三维双功能共价有机框架材料的设计合成以及性能研究

发布时间：2017-12-18 04:21

  本文关键词：三维双功能共价有机框架材料的设计合成以及性能研究

  更多相关文章： 共价有机框架材料 构建单元 酸碱双功能催化 有机多孔材料

【摘要】：共价有机框架(Covalent organic frameworks,COFs)材料作为是一种新型结晶性聚合物在过去十年中因其在气体吸附和分离、催化、光电、质子导电、化学感应和药物传递等方面具有重要的应用而备受关注。自2005年第一例共价有机框架材料被报道以来,已有上百种该类材料被制备出来,2D COFs材料的设计与合成已经相对比较成熟,但是3D COFs材料的构建受到了限制,且目前合成的3D COFs材料都只由一种类型共价键组成,这大大限制了3D COFs材料的发展和应用,所以探索3D COFs材料新合成方法以及拓展它们的应用至关重要。本文主要探讨了用于合成具有两种类型共价键3D COFs材料的新策略以及该材料作为酸碱双功能催化剂在催化反应中的应用。本课题的研究内容主要包括以下几部分:第一部分,首先叙述了COFs材料的发展、设计策略、合成方法、性质及其应用,介绍了酸碱双功能催化剂的发展及其影响因素,概述了本课题的研究意义。第二部分,首次运用溶剂热合成法成功合成了两种由两种类型共价键组成的新型3D COFs材料,DL-COF-1和DL-DOF-2,并通过粉末X射线衍射、固体核磁、扫描电镜等手段对这两种材料进行了分析。结果表明所合成COFs材料的孔结构具有长程有序性,结果还表明该材料具有较高的热稳定性和化学稳定性以及较大的比表面积,是储存气体的理想材料。第三部分,通过一锅级联催化反应探索了这两种3D COFs材料的催化性能。该催化反应涉及到了由硼氧六元环酸性位点催化的缩醛水解,随后通过亚胺键碱性位点催化的Knoevenagel缩合。反应之后的PXRD图和N2吸附图表明两种材料的结构没有被破坏,由此证明了两种材料在酸碱催化反应中的稳定性。该材料可以通过简单的过滤很容易的被分离并且重复使用三次以后催化性能没有任何降低,显示了该材料在催化方面的潜在应用前景。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36

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本文编号：1302800