双酚A分子印迹聚合物及分子印迹催化剂的合成及其性能

发布时间：2017-12-20 16:40

  本文关键词：双酚A分子印迹聚合物及分子印迹催化剂的合成及其性能　出处：《江苏大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：双酚A(BPA)具有类似雌激素的作用,会导致人体内分泌系统失调,增加癌症的发生几率。BPA是一种重要的有机化工原料,广泛存在于塑料制品以及工业废水中,给人类带来一定的危害。目前主要采用物理吸附法或者芬顿氧化法去除水溶液中的BPA。但是这些方法不具选择性,不能特异性的去除双酚A。因此寻找选择性好的吸附剂以及催化剂来特异性的去除双酚A是科研工作者不断追求的目标。分子印迹聚合物(MIPs)因其含有与模板分子结构相匹配的孔穴,对模板分子具有良好的选择性;而且制备过程简单,机械稳定性好以及重复使用率高,因此可以作为模板的特定吸附剂。利用分子印迹技术制备而成的分子印迹催化剂对模板分子也具有较好的选择性,因此可以用于选择性催化。本文首先利用分子印迹技术,以双酚A为模板分子,三氯甲烷为溶剂,偶氮二异丁腈为引发剂,以丙烯酰胺(AM)或者甲基丙烯酸(MAA)为功能单体,二乙烯基苯(DVB)或三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯(TRIM)为交联剂制备了三种双酚A分子印迹聚合物和非印迹聚合物(NIPs)。聚合物的组成分别为:MIP1/NIP1(AM/DVB),MIP1/NIP2(MAA/DVB),MIP3/NIP3(AM/TRIM)。通过静态吸附动力学实验比较了不同种类功能单体以及交联剂对聚合物吸附性能的影响,最后确定出MIP1对水相中BPA的吸附性能最好,其在初始浓度为1mmol/L的BPA水溶液中的平衡吸附量为927.32μmol/g。利用Lagergren动力学模型分析了聚合物对水溶液中BPA的吸附行为,各种印迹聚合物和非印迹聚合物的吸附行为均较好地符合了Lagergren拟二级动力学模型,而不符合Lagergren拟一级动力学模型。利用傅里叶红外光谱、扫描电镜等对MIP1以及NIP1进行表征。结果表明MIP1比NIP1具有更粗糙的表面以及更大的比表面积和孔容。采用静态吸附平衡实验以及Scatchard模型分析,结果表明在298K条件下MIP1在低浓度的BPA水溶液中的平衡吸附常数K_B和最大表观吸附量Q_(max)分别为106.01L/mmol和266.66μmol/g;在高浓度的BPA水溶液中的K_B和Q_(max)分别为14.27L/mmol和1236.88μmol/g。以苯酚为对照物,通过对底物的选择性实验得到MIP1对BPA的吸附量远远大于对苯酚的吸附量,选择性因子I为1.43,说明制备的MIP1对BPA有较好的选择识别性。通过重复使用实验研究了MIP1的重复使用性能。当重复使用三次时,聚合物的吸附量为初始吸附量的97.07%;当重复使用5次时,吸附量仅为初始吸附量的91.67%。因此该分子印迹聚合物可以重复使用3次。在研究了分子印迹聚合物吸附性能的基础上,还初步探究了负载金属银纳米粒子(AgNPs)的分子印迹聚合物催化剂的选择性催化性能。以双酚A为模板分子和催化底物,丙烯酰胺为功能单体,银纳米粒子为催化活性中心,制备了双酚A分子印迹催化剂MIPs-AgNPs。在相同的实验条件下还制备了聚合物催化剂NIPs,MIPs,NIPs-AgNPs。采用扫描电镜,透射电镜等仪器对制备的分子印迹催化剂进行表征。利用双酚A的氧化反应实验研究了催化剂对底物分子的催化效果,得出MIPs-AgNPs的催化效果最好。当反应时间为4小时,双酚A的转化率达到了78.6%。以四溴双酚A为对照物,研究了MIPs-AgNPs的选择性催化性能。在相同的反应时间内,四溴双酚A的转化率为50.7%,表明MIPs-AgNPs对模板分子双酚A具有选择性。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O631.3;O643.36

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