SAPO-34@Silicalite-1核壳结构分子筛的合成及应用

发布时间：2017-12-16 03:25

  本文关键词：SAPO-34@Silicalite-1核壳结构分子筛的合成及应用

  更多相关文章： SAPO-34 SAPO-34@Silicalite-1 核壳结构 甲醇制烯烃

【摘要】：MTO工艺是煤或天然气制烯烃过程的重要组成部分。SAPO-34分子筛晶体具有规则的微孔孔道,孔道中分布大量的酸性活性位,在MTO反应中具有较高的乙烯和丙烯选择性。核相分子筛外表面覆盖一层弱酸性的分子筛膜,能对其外表面酸性和孔口进行改性。Silicalite-1分子筛为ZSM-5分子筛的全硅形式,晶体粒径小、酸性弱,适合作为壳相分子筛膜对核相SAPO-34分子筛改性。本文通过模板剂种类、晶化温度和晶化时间这三个方面的条件对比实验筛选出了SAPO-34分子筛晶体的最佳制备条件为:以TEAOH为模板剂,晶化温度215℃,晶化时间99h。探究了 TPABr的溶剂种类、TPABr溶液与SAPO-34用量配比以及聚阳离子试剂预处理时间对SAPO-34催化活性的影响,并确定了最佳的聚阳离子试剂预处理条件。以TPABr的异丙醇溶液为聚阳离子试剂对SAPO-34分子筛晶体进行预处理,并采用晶种二次生长法制备了 SAPO-34@Silicalite核壳结构分子筛。通过X射线衍射、N2低温吸附、扫描电子显微镜和NH3程序升温脱附等表征手段探讨了分子筛催化剂的结晶·度、比表面积、孔容、孔径、形貌和酸含量等性质。将SAPO-34@Silicalite-1核壳结构分子筛作为MTO反应的催化剂,对其催化活性进行了考评。结果表明:与SAPO-34相比,以SAPO-34@Silicalite-1核壳结构分子筛为MTO反应的催化剂,乙烯的选择性提高,而丙烯的选择性有所降低,乙烯加丙烯的选择性提高。
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前8条

1 Shuxun Tian;Shengfu Ji;Dandan Lü;Bingyang Bai;Qi Sun;;Preparation of modified Ce-SAPO-34 catalysts and their catalytic performances of methanol to olefins[J];Journal of Energy Chemistry;2013年04期

2 刘广宇;田鹏;刘中民;;二乙胺导向合成SAPO-34及与其它模板剂的对比[J];催化学报;2012年01期

3 李俊汾;樊卫斌;董梅;何月;秦张峰;王建国;;SAPO-34分子筛的合成及甲醇制烯烃催化性能[J];高等学校化学学报;2011年03期

4 朱伟平;薛云鹏;李艺;田树勋;岳国;;金属改性SAPO-34分子筛研究概况[J];现代化工;2010年S2期

5 李红彬;吕金钊;王一婧;王新平;;碱土金属改性SAPO-34催化甲醇制烯烃[J];催化学报;2009年06期

6 许磊;杜爱萍;魏迎旭;孟霜鹤;何艳丽;王莹利;于政锡;张新志;刘中民;;骨架富含Si(4Al)结构的SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制烯烃反应的催化性能[J];催化学报;2008年08期

7 祁晓岚,刘希尧,陈钢,陈学艺,李士杰,林炳雄;四乙基溴化铵-氟化物复合模板剂合成β沸石(Ⅱ)──β沸石晶化过程研究[J];高等学校化学学报;2000年08期

8 何长青，，刘中民，杨立新，蔡光宇;双模板剂法控制SAPO－34分子筛的晶粒尺寸[J];分子催化;1994年03期

本文编号：1294533