然水体中TCS的去除效果,GCMS鉴定了TCS的降解产物,并推测了可能的降解路径。结果表明UV/SPS能有效去除TCS,紫外光波长为254nm,光强为11.5μW·cm-2,SPS浓度为1mmol·L-1时,100s后初始浓度为275μg·L-1的TCS去除率可达98.15%,TCS降解过程符合拟一级反应动力学方程,其动力学常数K=0.0392s-1;实验范围内TCS去除的速率常数随紫外光强(I)和SPS投加量的增加而增大,波长对TCS去除影响不显著,中性条件不利于TCS降解,HA对TCS去除具有抑制作用,无机阴离子对TCS的去除具有抑制,其抑制作用大小为CO_3~(2-)HCO_3~-Cl~-,TCS在降解过程中溶液pH不断下降,SO_4~(2-)浓度升高;·HO和SO_4~-·与TCS反应速率常数分别为7.62×109L·mol-1·s-1、9.86×109L·mol-1·s-1,UV254/SPS中主导自由基为SO_4~-·,其对TCS去除贡献率为97.63%;UV254/SPS工艺更能有效地去除TCS,其拟一级动力学常数K(s-1)值是UV254/H_2O_2工艺的4.13倍;TCS降解过程中主要生成了2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)、苯酚等中间产物,溶液的TOC值逐渐降低。
【学位授予单位】：苏州科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

【参考文献】

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