硫化锌镉复合光催化剂的合成及光解水制氢性能的研究

发布时间：2017-12-21 00:35

  本文关键词：硫化锌镉复合光催化剂的合成及光解水制氢性能的研究　出处：《山东大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：随着全球环境污染的加深和能源危机的日益严峻,利用太阳能制备清洁、环境友好、燃烧值高的氢能源具有重大的实际意义和广阔的应用前景。自从1972年首次报道TiO_2具有光催化裂解水的性能以来,利用太阳光半导体光催化裂解水制氢,已被广泛认为是一项最有潜力的获取氢气的方法。设计制备可见光驱动的具有高活性和较好稳定性的光催化剂,使其能够充分的吸收太阳光,成为材料化学领域的一个重要研究课题。Cd_xZn_(1-x)S三元固溶体,其兼具CdS和ZnS的优点,具有较好的抗光腐蚀和可见光响应能力,是一种光催化制氢明星催化剂。但是,Cd_xZn_(1-x)S光生载流子复合仍然较快,所以将Cd_xZn_(1-x)S与其他半导体助催化剂材料构筑形成异质结复合物,对Cd_xZn_(1-x)S性能进行优化。基于这一想法,我们首先选取wO3作为共催化剂。WO_3自身具有高的载流子迁移率和化学、热稳定性,并且在溶液中极好的耐光腐蚀性,我们制备的复合光催化剂的性能得到了显著的改善。我们也研究了 WS_2作为助催化剂的性能。WS_2是一种类石墨烯型的过渡金属二硫化物,其独特的形貌、较好导电性、大的比表面积,在复合材料中是一种理想的构筑框架,由它和硫化锌镉组成的复合光催化剂性能优良。本论文包含以下四个章节:一:概述了 Cd_xZn_(1-x)S光解水制氢催化剂的研究背景、发展动态及Cd_(0.5)Znn0.5S的性能优化方法。二:制备了一种新型的Cd_(0.5)Zn_(0.5)S/WO_3复合光催化剂,当Cd_(0.5)Zn_(0.5)S负载含量达到60wt%,产氢活性最高,比纯Cd_(0.5)Zn_(0.5)S提高了 2倍多,量子效率达到16.7%。同时研究了通过负载贵金属Pt,形成Z-scheme异质结体系,解释了体系中电子的传输过程,阐明了产氢活性提高的机理。三:我们采用硫代乙酰胺作为硫源,首次成功的合成了结构稳定的Cd_(0.5)Zn_(0.5)S/WS_2纳米复合光催化剂。高分辨透射电子显微镜(HRTEM)验证了这种材料中存在紧密的异质结。X射线光电子能谱(XPS)验证了复合物具有一定的组成。漫反射光谱表征了材料能带情况,进一步解释了产氢过程中电子转移机理。体系在含有硫化物溶液的条件下,Cd_(0.5)Zn_(0.5)S含量在41wt%时,产氢速率达到17.3 mmol/g/h,在420 nm光照下,量子效率达到23.18%。这些性能的改善可以归结为WS_2的大比表面积和介孔结构。同时WS_2作为电子池,为表面催化反应提供了更多的活性位点,显著的提高了产氢活性。四:我们首次发现,GaP可以作为单一的光催化剂使用,测试了其在不同牺牲剂下光解水产氢性能。通过在GaP的表面沉积Pt,可以显著改善催化性能。以上,在Cd_(0.5)Zn_(0.5)S光催化剂中引入另一种共催化剂材料,形成多相复合混杂体系,克服了高的电子空穴复合速率和大的产氢过电位,结果复合材料的产氢性能得到明显改善。这一结果证明,选取合适的共催化剂,避免电子空穴的高速度复合是提升硫化锌镉催化性能的有效途径。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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本文编号：1314034