木质素催化转化制备异丙苯的研究

发布时间：2017-12-14 15:42

  本文关键词：木质素催化转化制备异丙苯的研究

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【摘要】：鉴于化石资源储量越来越少和环境问题越来越严峻的现状,生物质能源与化工研究已成为当前能源化工领域中热点研究课题之一。木质素是重要的可再生芳烃资源,针对木质素定向转化制备高值化学品的难题,本论文率先提出并实现了木质素定向合成异丙苯的方法。该方法涉及三步催化反应过程:①、木质素催化热裂解制备低碳混合芳烃;②、混合芳烃催化脱烷基制苯;③、富苯芳香物催化烷基化制备异丙苯。主要的研究成果如下:1.木质素催化热裂解制备低碳混合芳烃研究木质素的解聚脱氧是实现木质素定向制备异丙苯的首要步骤。研究了催化剂、甲醇助剂及反应条件对木质素催化热裂解过程的影响。优选了 1%Zn/HZSM-5催化剂。通过条件优化,在450 ℃条件下进行木质素催化热裂解,所得低碳混合芳烃产率为25.1 wt%,单环芳烃的选择性为85.7 wt%。涉及的反应过程主要包括裂解、脱羰基、脱羧基、脱羟基以及芳构化等。同时发现添加甲醇有利于提高木质素催化热裂解过程中低碳芳烃产率,并减少催化剂表面积碳。2.混合芳烃催化脱烷基制苯研究苯是合成异丙苯的关键中间体,利用木质素催化热裂解获得的混合芳烃为原料,研究了混合芳烃催化脱烷基制苯过程。在最优反应条件(Hβ催化剂,30 wt%甲醇、WHSV=0.4h-1 T=600℃)下进行催化脱烷基反应,得到的有机液体产物中苯的含量为93.6 wt%。探讨催化剂结构与性能之间关系,发现催化剂的酸度是混合芳烃催化脱烷基制苯的关键控制因素。最终产物中苯的含量受混合芳烃脱烷基、芳烃低聚及甲醇芳构化等过程共同影响。3.富苯芳香物催化烷基化制备异丙苯研究目标产物异丙苯可通过富苯芳香物与丙烯催化烷基化得到。研究了催化剂和不同参数(反应时间、反应温度及丙烯流速等)对合成异丙苯产率和选择性的影响。优选了[bmim]Cl-2AlCl3离子液体催化剂,以丙烯为烷基化试剂(流速为30cm3min-1),在室温(20℃)与反应时间为15min条件下,获得的异丙苯选择性为91.6 C-mol%。实现了木质素定向转化制取异丙苯的目标。探究苯和丙烯的烷基化反应历程,苯与丙烯一次烷基化主要形成异丙苯,异丙苯和丙烯进一步发生二次烷基化会生成二异丙苯。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.3;O625.11

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本文编号：1288459