氮化碳等含氮碳材料的制备与表面性质研究

发布时间：2017-12-20 13:14

  本文关键词：氮化碳等含氮碳材料的制备与表面性质研究　出处：《中国科学技术大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：含氮碳材料主要包括氮掺杂石墨烯(nitrogen-doped graphene,NG),共价三嗪框架结构(covalent triazine framework,CTF)以及氮化碳(carbon nitride,CN)等,由于其独特的原子结构、电子结构以及化学稳定性,广泛应用于光催化、有机物降解、CO2的捕获和转化、燃料电池、制备金属单原子催化剂等。特别是石墨相氮化碳材料(g-C3N4)具有典型的层状结构,因而有望制备成二维薄膜材料从而表现更加优异的性质。然而目前由三聚氰胺、双氰胺和尿素等分子制备的氮化碳材料绝大多数是melon结构,即未完全脱氨聚合的高分子聚合物[C6N7(NH2)(NH)]n结构,并非完美的石墨相氮化碳结构。因此,制备具有完美结构的氮化碳二维薄膜材料依然存在着很大的挑战。与此同时,其表面性质研究的缺乏更阻碍了人们对其催化作用机制的认识。本论文从表面化学研究的角度出发,尝试制备具有二维纳米结构的含氮碳材料,并对其进行表面性质研究。论文主要获得了以下几个方面的研究结果:1.以三聚氰胺为前驱体按照通用的热聚合方法合成了 CN,并以异丙醇及异丙醇与水的混合溶液为介质进行超声剥离。随后利用原子力显微镜(AFM)详细研究了剥离后的CN在不同衬底表面上的分散的结果。通过仔细分析并与空白试验进行对比,发现二维薄膜结构仅在云母表面出现,厚度非常均一且无堆叠或褶皱现象,其尺寸远大于剥离前的CN颗粒,极有可能对应于某种分子自组装薄膜,而并不是由氮化碳剥离而来。而在各种衬底上广泛出现的纳米颗粒,最有可能是CN剥离所获得的碎片结构。2.以双氰胺为前驱体通过化学气相沉积(CVD)法合成出了含氮量约为11.8%的氮掺杂石墨烯薄膜。本论文中同时尝试通过CVD法,以三聚氰胺、双氰胺、尿素等富氮的有机分子为前驱体,在低温条件下的铜箔上控制制备CN薄膜,但是最后合成的产物均主要为氮掺杂石墨烯薄膜。3.通过预结晶化法将三聚氰胺等分子制备成相应的盐酸盐晶体材料,从而提高了热聚合产物即CN的结晶度。但是由于在盐酸化过程中,部分氮原子会失去,因而导致最后的CN产物中C/N原子比例略大于0.75。这也说明所合成的CN材料仍然存在较大缺陷。该方法还需要进一步改进。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O613.71

【参考文献】

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本文编号：1312215